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中国化学会第四届卟啉与酞菁学术研讨会

作者：张俊龙北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

四吡咯分子是金属酶中常见的金属辅酶。寻找合适的化学模型模拟自然界中的四吡咯金属辅酶不仅有利于深化对金属酶和金属蛋白的基本认识,也有利于拓展四吡咯化学的应用,具有重要意义。我们实验室在2009年发现金氧化卟啉为卟吩内酯以来,... 详细信息

四吡咯分子是金属酶中常见的金属辅酶。寻找合适的化学模型模拟自然界中的四吡咯金属辅酶不仅有利于深化对金属酶和金属蛋白的基本认识,也有利于拓展四吡咯化学的应用,具有重要意义。我们实验室在2009年发现金氧化卟啉为卟吩内酯以来,围绕卟吩内酯的合成、表征、催化和生物应用等方面开展了较为系统的工作。在催化方面,我们主要以共轭饱和度为出发点,实现了高效氮、氢原子转移反应。在敏化方面,我们针对近红外发光稀土离子的内量子产率低的问题,从传能效率和发光内量子产率两方面,设计具有高量子产率的近红外稀土配合物。近年来,获得的创新成果主要包括:1)实现近红外区域光物理性质的精准调控,优化稀土近红外发光的敏化过程,获得迄今为止最高量子产率的稀土（镱）配合物3;2)发展碳氟键修饰的新方法,为合成高亮度稀土配合物生物探针提供方法学基础4;3)揭示内酯化结构与细胞行为的关系,探索金属配合物在细胞成像、光动力治疗等领域的生物应用5。

关键词：稀土近红外发光仿生敏化配位化学

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钆(Ⅲ)仿叶绿素配合物的合成、表征以及作为光磁双模式诊疗探针的应用

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中国稀土学报 2016年第6期34卷 764-772页

作者：杨字舒宁莹莹张俊龙北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

模拟自然界对四吡咯染料的β位调节方式,结合卟吩内酯近红外吸收和三线态能级可调、且易于修饰的优点,设计并合成了Gd(Ⅲ)卟吩内半缩醛配合物,并通过水溶性铵基修饰,使之具有两亲性质。该类配合物能较好地敏化O_2,单线态氧量子产率约0.... 详细信息

模拟自然界对四吡咯染料的β位调节方式,结合卟吩内酯近红外吸收和三线态能级可调、且易于修饰的优点,设计并合成了Gd(Ⅲ)卟吩内半缩醛配合物,并通过水溶性铵基修饰,使之具有两亲性质。该类配合物能较好地敏化O_2,单线态氧量子产率约0.75,且可应用于光毒性治疗,即使在红光(600~700 nm)激发下,其对He La细胞的半数致死浓度(IC50)仍低至1.5μmol·L^(-1)。同时,Gd-4的纵向弛豫率(r1)为1.1 mmol·L^(-1)·s^(-1)(0.5 T,37℃),表明配合物具有磁共振成像造影能力。因此,这类化合物具有光、磁双功能诊疗的潜在应用价值。

关键词：卟吩内酯钆(Ⅲ) 单线态氧光毒性磁共振成像

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基于AIE活性两亲分子的锂离子纳米运载体的构筑及其应用

基于AIE活性两亲分子的锂离子纳米运载体的构筑及其应用

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中国化学会第十六届胶体与界面化学会议

作者：薛荣荣阎云黄建滨北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(分子动态与稳态结构国家重点实验室)

临床治疗中,可溶性锂盐用于治疗双相型抑郁症,能有效降低抑郁的发作、降低自杀率。但由于锂离子对血脑屏障和生物膜的渗透性差,治疗中存在药效迟滞、治疗窗口窄且副作用明显的问题。通过构建锂离子的纳米运载体可有效促进药物跨越血脑... 详细信息

临床治疗中,可溶性锂盐用于治疗双相型抑郁症,能有效降低抑郁的发作、降低自杀率。但由于锂离子对血脑屏障和生物膜的渗透性差,治疗中存在药效迟滞、治疗窗口窄且副作用明显的问题。通过构建锂离子的纳米运载体可有效促进药物跨越血脑屏障和生物膜,改善治疗效果。本工作设计并制备出了一种AIE活性两亲分子,其能自组装形成球形纳米粒子。基于EO基团与锂离子的配位作用,进一步制备出了负载锂离子的球形纳米粒子。该纳米粒子具有尺寸小、发荧光和生物相容性优良的特点,有望用于改善锂疗效果。

关键词：锂疗纳米运载体构筑及应用

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二苯氧膦基团构筑光、热稳定的高效稀土发光配合物

二苯氧膦基团构筑光、热稳定的高效稀土发光配合物

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第九届全国稀土发光材料学术研讨会暨国际论坛

作者：魏晨卫慧波孙博勋蔡泽伦卞祖强刘志伟黄春辉北京分子科学国家重点实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京 100871

