检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：王宏达李栋纪伟张名姝周正洪白丽储开芹张隆华孙育杰中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学院生物物理研究所生物大分子国家重点实验室北京100101 中国科学技术大学生命科学学院合肥230026 中国科学技术大学工程科学学院合肥230027 北京大学生物动态光学成像中心北京100871

蛋白质是生命活动的主要执行者,一切生命活动都有赖于蛋白质功能的正确发挥。蛋白质机器,是指由大量蛋白质和生物分子形成的高维度的、复杂的超级功能复合体,此外也包括蛋白质与蛋白质或其他分子形成的低维度复合物及具有特定生物学功... 详细信息

蛋白质是生命活动的主要执行者,一切生命活动都有赖于蛋白质功能的正确发挥。蛋白质机器,是指由大量蛋白质和生物分子形成的高维度的、复杂的超级功能复合体,此外也包括蛋白质与蛋白质或其他分子形成的低维度复合物及具有特定生物学功能的蛋白质分子。膜转运和跨膜信号转导是细胞的重要生命活动过程,与细胞命运和功能密切相关。细胞中蛋白质机器是高度动态的,由于组成复杂、功能多样,在分子水平研究蛋白质机器行为机制对成像技术提出了极大的挑战,针对重大生命过程中蛋白质机器动态组装与功能调控的分子机制这一核心科学问题,提出了解决这些难题的工作思路和重点研究内容。从提高成像时空分辨率、实现时空可控和多模态融合入手,发展多种新型成像和关联技术,揭示膜转运和跨膜信号转导等重要生命过程中蛋白质机器的作用机制。提出的主要研究内容包括下一代超高时空分辨结构光照明显微镜、超分辨荧光成像技术和原子力显微镜联用、时间相关的超分辨显微镜与冷冻电镜关联技术。

关键词：蛋白质机器超高分辨成像膜转运信号转导

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柠檬烯NO3氧化生成SOA的光学性质研究

柠檬烯NO3氧化生成SOA的光学性质研究

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第九届全国环境化学大会

作者：彭超王炜罡李坤李俊玲葛茂发分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学北京100049

NO3 是大气中重要的夜间氧化剂,NO3的氧化是夜间SOA 的主要形成途径.柠檬烯是一种典型的生物源排放挥发性有机化合物(BVOC),占全球单萜烯排放量的16 ％左右,与其他单萜烯不同的是,由于在分子结构中含有两个不饱和碳碳双键,柠檬烯与氧化...

NO3 是大气中重要的夜间氧化剂,NO3的氧化是夜间SOA 的主要形成途径.柠檬烯是一种典型的生物源排放挥发性有机化合物(BVOC),占全球单萜烯排放量的16 ％左右,与其他单萜烯不同的是,由于在分子结构中含有两个不饱和碳碳双键,柠檬烯与氧化剂反应时具有很快的反应速率,并能迅速生成大量低挥发性的氧化产物形成 SOA,对于柠檬烯的 NO3 氧化机理及 SOA 生成一直是一个研究的热点[1].

关键词：

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单重态激子裂分的研究进展

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物理化学学报 2016年第8期32卷 1880-1893页

作者：刘艳苹吴义室付红兵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 首都师范大学化学系北京100048

单重态激子裂分指的是在有机分子中一个单重态激子与相邻的基态发色团相互作用形成两个三重态激子的过程。利用这种多激子效应制成的光伏器件有望突破肖克利-奎瑟限制,使光电转换的理论效率由30%提高到44.4%。近年来各国科学家在裂分材... 详细信息

单重态激子裂分指的是在有机分子中一个单重态激子与相邻的基态发色团相互作用形成两个三重态激子的过程。利用这种多激子效应制成的光伏器件有望突破肖克利-奎瑟限制,使光电转换的理论效率由30%提高到44.4%。近年来各国科学家在裂分材料的设计合成和器件化应用方面取得了一定的进展,但是对于激子裂分物理本质的认知仍然存在争议和分歧。本文较为系统地介绍了激子裂分材料的最新进展和本研究组的相关工作。简要回顾了激子裂分的发展历史,从概念、裂分的发生条件和作用机制三方面介绍了激子裂分过程,综述了具有分子间和分子内裂分性质的材料的最新研究成果。在系统归纳激子裂分研究现状的基础上对单重态激子裂分的发展趋势和应用探索指出了可能的方向。

