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表面双重后处理方法提升三元NiMgO半导体界面层及其有机太阳能电池的性能

化学学报 2022年第5期80卷 581-592页

作者：何新蕊蔡丽娜陈汉生尹攀尹志刚郑庆东福州大学化学学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室中国福建光电信息科学与技术创新实验室

采用溶胶-凝胶法制备了Mg掺杂氧化镍(NiO)的三元氧化物半导体NiMgO薄膜,研究了不同表面后处理方法对薄膜结构、性质和能级的影响.利用NiMgO薄膜作为新型空穴传输界面层构建了非富勒烯有机太阳能电池,研究了器件性能变化及其物理机制.结... 详细信息

采用溶胶-凝胶法制备了Mg掺杂氧化镍(NiO)的三元氧化物半导体NiMgO薄膜,研究了不同表面后处理方法对薄膜结构、性质和能级的影响.利用NiMgO薄膜作为新型空穴传输界面层构建了非富勒烯有机太阳能电池,研究了器件性能变化及其物理机制.结果表明,以未表面处理NiMgO为界面层时,器件的能量转化效率(PCE)为5.90%;使用紫外-臭氧(UVO)表面后处理的NiMgO界面层,器件PCE大幅提升至12.67%.而NiMgO在UVO处理前进行润洗,可以去除表面残留物,薄膜变平整且透光率增加.因此,采用润洗与UVO结合的表面双重后处理新策略后,器件的开路电压不变,但短路电流密度和填充因子分别提高到23.48mA·cm-2和64.29%,最终PCE达到13.17%.该研究为半导体氧化物薄膜及器件的优化提供了一条有效途径.

关键词：有机光伏三元氧化物空穴传输层表面处理界面工程

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固相萃取-电喷雾-离子迁移谱检测饮用水中三唑类农药残留

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分析试验室 2024年第9期43卷 1266-1271页

作者：刘文车安怡王晋琦陈彦憬蔡佳怡刘文杰湘潭大学化工学院湘潭411100 结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所厦门稀土光电功能材料重点实验室福州350002 中国科学院海西研究院厦门稀土材料研究所厦门361021

本研究建立了固相萃取与电喷雾-离子迁移谱(ESI-IMS)联用测定饮用水源中三唑类农药残留的方法。在最优条件下,戊唑醇和腈菌唑在0.1~2 mg/L范围内线性关系良好,检出限为分别为6.9μg/L和17.2μg/L,定量限分别为23.0μg/L和57.4μg/L,日... 详细信息

本研究建立了固相萃取与电喷雾-离子迁移谱(ESI-IMS)联用测定饮用水源中三唑类农药残留的方法。在最优条件下,戊唑醇和腈菌唑在0.1~2 mg/L范围内线性关系良好,检出限为分别为6.9μg/L和17.2μg/L,定量限分别为23.0μg/L和57.4μg/L,日内相对标准偏差(RSD)为3.7%~5.3%,日间RSD为6.6%~9.1%。加标回收实验的平均加标回收率在74.3%~117.2%之间,RSD为3.3%~8.6%,检测时间为1 s。结果表明,ESI-IMS方法可用于饮用水中戊唑醇和腈菌唑农药的现场同时检测。

关键词：固相萃取电喷雾-离子迁移谱饮用水三唑类农药

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KAg_(3)Ga_(8)S_(14):一种高激光损伤阈值的中远红外非线性光学材料

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化学学报 2022年第3期80卷 259-264页

作者：赵锦旭张铭枢陈文发姜小明刘彬文郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210

兼具大的非线性光学(NLO)效应和高的激光损伤阈值(LIDT)是中远红外NLO材料领域最具挑战性的问题之一.这里,将碱金属离子K^(+)引入到以黄铜矿AgGaS_(2)为基底的材料中,获得硫属化合物KAg_(3)Ga_(8)S_(14).它的晶体结构采用与黄铜矿相类... 详细信息

兼具大的非线性光学(NLO)效应和高的激光损伤阈值(LIDT)是中远红外NLO材料领域最具挑战性的问题之一.这里,将碱金属离子K^(+)引入到以黄铜矿AgGaS_(2)为基底的材料中,获得硫属化合物KAg_(3)Ga_(8)S_(14).它的晶体结构采用与黄铜矿相类似的三维蜂窝状开放框架,其中畸变四面体GaS_(4)和AgS_(4)以高度定向的方式排列,产生中等的倍频效应(0.4×AgGaS_(2)@1910 nm).值得注意的是,通过拓宽带隙(2.95 eV),该化合物拥有高的激光损伤阈值(4.6×AgGaS_(2)@1064 nm).此外,通过理论计算表明四面体GaS_(4)和AgS_(4)决定硫属化合物KAg_(3)Ga_(8)S_(14)的NLO光学性质.

