检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2025年

作者：霍紫荆林声键陈青松黄钧衡福州大学化工学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建省氢能材料与技术重点实验室中国科学院大学福建学院

过氧化氢(H2O2)作为一种绿色氧化剂，目前已经在废水处理、消毒剂等领域广泛运用。本研究采用气相沉积法成功制备了S掺杂的碳纳米管材料（S-CNTs）。研究表明，S-CNTs催化剂在碱性和中性环境下均表现出优异的两电子氧还原性能。碱性环... 详细信息

过氧化氢(H2O2)作为一种绿色氧化剂，目前已经在废水处理、消毒剂等领域广泛运用。本研究采用气相沉积法成功制备了S掺杂的碳纳米管材料（S-CNTs）。研究表明，S-CNTs催化剂在碱性和中性环境下均表现出优异的两电子氧还原性能。碱性环境下，在0.20～0.60 V （vs. RHE）宽电位窗口内，H2O2选择性均超过80%，最高达93%；中性环境中，在0.20～0.50 V （vs. RHE）宽电位窗口内，H2O2选择性均高于87%。此外，基于S-CNTs阴极与商用RuIr@Ti阳极构建的电解器件中，H2O2产率最高可达6.16 mmol cm-2h-1，15 min内累计浓度达30.8 mmol L-1。

关键词：碳纳米管掺杂碱性中性氧还原过氧化氢

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一种具有化学发光性能的锆基金属有机四面体

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高等学校化学学报 2022年第1期43卷 168-172页

作者：杜顺福王文经 EL-SAYED El-Sayed M 苏孔钊袁大强洪茂椿福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049 埃及石油研究所炼油部化学精炼实验室开罗11435

利用二氯二茂锆与4,4′-(蒽-9,10-二基)二苯甲酸自组装制备了一种锆基金属有机四面体(ZrT-6),并将其应用于过氧草酸酯类化学发光的研究,发现其在发光强度和寿命方面均优于所使用的配体.更重要的是,ZrT-6在化学发光过程中保持了良好的稳... 详细信息

利用二氯二茂锆与4,4′-(蒽-9,10-二基)二苯甲酸自组装制备了一种锆基金属有机四面体(ZrT-6),并将其应用于过氧草酸酯类化学发光的研究,发现其在发光强度和寿命方面均优于所使用的配体.更重要的是,ZrT-6在化学发光过程中保持了良好的稳定性,为其进一步的实际应用打下了坚实的基础.该工作对过氧草酸酯类化学发光系统的设计具有借鉴意义.

关键词：化学发光锆基金属有机四面体过氧草酸酯类化学发光自组装

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咪唑鎓盐基材料电催化二氧化碳还原研究进展

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物理化学学报 2024年第4期40卷 131-145页

作者：张强黄远标曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国福建光电信息科学与技术创新实验室福州350108 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学系合肥230000 中国科学院大学北京100049

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方... 详细信息

随着化石能源的使用日益增加,大气中CO_(2)的浓度不断上升,给环境带来了挑战。通过催化将CO_(2)转化为高附加值化学品为解决这些问题提供了一个机会,并为燃料合成开辟了一条新的途径,最终有助于减少CO_(2)排放并实现碳中和。在众多的方法中,利用可再生清洁能源进行CO_(2)电还原反应(CO_(2)RR)以其反应条件温和、反应进度可控、环境友好以及可以产生大量的附加值产品而受到重视。在此背景下,咪唑鎓基材料及其衍生物已成为CO_(2)RR的有潜力的候选材料。这些材料对CO_(2)有很强的亲和力,并且在CO_(2)RR系统中作为电解质和电催化剂都有应用。所以它们的主要优点之一是能够在催化体系中富集CO_(2),有效地抑制析氢副反应(HER),并提高CO_(2)RR产物的选择性。了解电催化条件下咪唑鎓基离子液体(Im-ILs)与CO_(2)分子之间的相互作用机制对于从分子角度深入了解为什么添加Im-ILs可以改善CO_(2)RR性能至关重要。此外在非均相电催化剂中,Im-ILs作为表面修饰基团和捕集剂,可以显著改变催化剂的表面环境和疏水性,从而促进CO_(2)RR。值得注意的是,Lehn型和金属卟啉分子催化剂中的咪唑鎓基团已被发现对这些催化剂在CO_(2)RR中的性能有影响。N-杂环卡宾(NHC)基电催化剂作为咪唑鎓与CO_(2)相互作用的活性形式之一,表现出优异的CO_(2)RR性能。将NHC基电催化剂引入多孔多相催化剂和分子催化剂中,可以稳定金属纳米颗粒,提高捕获CO_(2)的能力,从而提高CO_(2)RR活性。总之,在CO_(2)RR中使用咪唑鎓基材料对于推进CO_(2)转化,实现可持续、有效合成高附加值化学品具有巨大的前景。