关键词：有机太阳能电池光能转化光物理分子间和分子内

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IrAlO6+团簇催化氧化CO

IrAlO6+团簇催化氧化CO

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第十五届全国化学动力学会议

作者：李晓娜姜利学张婷何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室中国科学院大学

CO催化氧化是气相和凝聚相反应中的重要模型反应。利用气相团簇实验,在隔离、可控以及可重复条件下,在离子阱反应中研究发现异核金属团簇IrAlO可转移全部氧原子连续氧化六个CO分子,如图1所示（a-f）。IrAlO为目前为止报道的能氧化CO数... 详细信息

CO催化氧化是气相和凝聚相反应中的重要模型反应。利用气相团簇实验,在隔离、可控以及可重复条件下,在离子阱反应中研究发现异核金属团簇IrAlO可转移全部氧原子连续氧化六个CO分子,如图1所示（a-f）。IrAlO为目前为止报道的能氧化CO数目最多且能生成无氧产物的团簇离子。与同族的RhAlO和CoAlO团簇离子与CO的对比研究发现,RhAlO和CoAlO团簇离子与CO反应主要生成RhAlO和CoAlO,表明团簇RhAlO和CoAlO中含有弱吸附的分子氧单元。进一步研究表明,缺氧团簇IrAlO-IrAlO可进一步结合分子O生成产物IrAlO-IrAlO,其可进一步与CO反应,图1（g-i）,而团簇IrAlO和IrAl与O反应剧烈放热,在离子阱实验中导致团簇碎裂,无法观测到O吸附产物;而在高压快速流动管实验中,可观测到IrAl吸附三个O的反应。本研究表明,Ir-Al团簇特殊的催化模式,可作为探索氧储存材料中氧储存及释放过程反应机理的理想模型。

关键词：一氧化碳团簇氧释放氧储存质谱

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纳米尺寸中性锰氧化物团簇的产生和反应性研究

纳米尺寸中性锰氧化物团簇的产生和反应性研究

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第十五届全国化学动力学会议

作者：陈娇娇袁震李晓娜何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室中国科学院大学

对中性氧化物团簇的结构及反应性研究有助于从分子水平上理解凝聚相表面的反应机理。受限于真空紫外光（VUV）极低的产生效率,目前该领域的研究主要集中于产生中小尺寸团簇（10时,吸附活性基本保持不变。该工作首次报道了纳米尺寸中性... 详细信息

对中性氧化物团簇的结构及反应性研究有助于从分子水平上理解凝聚相表面的反应机理。受限于真空紫外光（VUV）极低的产生效率,目前该领域的研究主要集中于产生中小尺寸团簇（<1 nm）,研究纳米尺寸氧化物团簇在技术上存在挑战。锰氧化物材料在生物医学、光催化等领域具有广泛的应用,本研究采用激光溅射的方法制备中性锰氧化物团簇,并研究了其与CH在流动管中的反应,反应后中性锰氧化物团簇经VUV光电离后被飞行时间质谱检测。如图1所示,产生的中性锰氧化物团簇MnO_n（m=5-58;n=8-82）达到了纳米尺寸,其中MnO团簇（1.3 nm）的分辨率高达7270。在（MnO）（N=2-22）团簇与CH的反应中发现,CH的吸附活性具有一定的尺寸效应。当N=3时,吸附活性最大,随后吸附活性随团簇尺寸增大而减小,当N>10时,吸附活性基本保持不变。该工作首次报道了纳米尺寸中性锰氧化物团簇的产生和反应,其研究结果为理解氧化锰材料的反应性和提高其性能提供了理论研究基础。

关键词：纳米尺寸中性锰氧化物团簇高分辨质谱 VUV光电离

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VB3+阳离子团簇与CH4的反应研究

VB3+阳离子团簇与CH4的反应研究

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第十五届全国化学动力学会议

作者：陈强何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室中国科学院大学

甲烷不仅是一种重要能源,也是生产高附加值化学品的重要原料,高度稳定的甲烷分子的活化转化一直是学术界的重大挑战之一。。最新研究发现,甲烷的硼化反应可以将甲烷C-H键转化为B-C键,但该类型甲烷活化过程需要在高压条件和贵金属基催化... 详细信息

