检索结果-内蒙古大学图书馆

半水榴石型化合物Sr6Sb4M3O14OH10(M=Co,Mn)的合成、结构与性质

物理化学学报 2010年第7期26卷 1823-1831页

作者：李阔王颖霞苏婕林建华北京大学化学与分子工程学院、稀土材料化学与应用国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

在强碱性水热条件下合成了两种新化合物Sr6Sb4Co3O14(OH)10(SSC)与Sr6Sb4Mn3O14(OH)10(SSM).采用粉末X射线衍射数据,通过Rietveld方法进行了结构分析,讨论了金属离子的拓扑结构.两种化合物均为石榴石-水榴石相关结构,空间群I43d,晶胞参... 详细信息

在强碱性水热条件下合成了两种新化合物Sr6Sb4Co3O14(OH)10(SSC)与Sr6Sb4Mn3O14(OH)10(SSM).采用粉末X射线衍射数据,通过Rietveld方法进行了结构分析,讨论了金属离子的拓扑结构.两种化合物均为石榴石-水榴石相关结构,空间群I43d,晶胞参数a分别为1.30634(2)nm(SSC)和1.31367(1)nm(SSM).结构中,SbO6八面体与MO4(M=Co,Mn)四面体共顶点连接,Sb5+-M2+(M=Co,Mn)离子表现为ctn即C3N4型的拓扑结构.拓扑结构中,Sb5+为三连接,过渡金属离子M2+(M=Co,Mn)为四连接.Sb5+离子的拓扑结构为体心立方,而M2+(M=Co,Mn)分布呈类风扇状,相互连接形成thp型拓扑结构(即Th3P4中Th原子之间连接关系).过渡金属离子的分布与化合物表现出的磁性质密切相关,Co2+(Mn2+)间存在反铁磁相互作用.Sr6Sb4Co3O14(OH)10在低温下表现出反铁磁倾斜有序.Sr6Sb4Co3O14(OH)10和Sr6Sb4Mn3O14(OH)10在高温下发生分解,产物主相为双钙钛矿Sr2(Sb,M)2O6(M=Co,Mn).

关键词：拓扑结构半水榴石羟基氧化物 Rietveld结构精修反铁磁性倾斜

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ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂结构及其甲醇选择氧化性能的影响

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1879-1886页

作者：张胜红张鸿鹏李为臻张伟黄华刘海超北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以... 详细信息

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以及甲醇氧化反应性能的影响.在低于锆表面MoOx的单层分散阈值(～5nm-2)时,m-ZrO2比t-ZrO2能够更有效地分散MoOx,形成高分散的孤立或二维结构的MoOx物种,避免了晶相MoO3的出现.当Mo表面密度超过单层分散阈值后,经过600℃焙烧,MoOx与ZrO2载体发生固相反应生成晶相ZrMo2O8,m-ZrO2比t-ZrO2更有利于ZrMo2O8的生成.提高Mo表面密度,催化剂表面的酸性随之增强,说明晶相ZrMo2O8比分散的MoOx物种具有更强的酸性.t-ZrO2与MoOx作用形成的强酸中心更有利于催化甲醇脱水生成二甲醚,但m-ZrO2使得MoOx具有更高的氧化还原能力和催化甲醇选择氧化反应的活性.ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂影响的研究结果将有助于研究VOx等其它金属氧化物催化剂以及发展酸性和氧化还原性双功能催化剂体系.

关键词：选择氧化单斜氧化锆四方氧化锆晶相效应氧化钼甲醇

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低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂的结构与其催化性能的关系

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物理化学学报 2010年第4期26卷 895-907页

作者：张胜红刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-... 详细信息

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-P-O、V-Sb-O、Mo-V-Te-Nb-O和V-Mg-O等几类典型的氧化物催化剂体系在这方面的研究进展.结合我们开发的Re-Sb-O催化剂体系,分析了多功能中心、活性位分离、两相协同效应等方面对金属氧化物催化剂的催化性能的影响.这些认识将有助于设计合成性能优异的催化剂及实现低碳烷烃的选择氧化活化和定向转化.

