检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2010年第9期31卷 1747-1752页

作者：李慧珍刘少轩华小辉潘庆华杨展澜高秀香朱曦徐怡庄吴瑾光稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871 河南师范大学化学与环境科学学院新乡453007 北京大学第三临床医院危重医学科北京100191

利用核磁共振波谱技术研究了不同浓度硫酸溶液中氧氟沙星(OFL)的1H,19F和13C核磁共振谱,对不同硫酸浓度引起的δH,δF,δC和JFC耦合常数的变化进行比较分析,由此推测其结构状态.综合1H,19F和13C核磁共振谱特点及其变化,提出OFL分子在强... 详细信息

利用核磁共振波谱技术研究了不同浓度硫酸溶液中氧氟沙星(OFL)的1H,19F和13C核磁共振谱,对不同硫酸浓度引起的δH,δF,δC和JFC耦合常数的变化进行比较分析,由此推测其结构状态.综合1H,19F和13C核磁共振谱特点及其变化,提出OFL分子在强酸性环境中N1'被进一步质子化的结构模型.在浓硫酸溶液中,N1'被进一步质子化,并与F9形成氢键(N1'—H+┈F9),该结构使分子的共轭程度大幅降低,导致其荧光发射波长、荧光激发波长及紫外吸收波长均发生蓝移.硫酸溶液中氧氟酸和甲基氧氟沙星的荧光光谱行为进一步证明了OFL分子在浓硫酸溶液中质子化模型的合理性.

关键词：氧氟沙星喹诺酮核磁共振质子化

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基于钯催化的C—H键选择性官能团化构建C—C键

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化学进展 2010年第7期22卷 1414-1433页

作者：李湖施章杰北京分子科学国家实验室北京大学化学与分子工程学院生物有机与分子工程教育部重点实验室北京100871 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032

近几十年来,钯催化C—H键的选择性官能团化反应已成为有机合成中构建C—C键的重要策略,基本可以分为三类反应模式:C—H键与芳基或烷基卤化物(或拟卤化物)的交叉偶联反应、C—H键之间的交叉脱氢偶联反应、C—H键与金属有机化合物的交叉... 详细信息

近几十年来,钯催化C—H键的选择性官能团化反应已成为有机合成中构建C—C键的重要策略,基本可以分为三类反应模式:C—H键与芳基或烷基卤化物(或拟卤化物)的交叉偶联反应、C—H键之间的交叉脱氢偶联反应、C—H键与金属有机化合物的交叉偶联反应。本文综述了该领域的最新研究进展,介绍了各类反应的特点、优势及在合成中的应用,提出了今后研究和发展的重点及方向。

关键词：钯催化 C—H键官能团化导向选择性交叉偶联反应

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检测痕量Hg^2＋的DNA电化学生物传感器

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1779-1783页

作者：戈芳曹瑞国朱斌李经建徐东升北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871 三明学院化学与生物工程系福建三明365004

通过自组装方法将修饰有二茂铁基团的富T序列DNA分子(DNA-Fc)固定在金电极表面,得到了一种基于DNA修饰电极的电化学汞离子(Hg2+)传感器.当溶液中有Hg2+存在时,Hg2+可与修饰电极上DNA的T碱基发生较强的特异结合,形成T-Hg2+-T发卡结构,使... 详细信息

通过自组装方法将修饰有二茂铁基团的富T序列DNA分子(DNA-Fc)固定在金电极表面,得到了一种基于DNA修饰电极的电化学汞离子(Hg2+)传感器.当溶液中有Hg2+存在时,Hg2+可与修饰电极上DNA的T碱基发生较强的特异结合,形成T-Hg2+-T发卡结构,使DNA分子构象发生改变,其末端具有电化学活性的二茂铁基团远离电极表面,电化学响应随之发生变化.示差脉冲伏安法(DPV)结果显示:DNA末端二茂铁基团的还原峰在0.26V(vs饱和甘汞电极(SCE))附近,峰电流随溶液中Hg2+浓度的增加而降低;Hg2+浓度范围在0.1nmol·L-1-1μmol·L-1时,电流相对变化率与Hg2+浓度的对数呈现良好的线性关系.该修饰电极对Hg2+的检测限为0.1nmol·L-1,可作为痕量Hg2+检测的电化学生物传感器.干扰实验也表明,该传感器对Hg2+具有良好的特异性与灵敏度.

