检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 171-179页

作者：詹昊霖纪丽菲曹烁晖冯烨姜艳霞黄玉清孙世刚陈忠厦门大学电子科学系福建省等离子体与磁共振重点实验室福建厦门361005 合肥工业大学生物医学工程系测量理论与精密仪器安徽省重点实验室安徽合肥230009 厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

醇类燃料电池具有环境友好、运输便利、反应温度低等优势,被认为是理想的能源替代品之一.含有两个碳原子以上的多碳醇,如正丁醇,在燃料电池应用中具有更高的能量密度和更低的质子膜穿透率等优点.然而,多碳醇的氧化反应通常涉及多种C-C... 详细信息

醇类燃料电池具有环境友好、运输便利、反应温度低等优势,被认为是理想的能源替代品之一.含有两个碳原子以上的多碳醇,如正丁醇,在燃料电池应用中具有更高的能量密度和更低的质子膜穿透率等优点.然而,多碳醇的氧化反应通常涉及多种C-C化学键断裂,产生多种具有相似分子结构的产物和中间产物,从而增加了产物分析和反应机理研究的难度.原位电化学核磁共振联用(EC-NMR)技术将核磁共振波谱技术引入到原位电化学实验中,实时检测电化学反应过程中的谱学信息,对于深入理解液体燃料电池阳极反应的催化机理有重要应用.然而,原位电化学反应过程中磁场的时空变化通常会导致核磁共振谱峰展宽和谱图分辨率不足的问题,使其应用受到限制.本文将传统电化学方法与空间层选核磁共振波谱技术进行联用(EC-SPSENMR)以应对该挑战,实现多碳有机分子电催化过程的原位实时分析.该策略可以很好地克服原位电化学反应过程中磁场时空变化引起谱图分辨率不足等问题,在原位测量时能够记录具有清晰J偶合裂分结构的高分辨谱峰,实现对电化学反应进程中不同分子信息的直接识别,便于后续的定性和定量分析.此外,该策略还可直接在标准的商业核磁共振波谱仪器上使用,从中提取分辨率高且谱峰形状未失真的核磁共振信号用于电化学分析,且对电极材料和电极放置位置几乎没有特殊要求,因此可广泛适用于原位电化学研究.本文以正丁醇电氧化为例,探究了该技术应用于多碳醇氧化的原位监测以及相关机理研究的可行性和有效性.结果表明,相较于原位红外实验,EC-SPSENMR实验可直接观测和区分氧化产物中的正丁酸和乙酸.特别是当工作温度为60°C时,商业催化剂Pt/C在高电位下直接氧化正丁醇生成正丁酸的反应更显著,而随着电位降低,正丁醇氧化生成气态产物(主要是CO_(2))的比例升高.此外,在1.2 V电位(相对于SCE)下,相较于催化剂Pt Ru/C,采用商业催化剂Pt/C时正丁醇氧化生成气态产物的比例更高.说明在1.2 V的高电位下,相比于Pt Ru/C,Pt/C可能更倾向于辅助β-C–H键断裂过程.综上所述,相比于传统的EC-NMR实验,本文提出的EC-SPSENMR方案可以有效克服原位电化学反应过程中磁场变化引起的谱图分辨率低的问题,为实时监测电化学过程、研究氧化机理和评估催化特性提供了有效手段.此外,为液体燃料电池研究,尤其是多碳醇燃料电池的阳极电氧化反应研究,提供了一个有应用前景的范例,对进一步扩展核磁共振在电化学的应用提供参考.

关键词：电化学核磁共振联用空间层选原位检测正丁醇电氧化液体燃料电池

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

Li_(3)N与Na_(3)P的物理性质的对比研究

引用

厦门大学学报（自然科学版） 2022年第2期61卷 194-201页

作者：祁美红张小锋曹昕睿吴顺情朱梓忠厦门大学物理科学与技术学院福建厦门361005 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

Li_(3)N可作为Li+电池的固态电解质,Na_(3)P可作为Na+电池的负极材料,特别是Li/Na以及N/P分别为同一族的元素,Li_(3)N和Na_(3)P的物理性质有很多典型的相同点和不同点,故对比两个材料的物理性质有助于推动Li+/Na+电池的研究.采用第一性... 详细信息