关键词：低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂构效关系

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长波敏化发光铕配合物纳米粒子的制备与表征

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物理化学学报 2010年第7期26卷 2031-2036页

作者：邵光胜薛富民韩荣成汤敏贤王远北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分... 详细信息

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分散稳定性高,光稳定性好,长波敏化发光性能优良.其在可见光区激发峰位于415nm,激发峰尾部延展至470nm,发光量子产率为0.20(λex=415nm,25℃).在近红外双光子激发下可发出纯正的红光,Eu(tta)3dpbt纳米粒子最大双光子激发作用截面为2.4×105GM(λex=830nm,1GM=10-50cm4·s·photo-1·particle-1).

关键词：荧光纳米粒子铕配合物长波敏化发光双光子激发荧光生物探针

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SBA-15负载β-Mg_2V_2O_7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能

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催化学报 2010年第11期31卷 1374-1380页

作者：张胜红张鸿鹏孙吉莹刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单... 详细信息

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择性更高,520oC时丙烷ODH反应的初始活性提高了约20倍,丙烯初始选择性也从体相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数k1/k2(丙烷初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3/k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的丙烷ODH反应活性和选择性.

关键词：丙烷丙烯氧化脱氢焦钒酸镁负载型催化剂

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模板合成银纳米颗粒/DNA复合物:生物硫醇的高效荧光传感平台设计

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中国科学：化学 2011年第10期41卷 1665-1665页

作者：金建余欧阳湘元李继山蒋健晖王昊王永祥杨荣华北京分子科学国家实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学生物学院湖南大学化学化工学院长沙410082

金属纳米颗粒经常被用作纳米猝灭剂构建高效荧光传感平台.在本工作中,以FAM标记的DNA为模板,通过还原Ag+制备得到银纳米颗粒(AgNPs).由于AgNPs与DNA间稳固的结合,模板合成AgNPs呈现出很高的猝灭效率并可用作超猝灭剂以构建生物荧光传感... 详细信息

金属纳米颗粒经常被用作纳米猝灭剂构建高效荧光传感平台.在本工作中,以FAM标记的DNA为模板,通过还原Ag+制备得到银纳米颗粒(AgNPs).由于AgNPs与DNA间稳固的结合,模板合成AgNPs呈现出很高的猝灭效率并可用作超猝灭剂以构建生物荧光传感平台.作为一种尝试,模板合成的DNA-AgNPs复合物被用作生物硫醇荧光检测.通过形成S-Ag键,硫醇与AgNPs发生作用并将FAM标记DNA从AgNPs表面取代下来,FAM荧光恢复.由于低的荧光背景信号,该传感器具有高信背比.此外,DNA-AgNPs复合物呈现出很好的稳定性,可应用于复杂的实际样品.为验证其在实际样品中检测生物硫醇的可行性,测定了人类尿样中的硫醇含量,其结果显示人类尿样中的硫醇总含量为229μM到302μM.为验证结果的可靠性,少量Cys被额外加入到尿样中,其回收率经测定为98%～103%.

关键词：银纳米颗粒 DNA模板合成硫醇荧光检测

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酞菁氧钒分子及纳米簇在高定向石墨表面的自组装(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 933-938页

作者：王永锋张鑫然叶迎春梁德建王远吴凯北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

报导了酞菁氧钒(VOPc)分子及其纳米簇在高定向石墨(HOPG)表面的自组装.在室温下,将HOPG浸入含有VOPc纳米簇(2-20nm)和VOPc分子(约为10-3g·L-1)的1,2-二氯乙烷胶体溶液中,VOPc分子在HOPG表面自组装形成单分子层(SAM),VOPc纳米簇在上... 详细信息

报导了酞菁氧钒(VOPc)分子及其纳米簇在高定向石墨(HOPG)表面的自组装.在室温下,将HOPG浸入含有VOPc纳米簇(2-20nm)和VOPc分子(约为10-3g·L-1)的1,2-二氯乙烷胶体溶液中,VOPc分子在HOPG表面自组装形成单分子层(SAM),VOPc纳米簇在上述SAM表面进行尺寸选择性自组装.组装于VOPc单分子层表面的纳米簇的粒径为(4.60±0.47)nm.扫描隧道显微镜研究表明,随着酞菁氧钒胶体溶液浓度由2.5×10-2g·L-1增至2.5×10-1g·L-1,组装于SAM表面的VOPc纳米粒子的数量逐渐增多,最终形成稠密的单层粒子组装体.本文提供的自组装结构及方法在发展光电功能体系等方面具有潜在应用价值.