关键词：生物传感器 Hg2+ DNA 构象变化示差脉冲伏安法电化学阻抗谱

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碳/氧化物复合物中碳层对氧化物相变的影响

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1887-1892页

作者：郭颖王培隗罡王羽朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871 中国工程物理研究院、化工材料研究所四川绵阳621900

碳/氧化铝(氧化钛)复合物具有独特的物理化学性质,在吸附和催化过程中有广泛应用.复合物中碳层对氧化物的相变有重要影响.在高温下通氧气焙烧碳/γ-Al2O3复合物可使γ-Al2O3迅速转变为α-Al2O3;而在惰性气氛中,碳层可显著抑制氧化铝的... 详细信息

碳/氧化铝(氧化钛)复合物具有独特的物理化学性质,在吸附和催化过程中有广泛应用.复合物中碳层对氧化物的相变有重要影响.在高温下通氧气焙烧碳/γ-Al2O3复合物可使γ-Al2O3迅速转变为α-Al2O3;而在惰性气氛中,碳层可显著抑制氧化铝的相变与烧结.碳/氧化钛体系中,碳层可明显提高氧化钛在惰性气氛中的热稳定性,在800℃以下碳层能有效阻止锐钛矿相向金红石相的转变;在含氧气氛中控制焙烧条件可将碳层完全除去而基本不影响氧化钛的物相组成及织构.因此,碳层可作为一种特殊的表面修饰剂,既可在高温下抑制氧化物的相变,又可避免在氧化物中引入掺杂元素.

关键词：碳氧化铝氧化钛相变锐钛矿金红石

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低温加氢催化剂的设计：理论与实践(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 869-876页

作者：陈经广齐随涛 HUMBERT Michael P MENNING Carl A 朱月香 Department of Chemical Engineering Center for Catalytic Science and Technology(CCST)University of DelawareNewarkDE 19716USA 西安交通大学化工系西安710049 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

简要总结了我们在C=C及C=O双键低温加氢双金属催化剂方面的最新研究成果.首先,我们以环己烯加氢为探针反应,证明了平行使用多种研究手段的重要性,包括单晶表面的基础研究与DFT计算,多晶表面的合成与表征,负载型催化剂的制备与性能测试等... 详细信息

简要总结了我们在C=C及C=O双键低温加氢双金属催化剂方面的最新研究成果.首先,我们以环己烯加氢为探针反应,证明了平行使用多种研究手段的重要性,包括单晶表面的基础研究与DFT计算,多晶表面的合成与表征,负载型催化剂的制备与性能测试等.其次,总结了双金属催化剂在其他加氢反应,如丙烯醛C=O双键的选择性加氢,苯的低温加氢,以及乙炔的选择性加氢等反应中的应用.最后,讨论了利用金属碳化物代替贵金属Pt以减少双金属催化剂中Pt用量的可能性.

关键词：加氢双金属催化剂金属碳化物 DFT计算

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过冷等规聚丙烯熔体的流变学行为

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高等学校化学学报 2010年第8期31卷 1671-1675页

作者：刘毓海李慧珍刘溪胡丽萍杨展澜徐怡庄吴瑾光中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室工程塑料院重点实验室北京100190 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 中国科学院研究生院北京100049 河南师范大学化学与环境科学学院新乡453007 辽宁中医药大学药学院沈阳110032

采用毛细管流变仪研究低于表观熔点的过冷聚丙烯熔体的流变学行为.过冷聚丙烯熔体先经过一段诱导期后,熔体发生凝胶化,剪切黏度在短时间内大幅度升高,最终固化结晶.在诱导期中,过冷聚丙烯熔体的流变行为与高于聚丙烯熔点的常规熔体的流... 详细信息

采用毛细管流变仪研究低于表观熔点的过冷聚丙烯熔体的流变学行为.过冷聚丙烯熔体先经过一段诱导期后,熔体发生凝胶化,剪切黏度在短时间内大幅度升高,最终固化结晶.在诱导期中,过冷聚丙烯熔体的流变行为与高于聚丙烯熔点的常规熔体的流变行为相仿.诱导期的长度与温度有关.在160℃下,诱导期的长度足够长,于是使用过冷聚丙烯熔体进行纺丝加工成为可能.实验结果表明,由过冷熔体制备的初生纤维各项性能与由高温熔体制备的初生纤维亦相似,因此,通过降低喷丝头温度的方法发展一种节能降耗的聚丙烯纤维制造技术有潜在的可能性.

关键词：等规聚丙烯过冷熔融纺丝流变学行为

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二维相关光谱探测荧光能量转移现象

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光谱学与光谱分析 2010年第5期30卷 1184-1188页

作者：黄昆陈静刘少轩高秀香潘庆华章成峰刘毓海夏锦明齐剑徐怡庄吴瑾光北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室北京100871 中国科学院化学研究所北京100080 辽宁中医药大学辽宁沈阳110032

以EuCl3和NdCl3混合水溶液为研究对象,按正交浓度序列以浓度为外部扰动构建紫外可见-荧光二维相关光谱。在混合溶液的二维相关光谱中,观察到了Eu3+的荧光发射谱峰与Nd3+的吸收谱峰之间存在交叉峰。交叉峰的出现表明Eu3+和Nd3+的荧光发... 详细信息