Li_(3)N可作为Li+电池的固态电解质,Na_(3)P可作为Na+电池的负极材料,特别是Li/Na以及N/P分别为同一族的元素,Li_(3)N和Na_(3)P的物理性质有很多典型的相同点和不同点,故对比两个材料的物理性质有助于推动Li+/Na+电池的研究.采用第一性原理研究了这两种材料的稳定结构、声子谱、弹性常数、电子结构、离子扩散势垒以及缺陷形成能等.计算表明:立方相的c-Li_(3)N最稳定,而六角相的β-Na_(3)P能量最低.结合c-(立方相),α-(六角相)和β-(六角相)的Li_(3)N与Na_(3)P的声子谱,确定c-Li_(3)N和c-Na_(3)P最稳定.弹性常数的计算表明所计算的6种结构都是有机械稳定性的.结果还表明,c-Li_(3)N和c-Na_(3)P都是间接带隙的半导体.电荷密度的计算体现了两种材料中不同的键合特点.Li+/Na+迁移势垒的计算给出了Li_(3)N与Na_(3)P作为离子晶体的特征.文中对所有物理性质的对比都与Li_(3)N材料比Na_(3)P材料有强得多的化学键的事实相一致.

关键词： Li_(3)N Na_(3)P 结构稳定性电子结构离子导电性第一性原理方法

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

Rh_(1)-ZSM-5分子筛催化乙烷选择性氧化反应的理论研究

引用

厦门大学学报（自然科学版） 2022年第1期61卷 13-17页

作者：郝聪吴安安谭凯吕鑫厦门大学化学化工学院福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

采用密度泛函理论(DFT)对单核铑负载的沸石催化剂(Rh_(1)-ZSM-5)上铑活性氧(Rh-oxo)物种与CO和H_(2)O的吸附行为及其催化的乙烷氧化反应进行理论研究.结果表明:CO和H_(2)O可共吸附在Rh-oxo物种形成四配位铑配合物Rh(O)(CO)(H_(2)O);与Rh... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)对单核铑负载的沸石催化剂(Rh_(1)-ZSM-5)上铑活性氧(Rh-oxo)物种与CO和H_(2)O的吸附行为及其催化的乙烷氧化反应进行理论研究.结果表明:CO和H_(2)O可共吸附在Rh-oxo物种形成四配位铑配合物Rh(O)(CO)(H_(2)O);与Rh-oxo物种催化甲烷氧化不同,在乙烷的选择性氧化反应中,羰基化产物丙酸的生成在热力学和动力学上均是不利的,反应产物是以乙醇为主的C_(2)氧化产物.

关键词： Rh_(1)-ZSM-5 过渡金属活性氧物种乙烷选择性氧化密度泛函理论

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

炔丙基修饰的甘氨酸二肽的振动光谱研究

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 62-63页

作者：郑荣珍蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

选取了炔丙基作为多肽二级结构探针,模拟炔丙基修饰的甘氨酸二肽在水溶液中的结构动力学特性,构建炔丙基甘氨酸二肽中炔丙基的振动频率图,实现对其振动光谱的快速预测,进一步建立了炔丙基的振动光谱与多肽二级结构之间的相关性。

关键词：炔丙基振动光谱二级结构多肽

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

连续进样一体式免拆卸的红外液体样品池

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 193-194页

作者：郑荣珍蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

设计了一种固定光程的可自动连续进样的一体式免拆卸红外液体样品池,可用于液体样品的红外光谱测定,尤其适用于易挥发、接触角小等以传统液膜法难以制样的液体样品,并采用微型蠕动泵对样品进行连续进样从而实现红外光谱的实时检测。

关键词：红外液体样品池连续进样红外光谱免拆卸

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

β(1→4)糖苷键振动光谱与纤维二糖结构的相关性研究

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 60-61页

作者：刘佳蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

选取了β(1→4)糖苷键作为结构探针,在B3LYP/6-31+G(d)水平上比较了真空环境及在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐(C4mimCl)中的纤维二糖的特征振动光谱参数,建立起糖苷键振动频率与纤维二糖结构之间的相关性。研究结果为观测溶剂化状态... 详细信息