稀土发光配合物具有发射峰固定、半峰宽窄、激发态寿命长等特点，被广泛应用于生物成像与传感1、固态照明与显示2、防伪标签3等领域。制备光、热稳定的高效率稀土发光配合物是这些应用的基础，引起了科研工作者广泛的关注。

关键词：稀土发光配合物二苯氧膦基团光稳定三齿配体

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发光稀土配合物及其应用研究

发光稀土配合物及其应用研究

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第九届全国稀土发光材料学术研讨会暨国际论坛

作者：卞祖强卫慧波魏晨赵子丰孙博勋刘志伟黄春辉北京分子科学国家重点实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京 100871

经过数十年的快速发展，色纯、高效的稀土发光材料己成为照明、电子信息等产业中不可或缺的基础材料[1-4]。稀土配合物中有机配体具有高的摩尔消光系数，与吸收较弱的无机发光材料相比，配合物发光材料的产业化将能够更好地实现稀土资... 详细信息

经过数十年的快速发展，色纯、高效的稀土发光材料己成为照明、电子信息等产业中不可或缺的基础材料[1-4]。稀土配合物中有机配体具有高的摩尔消光系数，与吸收较弱的无机发光材料相比，配合物发光材料的产业化将能够更好地实现稀土资源的高值利用。迄今，稀土配合物发光材料一直未能获得广泛的实际应用，其主要的原因是实用化对材料的综合性能有更高的要求。近年来，我们针对实际应用(如OLED、太阳能电池或农用转光膜、防伪以及生物成像等领域)的需求，对稀土配合物发光材料综合性能进行了系统的优化，并取得了一些实质性进展。

关键词：稀土配合物光致发光电致发光太阳能电池转光膜

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乙炔等离子体合成纳米Mg颗粒及贮氢性能研究

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材料科学 2017年第2期7卷 156-165页

作者：熊义富刘浪把静文敬文勇李星国陈军中国工程物理研究院材料研究所四川绵阳北京分子科学国家实验室稀有材料化学与应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京

通过在等离子体蒸发金属Mg的过程中引入乙炔气体,制备了纳米Mg颗粒并进行了贮氢性能研究。结果表明,随着乙炔浓度的提高,制备出的纳米Mg颗粒的尺寸有减小的趋势,但乙炔浓度超过21.7%摩尔浓度时,制备出的纳米Mg颗粒的尺寸不再减小,当乙... 详细信息

通过在等离子体蒸发金属Mg的过程中引入乙炔气体,制备了纳米Mg颗粒并进行了贮氢性能研究。结果表明,随着乙炔浓度的提高,制备出的纳米Mg颗粒的尺寸有减小的趋势,但乙炔浓度超过21.7%摩尔浓度时,制备出的纳米Mg颗粒的尺寸不再减小,当乙炔的摩尔浓度为21.7%时,纳米Mg颗粒尺寸为40 nm左右,其比表面积为27.1 m2?g?1。在473 K,4 MPa氢气压力下1小时可吸氢接近饱和。其吸氢活化能为61.6 kJ?mol?1 H2,放氢活化能为114 kJ?mol?1 H2,其吸放氢反应焓为ΔH = ?65.5 kJ?mol?1 H2,反应熵为ΔS = ?122.7 J?K?1?mol?1 (H2),且在623 K, 4 MPa H2及30次吸放氢循环下,其吸氢容量没有衰减。

关键词：纳米化 Mg 贮氢性能机理

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一种求解大矩阵本征值问题的向量相互作用迭代方法

一种求解大矩阵本征值问题的向量相互作用迭代方法

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第十三届全国量子化学会议

作者：黄超肖云龙刘文剑北京大学化学与分子工程学院理论与计算化学研究所北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室

提出一种子空间迭代方法（iVI）,使用"先静态后动态再静态"框架处理强相关基向量,用以计算大对称矩阵的外部本征对或内部本征对。iVI方法使用固定大小的搜索空间,并能快速单调地从上方收敛到准确的本征对上,并通过计算数学矩... 详细信息

提出一种子空间迭代方法（iVI）,使用"先静态后动态再静态"框架处理强相关基向量,用以计算大对称矩阵的外部本征对或内部本征对。iVI方法使用固定大小的搜索空间,并能快速单调地从上方收敛到准确的本征对上,并通过计算数学矩阵和物理矩阵验证了iVI方法的效率。推荐使用CIPSI初始猜测和iVI-Buf（0+2）来进行计算。

关键词：大矩阵本征对先静态后动态再静态子空间迭代方法迭代微扰

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三个双肼桥连金属配合物的合成,结构和磁性（英文）

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无机化学学报 2016年第12期32卷 2198-2204页

作者：李欢陈云舟王艳君陈云峰王炳武贾丽慧武汉工程大学化学与环境工程学院绿色化工过程省部共建教育部重点实验室武汉430073 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

