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第13届全国发光学学术会议

作者：叶柿禹德朝王晓明宋恩海张勤远发光材料与器件国家重点实验室材料科学与工程学院华南理工大学广东省广州市510640 稀土材料化学与应用国家重点实验室化学与分子工程学院北京大学北京100871

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金属氧化物纳米材料的电化学合成与形貌调控研究进展

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2436-2446页

作者：焦淑红徐东升许荔芬张晓光北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 光电信息控制和安全技术重点实验室河北三河065201

金属氧化物纳米材料因其丰富的形貌、独特的性能、广泛的应用成为材料合成领域研究的热点.调控金属氧化物纳米材料的形貌对于调变其性能、拓展其应用空间具有重要意义.电化学方法由于操作简单易控、方法灵活多变,因此成为调控金属氧化... 详细信息

金属氧化物纳米材料因其丰富的形貌、独特的性能、广泛的应用成为材料合成领域研究的热点.调控金属氧化物纳米材料的形貌对于调变其性能、拓展其应用空间具有重要意义.电化学方法由于操作简单易控、方法灵活多变,因此成为调控金属氧化物形貌的常用方法.本文综述了近年来我们在金属氧化物纳米材料的电化学合成与形貌调控方面已取得的研究结果;总结了不同金属氧化物在电化学过程中晶体生长机制和形貌调控的规律,为实现功能材料的定向合成奠定了基础.

关键词： ZnO 金属氧化物形貌调控电沉积纳米管多级结构

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1200℃合成Mn_3O_4-Fe_2O_3体系的物相关系、结构和阳离子分布(英文)

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物理化学学报 2012年第5期28卷 1021-1029页

作者：王蓉杨承旭时迎国孙玉增李国宝金头男秦高梧廖复辉林建华北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 北京工业大学材料科学与工程学院北京100022 东北大学材料各向异性与织构教育部重点实验室沈阳110819

在空气气氛中1200℃温度下合成了Mn3O4-Fe2O3体系的各类样品,并将其快速淬火到室温.X射线粉末衍射(XRD)分析表明这样得到的该体系样品存在三个固溶体Mn3-3xFe3xO4(0.00≤x≤0.278),Mn3-3xFe3xO4(0.291≤x≤0.667)和Mn2-2xFe2xO3(0.89≤x≤1.00).X射线粉末衍射数据的结构精修显示它们分别具有I41/amd空间群的黑锰矿结构、Fd3m空间群的尖晶石结构和R3c空间群的赤铁矿结构.各固溶体之间都存在两相共存的区域.57Fe穆斯堡尔谱数据显示Fe在各个物相中都是Fe3+,在黑锰矿和尖晶石中存在两种结晶学环境不同的Fe3+,而在赤铁矿中只存在一种Fe3+.结合X射线光电子能谱(XPS)的数据,可以认为黑锰矿和尖晶石中的阳离子分布可以用分子式Mn12-+xFex3+[Mnx2+Fex3+Mn32-+3x]O4表示,而赤铁矿为Mn23-+2xFe23x+O3.

关键词：相关系结构 57Fe穆斯堡尔谱 X射线光电子能谱阳离子分布 Mn3O4 Fe2O3

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新型螺吡喃衍生物:离子传感和分子水平的信息处理(英文)

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2471-2479页

作者：李颖若张洪涛齐传民郭雪峰北京师范大学化学学院放射性药物教育部重点实验室北京100875 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871 北京大学工学院先进材料与纳米技术系北京100871

为实现金属离子检测和分子水平的信息处理,合成了一类新型的含有功能配位基团的螺吡喃衍生物(SP1-SP4).研究发现:在没有UV光照的条件下,金属离子可以促进螺吡喃(SP2和SP4)开环并形成稳定可逆的络合物(MC-Mn+).紫外-可见吸收光谱研究表明... 详细信息

为实现金属离子检测和分子水平的信息处理,合成了一类新型的含有功能配位基团的螺吡喃衍生物(SP1-SP4).研究发现:在没有UV光照的条件下,金属离子可以促进螺吡喃(SP2和SP4)开环并形成稳定可逆的络合物(MC-Mn+).紫外-可见吸收光谱研究表明,在UV光照前加入不同的金属离子会引起SP2和SP4的光学性质的特征变化,因此提供了一种简易的通过裸眼就能辨别金属离子的比色方法.荧光光谱研究表明,这类化合物能够高灵敏高选择性地检测锌离子.此外,基于吸收光谱和荧光光谱的变化,这类螺吡喃衍生物可以用于构建组合的逻辑门,执行分子水平的信息处理,从而展现了其在化学或环境传感和未来的分子计算机领域的潜在应用前景.