关键词：硫属化合物非线性光学倍频效应激光损伤阈值晶体结构

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簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 209-218页

作者：张天华胡海慧李嘉欣高迎龙李玲玲张明远彭渲北周岩良倪军林炳裕林建新朱兵吴冬霜张林杰韩丽丽郑黎荣王秀云江莉龙福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002 福州大学化学学院福建福州350002 南洋理工大学材料科学与工程学院新加坡639798 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院高能物理研究所北京100049

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和... 详细信息

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与eHB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1 nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2 wt%Ru ACCs),制得Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后,2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400℃和1 MPa下,Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2 mmolNH_(3) gcat^(-1) h^(-1),是2 wt%Ru ACCs的7.5倍,且催化剂表现出较好的稳定性,在稳定运行140 h后活性未见明显降低.球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构谱结果表明,负载Ba和/或Ce后,Ru以Ru_(3)原子簇形式存在.X射线吸收近边结构谱和X射线光电子能谱结果表明,Ru与Ba及Ce物种之间存在较强的簇-金属氧化物助剂电子相互作用,可促进电子转移到Ru物种,形成富电子状态的Ru,进而促使电子转移到N_(2)的p*反键轨道,提高温和条件下合成氨反应速率.利用25%N_(2)+75%D_(2)气氛下的原位红外光谱研究催化剂的合成氨反应机理,结果表明,在Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂表面同时检测到N_(2)D_(2)物种和N_(2)D_(x)物种的振动吸收峰,说明添加Ba和/或Ce物种没有改变Ru原子簇催化剂活化N_(2)的方式,N_(2)仍是通过加氢的路径合成氨.综上,本文考察了助剂对Ru原子簇的影响规律,揭示了其作用机制,为设计高效的温和条件合成氨催化剂提供参考.

关键词：原子簇助剂 N_(2)活化合成氨电子相互作用

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原位烷基化调控无机-有机杂化类钙钛矿材料的结构及其性能

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化学学报 2022年第4期80卷 460-466页

作者：梁广玲叶晓亮王观娥徐刚福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

无机-有机杂化类钙钛矿材料由于结构可调和独特的光电特性而引起了人们的广泛关注.通过选用不同的烷基化溶剂,一步水热法原位合成了两种新型的无机-有机杂化材料——二维(2D)结构的[(Me_(3))ODA(Me_(3))]_(3)Pb_(5)I_(16) (1)和一维(1D... 详细信息

无机-有机杂化类钙钛矿材料由于结构可调和独特的光电特性而引起了人们的广泛关注.通过选用不同的烷基化溶剂,一步水热法原位合成了两种新型的无机-有机杂化材料——二维(2D)结构的[(Me_(3))ODA(Me_(3))]_(3)Pb_(5)I_(16) (1)和一维(1D)结构的[H(Et_(2))ODA(Et_(2))H]Pb_(2)I_(6)·H_(2)O (2) (ODA=4,4-二氨基二苯醚).化合物 1 由 2D 的无机类钙钛矿层[Pb_(5)I_(16)]^(6-)和有机阳离子[(Me_(3))ODA(Me_(3))]^(2+)组成,化合物 2 由 1D 无机类钙钛矿链[Pb_(2)I_(6)]^(2-)、有机阳离子[(Et_(2))ODA(Et_(2))]^(2+)和水分子组成.实验表明,两种不同维度的化合物虽然都具有典型的半导体性能,但却表现出不同的化学稳定性以及光、电等物理特性.其中,化合物 1 对波长为 400~700 nm 的光呈现出明显的光电响应,而化合物 2 在对水和有机溶剂表现出良好稳定性的同时,还表现出优异的湿敏响应性能.