关键词： CO_(2)电还原离子液体咪唑鎓盐氮杂环卡宾金属纳米颗粒

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MOF基Pd单位点催化CO酯化制碳酸二甲酯

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化学学报 2022年第7期80卷 867-873页

作者：谢晨帆徐玉平高明亮徐忠宁江海龙中国科学技术大学化学系合肥230026 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明,... 详细信息

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明, Pd单位点催化剂(Pd SSCs)可以催化该反应高选择性合成DMC, 却易被反应物CO还原成Pd纳米颗粒, 从而导致DMC选择性快速下降. 因此, 设计合成稳定的Pd SSCs显得尤为重要. 通常, 研究人员通过增加Pd原子与载体之间的相互作用来稳定催化剂. 在各种载体中, 金属有机框架材料(MOFs)由于具有比表面积大、稳定性好、可修饰性强等特点, 是稳定单金属位点的理想载体. 选择自身较为稳定且易修饰的UiO-66-NH_(2)作为载体, 采用后合成修饰的方法将吡啶-2-甲醛引入UiO-66-NH_(2)的孔中. 吡啶-2-甲醛通过与氨基进行反应连接在UiO-66-NH_(2)的框架上, 进而创造了相近的双氮原子位点共同鳌合Pd原子, 记为PdⅡ-UiO-66-X%. 该催化剂在反应中, 展现出极高的DMC选择性, 同时也具备良好的催化稳定性, 在70 h的连续评价中, 依旧能够保持85%以上的DMC选择性. 该工作这一发现对构筑稳定Pd SSCs高选择性催化合成DMC提供了新思路.

关键词：金属有机框架碳酸二甲酯 Pd单位点催化剂后合成修饰 CO酯化反应

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Rb_(2)MGe_(3)S_(8)(M=Zn,Cd):[MGe_(3)S_(8)]^(2-)单元构型变换导致化合物从中心到非心的转变

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化学学报 2022年第5期80卷 633-644页

作者：柴贤丹陈文发闫秋楠刘彬文姜小明郭国聪福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350608

在本工作中,利用高温固相法成功合成了两个碱金属硫属化合物Rb_(2)MGe_(3)S_(8)[M=Zn(1),Cd(2)].化合物1,2都为二维层状结构且均具备大的光学带隙,化合物1和2的实验带隙分别为3.24和3.16 eV.化合物1属于P-1中心对称群,化合物2属于非心P2... 详细信息

在本工作中,利用高温固相法成功合成了两个碱金属硫属化合物Rb_(2)MGe_(3)S_(8)[M=Zn(1),Cd(2)].化合物1,2都为二维层状结构且均具备大的光学带隙,化合物1和2的实验带隙分别为3.24和3.16 eV.化合物1属于P-1中心对称群,化合物2属于非心P2(1)2(1)2(1)空间群且具有一定的非线性光学(NLO)效应,在粒径为50~75μm时与KH2PO4(KDP)相当(@1064 nm).化合物2的激光损伤阈值为AgGaS_(2)的16.6倍.化合物1,2的分子式化学计量比相同但展示不同的对称性,通过分析它们的晶体结构发现,其基本构造单元[MGe_(3)S_(8)]^(2-)在两化合物中构型的不同导致化合物1、2对称性发生中心到非心的转变.为了深入了解化合物2的NLO效应的起源,基于密度泛函理论对其进行了电子能带结构和NLO极化率的理论计算.

关键词：硫属化合物非线性光学中心到非心转变理论计算

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富晶格位错的多孔铋纳米花高效电还原二氧化碳制甲酸盐

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化学学报 2022年第6期80卷 703-707页

作者：蒋银龙李国超陈青松徐忠宁林姗姗郭国聪福州大学化学学院福州350116 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

二氧化碳转化已成为现今世界研究的热点.本工作采用原位电化学转化的策略,将简单溶剂热法合成的层状甲酸氧铋纳米花(Bi OCOOH NFs)还原为带有大量晶格位错的多孔铋纳米花(p-Bi NFs).研究结果表明,p-Bi NFs电催化二氧化碳转化为甲酸盐具... 详细信息