关键词：螺吡喃化学传感逻辑门紫外-可见吸收光谱荧光光谱

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新型蓝色磷光嘧啶铱(Ⅲ)配合物的合成及发光性质

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发光学报 2012年第6期33卷 591-595页

作者：葛国平李春艳郭海清宁波大学材料科学与化学工程学院宁波市新型功能材料及其制备科学实验室-省部共建国家重点实验室培育基地浙江宁波315211 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学与应用国家重点实验室 100871

设计并合成了以2-(2,4-二氟苯基)嘧啶(DFPPM)为主配体的两种新型二嗪铱配合物[(DFPPM)2IrCl-(PPh3)](Ph:苯基)和[(DFPPM)2Ir(CN)(PPh3)],用核磁共振(NMR)和质谱等方法对其进行了表征,并用紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱对其光学性质... 详细信息

设计并合成了以2-(2,4-二氟苯基)嘧啶(DFPPM)为主配体的两种新型二嗪铱配合物[(DFPPM)2IrCl-(PPh3)](Ph:苯基)和[(DFPPM)2Ir(CN)(PPh3)],用核磁共振(NMR)和质谱等方法对其进行了表征,并用紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱对其光学性质进行了研究。光致发光光谱结果显示:配合物[(DFPPM)2IrCl(PPh3)]的发射峰波长为472 nm和489 nm;而配合物[(DFPPM)2Ir(CN)(PPh3)]的发射峰波长为447 nm和472 nm,1931CIE色度坐标为(0.14,0.15),是一种深蓝色磷光材料。以[(DFPPM)2Ir-(CN)(PPh3)]为客体材料、PVK为主体材料制备了电致发光器件,研究了其电致发光光谱。结果表明,电致发光光谱与光致发光光谱相比有较大程度的红移。

关键词：二嗪铱配合物有机电致发光器件磷光材料蓝光材料

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过渡金属催化碳氢键三氟甲基化

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化学学报 2012年第16期70卷 1679-1681页

作者：潘菲施章杰北京分子科学国家实验室、北京大学化学与分子工程学院、生物有机与分子工程教育部重点实验室北京100871 中国科学院上海有机化学研究所、金属有机化学国家重点实验室上海200032

近几年来,过渡金属催化的碳氢键活化的三氟甲基化反应取得了重要的进展.该领域的反应主要集中于端炔的sp碳氢键活化三氟甲基化反应、芳烃和杂环的sp2碳氢键活化的三氟甲基化反应以及烯丙基sp3碳氢键活化的三氟甲基化反应.本文简要介绍... 详细信息

近几年来,过渡金属催化的碳氢键活化的三氟甲基化反应取得了重要的进展.该领域的反应主要集中于端炔的sp碳氢键活化三氟甲基化反应、芳烃和杂环的sp2碳氢键活化的三氟甲基化反应以及烯丙基sp3碳氢键活化的三氟甲基化反应.本文简要介绍了该类反应的特点,概述了该领域的最新进展、面临的挑战及以后研究发展的重点和方向.

关键词：过渡金属催化三氟甲基化碳氢键活化导向交叉偶联

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双光子敏化Eu^(3+)高效发光活细胞成像纳米生物探针(英文)

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2480-2486页

作者：符小艺邵光胜韩荣成马严薛富民杨帆付立民张建平王远北京分子科学国家实验室分子动态与稳态国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 华南理工大学材料科学与工程学院广州510640 中国人民大学化学系北京100872

将Eu(tta)3dpbt(dpbt:2-(N,N-diethylanilin-4-yl)-4,6-bis(3,5-dimethylpyrazol-1-yl)-1,3,5-triazine;tta:thenoyltrifluoroacetonato)包埋在甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物、正辛基三甲氧基硅及其水解缩合产物组成的杂化基质中,制备了Eu(tta)3dpbt质量分数为40%的荧光纳米粒子,其平均粒径为45nm.所制备的发光纳米粒子在水中分散稳定性高、光稳定性好、细胞毒性低、长波敏化Eu3+发光性能优良,适宜作为生物分析的发光标记物.所制备的发光纳米粒子的可见区激发峰位于415nm,激发峰尾部延展至475nm,其发光量子产率为0.31(λex=415nm,T=23°C),最大双光子激发作用截面为5.0×105GM(λex=830nm,1GM=10-50cm4·s·photo-1×particle-1).以转铁蛋白修饰上述发光纳米粒子表面制备的纳米生物探针被成功应用于活的HeLa肿瘤细胞的特异性标记和双光子激发Eu3+发光成像.