关键词：无机-有机杂化结构调控光电响应湿度传感

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适用声波谐振器的磁控溅射制备AlN薄膜优化技术

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材料导报 2023年第11期37卷 56-62页

作者：马新国程正旺王妹贺晶邹维邓水全湖北工业大学芯片产业学院武汉430068 湖北省能源光电器件与系统工程技术研究中心武汉430068 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

AlN具有优良的物理化学性质以及与标准CMOS晶硅技术的兼容性,显示出优于相应的ZnO和PZT等性能,使其成为最受关注的压电材料之一。AlN压电薄膜表现出合适的机电耦合系数、高纵波声速、大杨氏模量和高热导率等特点,以及随着制备工艺和材... 详细信息

AlN具有优良的物理化学性质以及与标准CMOS晶硅技术的兼容性,显示出优于相应的ZnO和PZT等性能,使其成为最受关注的压电材料之一。AlN压电薄膜表现出合适的机电耦合系数、高纵波声速、大杨氏模量和高热导率等特点,以及随着制备工艺和材料微结构调控技术的快速发展,使其成为5G时代声波谐振器中的关键电子材料。其成膜质量直接决定器件的工作频率、Q值和可靠性。近些年来,在反应磁控溅射法制备AlN薄膜及其微结构调控方面取得重要进展,具有成膜质量好、沉积速率高以及成本低等优点,已成为这类薄膜的首选制备方法。由于影响其成膜质量的因素很多,以至于通过某一个工艺参数调控其成膜质量往往无法同时满足多个质量指标。研究表明,AlN薄膜定向生长受溅射功率、工作气压和N_(2)/Ar流量比等多重因素影响,提高薄膜取向性相对复杂。降低薄膜应力一般通过简单地调节Ar气流量来实现,这是因为薄膜应力对Ar气流量变化极为敏感。而表面粗糙度和膜厚均匀性等主要受到溅射功率和工作气压影响。除了反应磁控溅射基本参数外,还普遍发现基底放置方向、基底材料、基底清洁度、退火温度和气氛等对薄膜的结晶及择优取向的影响也十分显著。本文围绕影响AlN压电薄膜在声波谐振器应用的主要物理指标:晶面择优取向、薄膜应力、表面粗糙度和沉积速率来展开说明,系统分析了反应磁控溅射法中的溅射功率、气体分压、基底温度等关键工艺参数对其影响的规律;最后,对AlN薄膜研究中亟待解决的问题以及未来发展方向进行了展望。

关键词： AlN薄膜压电材料声波谐振器磁控溅射择优取向

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NaYF_(4):Yb^(3+)/Er^(3+)单颗粒微米棒偏振上转换发光及其取向示踪

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化学学报 2022年第3期80卷 244-248页

作者：胡晓柯商晓颖黄萍郑伟陈学元福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国科学院福建物质结构研究所中国科学院功能纳米结构设计与组装重点实验室福建省纳米材料重点实验室结构化学国家重点实验室福州350002

稀土掺杂微/纳材料的偏振上转换发光在单颗粒示踪和生物医学等领域具有广泛的应用前景.稀土离子的偏振上转换发光主要取决于其局域态的电子结构和激发态动力学.利用单颗粒偏振上转换光学测试平台对β-NaYF_(4):Yb^(3+)/Er^(3+)微米棒的... 详细信息

稀土掺杂微/纳材料的偏振上转换发光在单颗粒示踪和生物医学等领域具有广泛的应用前景.稀土离子的偏振上转换发光主要取决于其局域态的电子结构和激发态动力学.利用单颗粒偏振上转换光学测试平台对β-NaYF_(4):Yb^(3+)/Er^(3+)微米棒的偏振上转换发光进行了系统研究.随发射偏振角的变化,单个微米棒的上转换发光强度发生周期性改变,且来自Er;同一光谱支项的不同晶体场子能级跃迁的偏振方向不同.与光谱支项整体的上转换发光相比,其晶体场子能级上转换发光表现出更大的发射偏振度.利用Er;高度偏振的晶体场跃迁谱线,实现了对单个微米棒空间取向的动态分析,揭示了NaYF_(4):Yb^(3+)/Er^(3+)微米棒作为偏振各向异性的上转换荧光探针在单颗粒取向示踪方面的潜在应用.