关键词：自组装酞菁氧钒纳米粒子高定向石墨扫描隧道显微镜 VOPc

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通过构象诱导电感耦合机制光可逆调控有机场效应晶体管的性能(英文)

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1941-1946页

作者：申茜甘霖刘松曹阳王振兴惠静姝郭雪峰北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

将有机场效应晶体管用于传感和开关实际应用的主要阻碍之一是其破坏性传感机制产生的一系列问题.这里我们报道了一种智能的系统,用光致变色分子螺吡喃(SP)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)结合作为栅介电材料,得到的器件能以一种无损的方式,通... 详细信息

将有机场效应晶体管用于传感和开关实际应用的主要阻碍之一是其破坏性传感机制产生的一系列问题.这里我们报道了一种智能的系统,用光致变色分子螺吡喃(SP)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)结合作为栅介电材料,得到的器件能以一种无损的方式,通过光可逆调控器件的导电性能.当螺吡喃分子发生可逆的光学异构时,器件的电容和导电性随之发生显著而可逆的变化.这种构象诱导电感耦合的作用机理提供了一种制备功能器件的新方法,可以推广为利用其它刺激响应型分子来制备特定功能器件的普适性方法.

关键词：光异构化光致变色分子螺吡喃薄膜晶体管栅介电质

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简易方法制备交叉碳纳米管-石墨烯异质结(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1151-1156页

作者：甘霖刘松李丹娜谷航曹阳申茜王振兴王青郭雪峰北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

发展了一种通过两次高分子辅助转移和选择性氧等离子体刻蚀技术大量制备交叉碳纳米管-石墨烯异质结的无损方法.拉曼光谱和导电性测试证明,制备的单层石墨烯薄片在大面积范围内质量均一、导电性好.而且,本文所讨论的单层石墨烯的生长和... 详细信息

发展了一种通过两次高分子辅助转移和选择性氧等离子体刻蚀技术大量制备交叉碳纳米管-石墨烯异质结的无损方法.拉曼光谱和导电性测试证明,制备的单层石墨烯薄片在大面积范围内质量均一、导电性好.而且,本文所讨论的单层石墨烯的生长和随后的器件制备也提供了大面积制备石墨烯薄片图案化的可重复性方法.该方法与传统的薄膜技术兼容,只需简易的几步便可把图案化的石墨烯集成到大规模的微电子器件回路中,有望实现流线型和自动化的石墨烯微电子器件的大量生产.这些研究结果为进一步制备分子整流器和其它功能纳米/分子器件提供了技术基础.

关键词：石墨烯纳米/分子器件单壁碳纳米管分子整流器纳米转移印刷

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寡聚酰胺为探针的电化学DNA生物传感器

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1119-1123页

作者：曹瑞国朱斌刘巍李经建徐东升北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

DNA分子中的碱基对可以长程传递电荷,DNA分子中的碱基π堆积结构为电荷的长程传递提供了良好的通道.电荷在DNA分子中的传递受碱基序列的影响,利用这种性质可以构建DNA碱基错配检测的电化学传感器.寡聚酰胺能和DNA以小沟绑定方式高亲和... 详细信息

DNA分子中的碱基对可以长程传递电荷,DNA分子中的碱基π堆积结构为电荷的长程传递提供了良好的通道.电荷在DNA分子中的传递受碱基序列的影响,利用这种性质可以构建DNA碱基错配检测的电化学传感器.寡聚酰胺能和DNA以小沟绑定方式高亲和力地结合,并且具有序列识别功能,本文以带有硝基官能团的寡聚酰胺分子为电化学探针,设计了电化学DNA生物传感器.结果显示,寡聚酰胺与DNA修饰电极作用后,电化学响应显著增强,并且可以作为检测DNA碱基错配的电化学探针分子.

关键词：生物传感器电化学寡聚酰胺 DNA 碱基错配

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