甲烷不仅是一种重要能源,也是生产高附加值化学品的重要原料,高度稳定的甲烷分子的活化转化一直是学术界的重大挑战之一。。最新研究发现,甲烷的硼化反应可以将甲烷C-H键转化为B-C键,但该类型甲烷活化过程需要在高压条件和贵金属基催化剂作用下进行,成本较高。本研究提出将廉价的过渡金属钒制备到硼原子形成的团簇中,研究钒硼化物团簇与甲烷的反应活性,探索其在温和条件活化转化甲烷的可行性。我们采用激光溅射方法产生钒硼阳离子团簇,通过四极杆质量分析器选出感兴趣的团簇,使其在离子阱中与甲烷分子反应,最后利用飞行时间质谱检测团簇分布。实验发现VB阳离子团簇与甲烷反应可以生成VBCH与VH阳离子（Fig.1）,它们分别对应于H2脱附和芳香性硼化物BCH消除反应通道。密度泛函理论计算结果与观测到的实验现象相吻合,其中H脱附反应在热力学上更有利。本研究可在分子层次上揭示甲烷C-H转化成B-C的微观机理,为非贵金属硼化物取代贵金属基催化剂提供研究基础。

关键词：甲烷活化过渡金属硼化物质谱密度泛函计算

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Au+与直链烷烃（C2-C10）反应的研究

Au+与直链烷烃（C2-C10）反应的研究

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第十五届全国化学动力学会议

作者：张婷李子玉何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室中国科学院大学

挥发性有机物（VOC）的高灵敏度检测一直以来都是人们特别关注的课题[1]。其中烷烃(C_nH)作为一种重要的大气VOC,由于其极性弱、没有官能团和碳链易断裂的特点,烷烃的化学电离检测面临着巨大的挑战。常用于VOC检测的试剂离子为HO[2],由... 详细信息

挥发性有机物（VOC）的高灵敏度检测一直以来都是人们特别关注的课题[1]。其中烷烃(C_nH)作为一种重要的大气VOC,由于其极性弱、没有官能团和碳链易断裂的特点,烷烃的化学电离检测面临着巨大的挑战。常用于VOC检测的试剂离子为HO[2],由于短链烷烃的质子亲和能小于HO,且长链烷烃易碎裂,以HO的质子转移反应不适用于烷烃的化学电离[3]。为了寻找合适的试剂离子,人们发现单个金属离子或配体保护的金属离子可与烷烃反应[4]。其中,Au反应活性较高,早期的文献报道[5]表明,Au+能与烷烃（C2-C7）发生高效的氢负离子转移反应,产生烷烃的分子离子峰,然而,长链烷烃（C7）很容易发生碎裂。为了解决长链烷烃易碎裂的问题,我们研究了Au与直链烷烃（C2-C10）的反应,不仅确定了Au和烷烃分子反应的机理,还测定了反应速率,重要的是,根据理论计算分析发现,长链烷烃（n≥7）离子富含较高的内能,当缓冲气体压力较低时（ Pa）,其与烷烃的碰撞不足以带走此能量,导致烷烃碎裂。因此我们通过增加缓冲气体压力,利用高气压（200 Pa）缓冲气体的碰撞冷却,使得碳链不断裂。这对烷烃的离子化及大气VOC的检测分析具有重要的意义。

关键词：化学电离烷烃金质谱密度泛函计算

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铜-钒氧化物团簇催化氧化CO反应中的自旋湮灭研究

铜-钒氧化物团簇催化氧化CO反应中的自旋湮灭研究

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第十五届全国化学动力学会议

作者：王丽娜李晓娜何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室中国科学院大学

CO氧化是异相催化中重要的模型反应,在很多实际过程中也具有重要应用。CO催化氧化的反应机理一直备受科学家广泛研究,然而CO催化氧化过程中的自旋湮灭问题(2CO+O→2CO),却一直未被考虑。CO催化氧化过程中分子氧的三重态自旋在反应过程... 详细信息

CO氧化是异相催化中重要的模型反应,在很多实际过程中也具有重要应用。CO催化氧化的反应机理一直备受科学家广泛研究,然而CO催化氧化过程中的自旋湮灭问题(2CO+O→2CO),却一直未被考虑。CO催化氧化过程中分子氧的三重态自旋在反应过程中如何发生改变并不清楚。本研究利用团簇模型阐述了O分子自旋湮灭的反应机理。我们利用激光溅射方法,制备了铜-钒氧化物团簇阴离子CuVO。质谱实验研究发现CuVO团簇离子可利用O分子催化氧化CO(图1);而速率曲线拟合结果表明,整个催化氧化过程由六个活性物种构成,如图2b所示,而非三个(图2a)。理论计算结果指出基态CuVO结构为单重态而CuVO的基态电子结构为三重态,本研究也是首次报道的闭壳层团簇离子参与CO的催化氧化反应。结合团簇实验和理论计算,我们得出结论,需要两个O分子连续参与反应,才可导致CO催化氧化过程中三重态自旋的湮灭,即CO催化氧化公式应写成:4CO+2O→4CO。

关键词：一氧化碳氧化自旋湮灭质谱量子化学计算

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