关键词：稀土上转换发光偏振各向异性单颗粒晶体场跃迁

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共价有机框架-杂多酸复合材料用于非均相催化烯烃环氧化

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高等学校化学学报 2023年第12期44卷 1-8页

作者：孔祥宇廖力卢灿忠方千荣中国科学院福建物质结构研究所福州350025 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

共价有机骨架是一种结晶性多孔材料,在非均相催化方面有着巨大的应用潜力.本文利用缺电子结构萘二酰亚胺(NDI)的衍生物作为单体,合成了一种新型功能性共价有机框架材料***-FL-2具有较大的孔径和良好的吸附性能,骨架上的NDI结构能通过π... 详细信息

共价有机骨架是一种结晶性多孔材料,在非均相催化方面有着巨大的应用潜力.本文利用缺电子结构萘二酰亚胺(NDI)的衍生物作为单体,合成了一种新型功能性共价有机框架材料***-FL-2具有较大的孔径和良好的吸附性能,骨架上的NDI结构能通过π-阴离子作用与杂多酸形成稳定的功能性复合材料.通过将磷钨酸(PTA)负载在COF-FL-2上,进一步制备了一种新型杂化杂多酸基复合物PTA@***@COF-FL-2对以过氧化叔丁醇(t-BuOOH)为氧化剂的烯烃环氧化反应表现出高的催化活性,可以在温和的条件下将环辛烯和1-辛烯环氧化成相应的环氧化物.PTA@COF-FL-2具有出色的稳定性,在反应条件下可长期使用,使用时无PTA浸出现象.此外,PTA@COF-FL-2回收非常方便,可以多次循环使用.

关键词：共价有机框架杂多酸非均相催化负载材料烯烃环氧化

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具有单晶到单晶转化的Cu(Ⅰ)配合物的发光性质

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无机化学学报 2024年第1期40卷 99-110页

作者：牟文龙孙振洲范思杰侯川兵李中峰韩洪亮王果杨玉平金琼花首都师范大学化学系北京100048 首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 中央民族大学理学院北京100081 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

选用2-(N,N-双(二苯基膦基甲基))胺基吡啶(bdppmapy)为膦配体、二吡啶并[3,2-a∶2',3'-c]吩嗪(dppz)为氮配体、[Cu(CH_(3)CN)_(4)]BF_(4)为铜盐,在常温下进行反应,制备了3种新型Cu(Ⅰ)配合物,分别为[Cu(dppz)(bdppmapy)]_(2)(BF_(4))_(2)·H_(2)O (Cu BF_(4)-1)、[Cu(dppz)(bdppmapy)]BF_(4)(Cu BF_(4)-2)和[Cu(dppz)(bdppmapy)]BF_(4)(Cu BF_(4)-3)。获得了Cu BF_(4)-1和Cu BF_(4)-3的单晶,发现了单晶到单晶转化过程的现象,并探究了溶剂分子的存在对配合物结构和光物理性能的影响。通过单晶X射线衍射确定配合物Cu BF_(4)-1和Cu BF_(4)-3的结构,使用粉末X射线衍射(PXRD)、红外光谱(IR)和核磁共振氢谱/磷谱(~1H/^(31)P NMR)对合成的3个配合物进行结构表征。对配合物进行紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱、荧光寿命及量子产率等光物理性质的表征和分析,比较了配合物发光性质的差异,探讨了溶剂分子对配合物结构和光物理性质的影响规律。太赫兹时域光谱对配合物的研究提供了帮助。

关键词： Cu(Ⅰ)配合物弱作用力晶体结构发光性质太赫兹时域光谱

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非线性光学原子响应理论及最新进展

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人工晶体学报 2023年第7期52卷 1270-1285页

作者：程曦月秘汉相洪茂椿邓水全中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室)

二阶非线性光学晶体材料通过倍频效应转换激光频率，并且调制激光的振幅和位相，在现代制造、激光医疗、光通信，以及基础科学研究领域都有重要用途。本文简要介绍了近年来在部分响应泛函方法的基础上发展起来的非线性光学原子响应理论... 详细信息

二阶非线性光学晶体材料通过倍频效应转换激光频率，并且调制激光的振幅和位相，在现代制造、激光医疗、光通信，以及基础科学研究领域都有重要用途。本文简要介绍了近年来在部分响应泛函方法的基础上发展起来的非线性光学原子响应理论。该理论使人们能够在第一性原理计算的基础上定量评估单个组成原子及轨道对非线性光学晶体材料倍频效应的贡献。在此基础上，本团队还发展了一套普适的以物理性能为标准的基团划分方案，为确定倍频效应的功能基元提供了概念基础。本工作对该理论方法的最新进展及其带来的一些新观点，如导带的作用、原子负贡献、静态偶极矩的作用、非共价基团的压倒性贡献、线性规律等进行解释和阐述，并给出了在新材料设计中的应用实例。

关键词：原子响应理论非线性光学晶体第一性原理非共价相互作用基团划分部分响应泛函

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