选取了β(1→4)糖苷键作为结构探针,在B3LYP/6-31+G(d)水平上比较了真空环境及在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐(C4mimCl)中的纤维二糖的特征振动光谱参数,建立起糖苷键振动频率与纤维二糖结构之间的相关性。研究结果为观测溶剂化状态下的糖类结构行为提供了理论支持。

关键词：纤维二糖糖苷键振动光谱

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

赖氨酸二肽二级结构与振动光谱特性研究

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 21-22页

作者：庄丹玲蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

利用量子化学方法,在B3LYP/6-31+G(d)水平上系统考察气相中赖氨酸二肽(lysine dipeptide,LYSD)分子骨架上对二级结构敏感的振动探针——酰胺-I带的振动光谱。通过势能分布(potential energy distribution,PED)分析方法对酰胺-I带振动模... 详细信息

利用量子化学方法,在B3LYP/6-31+G(d)水平上系统考察气相中赖氨酸二肽(lysine dipeptide,LYSD)分子骨架上对二级结构敏感的振动探针——酰胺-I带的振动光谱。通过势能分布(potential energy distribution,PED)分析方法对酰胺-I带振动模式进行指认,探究酰胺-Ⅰ带振动频率与二肽二级结构之间的相关性,为二肽构象态预测提供了有效途径。

关键词：赖氨酸二肽振动光谱酰胺-Ⅰ带二级结构

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

天冬酰胺二肽分子的酰胺-Ⅰ带与二级结构相关性

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 46-47页

作者：严思仪蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

借助对结构敏感的振动探针(酰胺-Ⅰ带)探索天冬酰胺二肽在气相中结构与光谱特征的相关性。研究结果表明,天冬酰胺二肽处于不同构象时振动光谱参数表现出了显著的差异,酰胺-Ⅰ带吸收峰的频率、峰宽对多肽二级结构表现出了明显的特异性,... 详细信息

借助对结构敏感的振动探针(酰胺-Ⅰ带)探索天冬酰胺二肽在气相中结构与光谱特征的相关性。研究结果表明,天冬酰胺二肽处于不同构象时振动光谱参数表现出了显著的差异,酰胺-Ⅰ带吸收峰的频率、峰宽对多肽二级结构表现出了明显的特异性,为借助振动光谱探针探究多肽二级结构提供了必要的理论依据。

关键词：天冬酰胺二肽酰胺-Ⅰ带振动光谱二级结构

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

β-叠氮基丙氨酸二肽振动光谱研究

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 50-51页

作者：刘亚男郑轩蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

开展分子动力学模拟,探索了β-叠氮基丙氨酸二肽(β-azidoalanine dipeptide,AAD)在重水中的全原子运动轨迹。将溶剂所产生的静电作用与叠氮基在气/液相中振动频率的频移值相关联,拟合并建立叠氮基振动频率图,实现了溶液相中叠氮基振动... 详细信息

开展分子动力学模拟,探索了β-叠氮基丙氨酸二肽(β-azidoalanine dipeptide,AAD)在重水中的全原子运动轨迹。将溶剂所产生的静电作用与叠氮基在气/液相中振动频率的频移值相关联,拟合并建立叠氮基振动频率图,实现了溶液相中叠氮基振动频率的快速预测,从而借助叠氮基探针振动光谱实现对多肽分子动态结构的实时监测。

关键词： β-叠氮基丙氨酸二肽振动光谱分子动力学模拟

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

溶液中石墨烯界面上Aβ(37-42)振动光谱研究

引用

光谱学与光谱分析 2016年第S1期36卷 44-45页

作者：杜芬芬郑轩郑荣珍蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

开展分子动力学模拟,探究溶液中石墨烯界面上Aβ(37-42)片段的动态结构及其表现的振动光谱特征。借助Aβ骨架上酰胺-A带吸收光谱表征其结构变化,为探究石墨烯对Aβ折叠机制的影响提供有力的理论支持。

关键词： β-淀粉样蛋白振动光谱酰胺-A带石墨烯

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：