关键词：发光铕配合物双光子激发纳米生物探针细胞成像

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蛋白质相互作用预测、设计与调控

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2363-2380页

作者：张长胜来鲁华北京大学化学与分子工程学院物理化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 北京大学定量生物学中心北京100871 北京大学-清华大学生命科学联合中心北京100871

蛋白质相互作用是生命活动在分子水平上的基本事件.蛋白质相互作用的三维图像可以给出关键生命活动过程的分子细节.了解蛋白质相互作用的原理有助于揭示生命活动的机制,并在此基础上开展有重要价值的蛋白质设计.本文对于蛋白质相互作用... 详细信息

蛋白质相互作用是生命活动在分子水平上的基本事件.蛋白质相互作用的三维图像可以给出关键生命活动过程的分子细节.了解蛋白质相互作用的原理有助于揭示生命活动的机制,并在此基础上开展有重要价值的蛋白质设计.本文对于蛋白质相互作用预测、设计和调控研究的近期进展进行了总结归纳,介绍了作者实验室在相关领域的研究进展,并对今后的研究方向进行了展望.主要包括:(1)蛋白质相互作用网络、蛋白质相互作用机制和蛋白质复合物结构计算分析;(2)基于序列、结合位点以及复合物结构的蛋白质相互作用预测;(3)蛋白质相互作用设计方法;(4)利用化学分子调控蛋白质相互作用的方法;(5)针对蛋白质相互作用的蛋白质药物设计方法.

关键词：蛋白质相互作用相互作用预测蛋白质-蛋白质对接蛋白质相互作用设计蛋白质药物药物设计

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靛红类双功能抑制剂:调控SARS-3CL蛋白酶聚集状态与活性(英文)

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2418-2422页

作者：周璐金凤刘莹尚尔昌魏平李春梅来鲁华北京大学化学与分子工程学院物理化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 复旦大学药学院上海201203 北京大学定量生物学中心北京100871

1-(2-萘甲基)靛红-5-甲酰胺类化合物通过与底物口袋结合来抑制SARS-3CL蛋白酶的活性,而SARS-3CL蛋白酶自身的N端8肽是作用于蛋白二聚界面的抑制剂.本文设计同时占据SARS-3CL蛋白酶底物口袋和二聚界面的双功能抑制剂,通过固相多肽合成方... 详细信息

1-(2-萘甲基)靛红-5-甲酰胺类化合物通过与底物口袋结合来抑制SARS-3CL蛋白酶的活性,而SARS-3CL蛋白酶自身的N端8肽是作用于蛋白二聚界面的抑制剂.本文设计同时占据SARS-3CL蛋白酶底物口袋和二聚界面的双功能抑制剂,通过固相多肽合成方法制备由1-(2-萘甲基)靛红-5-甲酸和N端8肽组成的化合物,得到不同长度连接链的6个目标产物.用显色底物方法测定化合物对SARS-3CL蛋白酶的抑制活性,其中化合物3的活性最高,IC50值(半抑制率)为3.8μmol·L-1,连接偶数甘氨酸的活性明显要好于连接奇数甘氨酸的化合物.用超速离心沉降速率方法研究了化合物3对SARS-3CL蛋白酶聚集状态与活性的调控作用,其同时具有诱导与抑制二聚的双重能力,综合调控结果是抑制SARS-3CL蛋白酶的二聚.这项研究给应用合成的化合物研究酶活性调节机制提供了一个示例.

关键词：靛红类衍生物调控 SARS-3CL蛋白酶二聚双功能抑制剂

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M^(pro)-C蛋白三维结构域交换的机理:来自分子模拟的线索(英文)

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2411-2417页

作者：黄永棋康雪夏斌刘志荣北京大学化学与分子工程学院北京100871 北京大学分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 北京大学定量生物学中心北京100871 北京核磁共振中心北京100871 北京大学生命科学学院北京100871

SARS冠状病毒主蛋白酶(Mpro)在病毒的蛋白酶切过程中发挥着重要作用.Mpro的晶体结构显示它存在两种形式的二聚体:一种是发生三维结构域交换的形式,另一种是非交换的形式.Mpro的C端结构域(Mpro-C)单独表达时也能形成与全长Mpro类似的三... 详细信息

SARS冠状病毒主蛋白酶(Mpro)在病毒的蛋白酶切过程中发挥着重要作用.Mpro的晶体结构显示它存在两种形式的二聚体:一种是发生三维结构域交换的形式,另一种是非交换的形式.Mpro的C端结构域(Mpro-C)单独表达时也能形成与全长Mpro类似的三维结构域交换二聚体.三维结构域交换通常发生在蛋白质的表面,但Mpro-C的结构域交换却发生在疏水核心.在本文中,我们利用分子动力学模拟及三维结构域交换预测算法研究了Mpro-C中被高度埋藏的核心螺旋片段发生交换的机理.我们发现基于结构与基于序列的已有算法都不能正确预言出Mpro-C和Mpro中发生结构域交换的铰链区位置.分子模拟结果表明Mpro-C中的交换片段在天然态下埋藏得很好,但在变性单体中则会被释放并暴露在外面.因此,在完全或部分解折叠状态下交换片段的打开有助于促进单体间的相互作用及结构域交换二聚体的形成.

关键词： SARS冠状病毒主蛋白酶分子模拟结构域交换蛋白质-蛋白质相互作用蛋白质解折叠

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