二氧化碳转化已成为现今世界研究的热点.本工作采用原位电化学转化的策略,将简单溶剂热法合成的层状甲酸氧铋纳米花(Bi OCOOH NFs)还原为带有大量晶格位错的多孔铋纳米花(p-Bi NFs).研究结果表明,p-Bi NFs电催化二氧化碳转化为甲酸盐具有较小的过电位(436m V).在-1.8V(相对饱和甘汞电极,***)时,甲酸盐的分电流密度(j_(formate))高达24.4m A·cm^(-2),法拉第效率(FE_(formate))为96.7%,且在超过500m V的宽电位窗口内FE_(formate)超过90%,并具有很好的稳定性.该催化剂的高催化性能可归因于前驱体晶格坍塌和重构而形成特殊的多孔粗糙的微纳多级结构,其表面富含晶格位错和缺陷等高本征活性位,且具有较强的电子传递能力.本研究为设计合成高性能的电催化二氧化碳还原产甲酸催化剂提供了新的思路.

关键词：铋电催化二氧化碳甲酸盐晶格位错

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两例新的镧系金属-有机框架化合物高效去除Cs+离子研究

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化学学报 2022年第5期80卷 640-659页

作者：吕天天马文詹冬笋邹燕敏李继龙冯美玲黄小荥中北大学材料科学与工程学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三... 详细信息

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三维微孔镧系金属-有机框架化合物（Me2NH2）0.5（H3O）0.25Na0.25Ln（OH）(stp)·0.25H2O（FJSM-Ln MOF;Ln=Eu,Tb;H3stp=2-磺酸基对苯二甲酸）,它们具有良好的水稳定性和一定的耐酸碱性.FJSM-EuMOF和FJSM-TbMOF对Cs+离子吸附具有快速的动力学和高的吸附量(qmCs分别为229.25和211.28mg/g).它们对Cs+离子具有良好的选择性(KdCs值高达2.18×10～3 mL/g).即使在Na+, K+, Mg2+, Ca2+离子干扰的情况下,它们仍然表现出对Cs+离子的选择性吸附性能.我们成功获得了Cs+吸附产物的单晶结构,通过单晶结构分析结合X射线光电子能谱（XPS）,红外（IR）,扫描电镜能量色散谱（EDS）和元素分析（EA）等多种表征方法,证实了FJSM-EuMOF对Cs+离子的吸附为离子交换的机理.结果表明,FJSM-EuMOF对Cs+离子的高效吸附主要源于镧系金属-有机阴离子框架中有机配体上的COO-和SO3-官能团对Cs+离子强的作用力以及通道内存在易交换的[Me2NH2]+阳离子和[H3O]+离子.这项工作表明,镧系金属-有机框架化合物在放射性铯的修复中具有潜在的应用价值.

关键词：镧系金属-有机框架晶体结构去除铯离子交换动力学吸附量选择性

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完全暴露的碳基电极边缘-平面位点用于高效水氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 272-283页

作者：郭静雅刘炜商文喆司端惠朱超胡金文辛存存程旭升张松林宋俗禅王秀云史彦涛大连理工大学化学学院精细化工国家重点实验室智能材料前沿科学中心辽宁大连116024 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 东南大学微机械系统教育部重点实验室东南大学纳皮米中心江苏南京210096

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有... 详细信息

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有特殊的局域电子态,为提升石墨碳电极的本征催化活性开辟了新的思路,然而其结构精准构筑目前仍面临极大挑战.本文以“人字形”多壁碳纳米管(H-MWCNTs)作为研究切入点,利用高温熔盐介质主导的插层剥离和截断效应,实现“边缘-平面位点”结构可控构筑,为实现高效电解水析氧反应(OER)提供了重要的结构基础.通过熔盐辅助热解方法可控制备了具有完全暴露的内外边缘平面的目标催化剂H-MWCNTs-MS,并研究其OER催化性能.在碱性介质中10 mA cm^(-2)电流密度所需过电位仅为236 mV,是目前报道的较好的非金属电催化剂.同时,H-MWCNTs-MS在10,50和100 mA cm^(-2)电流密度下均表现出较好的电化学稳定性.利用原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)技术研究了“边缘-平面位点”在OER过程中的结构重构过程,与理论计算分析的高能“边缘态”结果一致,并确定酮氧官能化位点为真实催化活性中心.理论计算结果表明,氧官能团修饰结构能够显著促进电荷的再分配,增强层间耦合作用,降低关键含氧中间体*OOH的形成能垒,加速OER反应动力学.此外,H-MWCNTs-MS的开放式结构极大程度提高了“边缘-平面位点”的利用率,减小的纳米管壁厚促进了层间电荷迁移,也是增强OER活性的关键要素.综上,精准构筑“边缘-平面位点”为开发高效石墨碳电极开辟了新的思路,通过原位谱学技术揭示边缘位点催化结构重构,能够进一步丰富研究者对于电催化协同效应的科学认识.