采用水热合成方法得到3个新的双肼桥连过渡金属化合物:[M(N2H4)2Cl2]n(M=Mn(1),Ni(2)),{[Co1.5(N2H4)3PO4(H_2O)]·H_2O}n(3),用单晶X射线衍射方法对其晶体结构进行表征。化合物1是以2个肼分子桥联金属Mn和Ni形成1D链状结构,而粉末... 详细信息

采用水热合成方法得到3个新的双肼桥连过渡金属化合物:[M(N2H4)2Cl2]n(M=Mn(1),Ni(2)),{[Co1.5(N2H4)3PO4(H_2O)]·H_2O}n(3),用单晶X射线衍射方法对其晶体结构进行表征。化合物1是以2个肼分子桥联金属Mn和Ni形成1D链状结构,而粉末XRD显示1与2是同构的。化合物3是以2个肼分子桥联金属Co形成1D链,不同的1D链再通过磷酸根PO43-进一步堆积形成3D结构。磁性测试表明肼桥在磁性中心之间传递反铁磁耦合作用。

关键词：肼肼桥连配体反铁磁交换作用

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异金属AlNa甲酸铵的合成、结构和性质

异金属AlNa甲酸铵的合成、结构和性质

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中国化学会第八届全国配位化学会议

作者：郁尧熊俐慧王炳武王哲明高松北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

金属-甲酸-铵材料（AMFF）呈现丰富有趣的结构类型、结构相发和物理、化学性质,近年来引起人们关注。最近对AMFF的研究已拓展到混合金属戒异金属。本工作系统合成和研究了异金属Al NaAMFF的结构、热膨胀和介电性质。研究结果表明:（1）A... 详细信息

金属-甲酸-铵材料（AMFF）呈现丰富有趣的结构类型、结构相发和物理、化学性质,近年来引起人们关注。最近对AMFF的研究已拓展到混合金属戒异金属。本工作系统合成和研究了异金属Al NaAMFF的结构、热膨胀和介电性质。研究结果表明:（1）Al Na-AMFF中Al和Na两种金属离子所带电荷平均数为2,等价于二价金属M,可以构成和M-AMFF一样的结构系列(4·6～3)（4～9·6～6）_n,还可以形成层状结构（图1）;（2）Al和Na在电荷、离子半径、与甲酸根成键强度等方面大的差异,导致Al Na-AMFF表现出与相应M-AMFF（同金属戒混合金属）丌同的结构特点,如Al Na-AMFF晶体结构对称性降低,Al和Na在结构中有序排列,甲酸根C-O键的丌对称化,铵的质子化胺基团形成强氢键N-H···O而其它基团形成弱氢键N/C-H···O,等等;与M-AMFF相比,这些结构特点降低了Al Na-AMFF中収生相发的可能性,也改发相发特征和相应的介电性质;（3）Al Na-AMFF的各向异性热膨胀性质、相发、介电性质等与骨架中铵的热运动模式及其发化、以及铵与骨架的相互作用密切相关。详细的发温结构研究揭示和建立了Al Na-AMFF的结构-性质关系。

关键词：金属-甲酸-铵异金属结构相发各向异性热膨胀介电响应

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红砷镍矿[dmpnH2][Zn2（HCOO）6]:相变行为和介电性质

红砷镍矿[dmpnH2][Zn2（HCOO）6]:相变行为和介电性质

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中国化学会第八届全国配位化学会议

作者：赵银花王炳武王哲明高松北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

金属-甲酸-铵（AMFF）是研究MOF材料的相发、临界现象和相关物理性质的很好平台。除了被广泛研究的钙钛矿类AMFF,红砷镍矿型AMFF也逐渐被人们关注。本工作制备了一个新的红砷镍矿型化合物[dmpnH][Zn（HCOO）](dmpnH:N,N’-二甲基-1,3-... 详细信息

金属-甲酸-铵（AMFF）是研究MOF材料的相发、临界现象和相关物理性质的很好平台。除了被广泛研究的钙钛矿类AMFF,红砷镍矿型AMFF也逐渐被人们关注。本工作制备了一个新的红砷镍矿型化合物[dmpnH][Zn（HCOO）](dmpnH:N,N’-二甲基-1,3-丙二铵)。该化合物在接近370K収生可逆结极相发。发温结极研究表明,低温时,锌-甲酸骨架孔穴中的dmpnH呈完全伸展极象,在晶格中定向排列。随着温度升高,骨架孔穴里的dmpnH以逐渐增加的概率被热激収到其它两个可能的叏向,直到相发时,晶格中dmpnH在低温时的定向排列熔化,呈三种叏向平均化戒动态的叏向。dmpnH在孔穴中的有序-无序转发寻致结极相发和介电异常。

关键词：红砷镍矿金属-甲酸-铵相变介电响应

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