关键词：多壁碳纳米管边缘-平面位点析氧反应熔融盐电子耦合

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NaY分子筛Lewis酸促进甲醇经亚硝酸甲酯分解制二甲氧基甲烷

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化学学报 2022年第4期80卷 438-443页

作者：江辉波林姗姗徐玉平孙径徐忠宁郭国聪福州大学石油化工学院福州350116 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

二甲氧基甲烷(Dimethoxymethane,DMM)作为一种基础有机化学品,在树脂、溶剂、燃料等领域具有广泛用途.传统合成方法采用甲醇甲醛缩合,反应效率比较低.亚硝酸甲酯(CH3ONO)是一种性质活泼的气体,可由甲醇、O_(2)、NO在无需催化剂的条件下... 详细信息

二甲氧基甲烷(Dimethoxymethane,DMM)作为一种基础有机化学品,在树脂、溶剂、燃料等领域具有广泛用途.传统合成方法采用甲醇甲醛缩合,反应效率比较低.亚硝酸甲酯(CH3ONO)是一种性质活泼的气体,可由甲醇、O_(2)、NO在无需催化剂的条件下获得,其反应活性比甲醇高很多.通过亚硝酸甲酯在常压条件下催化分解可以高效制备DMM.本工作系统研究了不同类型分子筛的酸性对亚硝酸甲酯催化分解制备DMM的影响规律,催化活性顺序为:NaY(97%)=HY(97%)>HZSM-5(90%)>Hβ(89%)>Na ZSM-5(18%)>Naβ(6%),DMM选择性顺序为:NaY(53%)>HY(12%)=Naβ(12%)>Na ZSM-5(7%)>Hβ(4%)>HZSM-5(3%),其中NaY分子筛是一种性能优异的亚硝酸甲酯分解制备DMM的催化剂.通过X射线衍射(XRD)、比表面及孔隙度分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、吡啶红外(Py-FTIR)等结构表征手段,发现分子筛的酸性位点是促进亚硝酸甲酯分解的活性中心,而Na^(+)和Al物种的Lewis酸是高选择性生成DMM的关键.本工作可为DMM提供一种新的高效合成路线.

关键词：亚硝酸甲酯二甲氧基甲烷分子筛 NaY Lewis酸

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阳离子镍基MOF自组装CdS/PFC-8催化剂用于可见光光催化选择性苯甲醇氧化耦合产氢

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物理化学学报 2023年第4期39卷 67-75页

作者：项景超李静君杨雪高水英曹荣福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049 中国福建光电信息科学技术创新实验室福州350108

可见光驱动的光催化制氢与有机氧化合成相结合由于其环境友好性和可持续性而极具吸引力,它可以在温和的条件下同时产生清洁的氢气燃料和高价值化学品,而无需牺牲剂。半导体材料和金属有机骨架(MOFs)材料由于其性能和优势,在光催化领域... 详细信息

可见光驱动的光催化制氢与有机氧化合成相结合由于其环境友好性和可持续性而极具吸引力,它可以在温和的条件下同时产生清洁的氢气燃料和高价值化学品,而无需牺牲剂。半导体材料和金属有机骨架(MOFs)材料由于其性能和优势,在光催化领域得到了广泛的应用。在这项工作中,我们通过静电自组装成功合成了一种名为Cd S/PFC-8的新型有效催化剂。其中,PFC-8作为镍基金属有机骨架,Cd S/PFC-8复合材料作为无贵金属催化剂,在可见光下具有优异的光催化制氢和苯甲醇氧化性能。对Cd S/PFC-8复合材料进行了一系列催化表征。X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)结果表明了Cd S/PFC-8复合材料的成功合成。X射线光电子能谱(XPS)表明了Cd S纳米棒与PFC-8之间存在一定的界面相互作用。通过紫外-可见漫反射光谱(DRS)、光致发光光谱(PL)和电化学测试对光电性能进行了表征,表明Cd S/PFC-8复合材料的可见光响应和光催化可行性。对不同催化剂的光催化实验结果进行比较,在可见光下,Cd S/PFC-8复合材料将H2的产生与苯甲醇的选择性氧化耦合,表现出显著的H2产率3376μmol·g-1·h^(-1)和苯甲醛产率4120μmol·g-1·h^(-1),大大高于单一Cd S。对反应前后催化剂的变化进行分析,推测出PFC-8中的镍可能作为催化活性位点来提高催化活性。此外,讨论了可能的光催化反应机理。这项工作突出了结合半导体和MOF功能以增强光催化活性的优势。

关键词：光催化金属有机框架硫化镉氢气苯甲醇

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