以EuCl3和NdCl3混合水溶液为研究对象,按正交浓度序列以浓度为外部扰动构建紫外可见-荧光二维相关光谱。在混合溶液的二维相关光谱中,观察到了Eu3+的荧光发射谱峰与Nd3+的吸收谱峰之间存在交叉峰。交叉峰的出现表明Eu3+和Nd3+的荧光发射与吸收之间存在能量传递。二维相关光谱中交叉峰的产生并非由于溶剂水分子与溶质(Eu3+或Nd3+)之间相互作用;若以单一溶质的EuCl3和NdCl3的水溶液构造模拟的"混合溶液"的拟合光谱构建二维紫外可见-荧光相关光谱,由于Eu3+和Nd3+在空间上相互分离,无相互作用发生,交叉峰并不存在。二维相关光谱的交叉峰可为从光谱学角度探测复杂体系能量传递及其相关机制提供一条新思路。

关键词：正交二维光谱交叉峰相互作用能量传递

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配体能级分布对稀土配合物荧光性能的影响

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中国稀土学报 2010年第6期28卷 693-698页

作者：陶栋梁崔玉民殷榕灿张文保李冰韩廷飞姜小龙袁伟徐怡庄吴瑾光阜阳师范学院化学化工学院安徽阜阳236041 北京大学化学与分子工程学院稀土材料与化学应用国家重点实验室北京100871

通过研究稀土配合物Eu(BA)3phen,Eu(SA)3phen和Eu(TBA)3phen的紫外可见吸收光谱和荧光光谱,分析了三种不同的有机配体的能级分布情况以及这些能级与Eu3+的最低激发态能级的匹配程度。紫外可见吸收光谱表明,三种稀土配合物具有不同的吸... 详细信息

通过研究稀土配合物Eu(BA)3phen,Eu(SA)3phen和Eu(TBA)3phen的紫外可见吸收光谱和荧光光谱,分析了三种不同的有机配体的能级分布情况以及这些能级与Eu3+的最低激发态能级的匹配程度。紫外可见吸收光谱表明,三种稀土配合物具有不同的吸收峰。荧光光谱表明三种稀土配合物的荧光发射强度有很大差异。根据分析结果,解释了三种稀土配合物荧光强度的差别主要来源于三种不同的第一配体能级的吸收紫外光能力,以及与Eu3+的最低激发态能级的匹配程度。这种分析方法使用配体能级分布的理论探讨了稀土配合物内部能量传递过程的问题,为深入研究稀土配合物荧光材料提供了新的思路。

关键词：荧光强度稀土配合物能级分布匹配能量传递

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Vif-APO相关的HIV-1病毒模型

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科学通报 2010年第14期55卷 1310-1321页

作者：王懿来鲁华北京大学理论生物学中心北京100871 北京大学物理学院北京100871 北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

病毒感染因子Vif对控制HIV-1病毒的感染能力非常重要,它通过和细胞抗病毒蛋白APOBEC家族(简写成APO)的相互作用,引发APO的快速降解从而阻止APO被包装到新生的病毒粒子中.在本论文中,我们提出一个数学模型来定量地描述这种典型的病毒-宿... 详细信息

病毒感染因子Vif对控制HIV-1病毒的感染能力非常重要,它通过和细胞抗病毒蛋白APOBEC家族(简写成APO)的相互作用,引发APO的快速降解从而阻止APO被包装到新生的病毒粒子中.在本论文中,我们提出一个数学模型来定量地描述这种典型的病毒-宿主相互作用.为检验该模型,我们将计算模拟结果和4组已发表的实验数据进行了对比.在此基础上进行了系统的参数敏感性分析和扰动分析,表明与APO相关的参数对于新生HIV-1病毒粒子的感染能力非常重要.我们发现病毒结构蛋白Gag的生成速率以及单位新生病毒粒子所需的Gag蛋白分子数目呈现出对高病毒粒子产生速率和低APO包装入新生病毒粒子程度的优化现象,并且模型中的许多参数只在较小的取值范围内对病毒才是有益的.我们还发现针对激活病毒RNA合成的调控蛋白Tat的小扰动会导致Vif和APO包装入新生病毒粒子的量呈现开关效应.这些发现将有助于理解HIV-1病毒的高突变率和潜伏现象,并为药物设计定位关键的靶标提供帮助.

关键词：生化网络模型病毒宿主相互关系 HIV-1病毒 Vif APO Gag Tat

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空穴传输基团修饰的吡嗪铱配合物的合成及其发光性质

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1184-1190页

作者：于晓航葛国平张国林郭海清北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学与应用国家重点实验室北京100871 辽宁大学化学学院沈阳110036 宁波大学材料科学与化学工程学院宁波市新型功能材料及其制备科学实验室-省部共建国家重点实验室培育基地浙江宁波315211

设计合成了空穴传输性咔唑基团修饰的吡嗪配体,2,3-二(4-(9-咔唑基甲基)苯基)-5-甲基吡嗪(CzMPMP)及其铱配合物Ir(CzMPMP)2(acac)(acac:乙酰丙酮).用核磁共振(NMR)、质谱、元素分析等方法对其进行了表征,并用紫外-可见吸收光谱、液相和... 详细信息

设计合成了空穴传输性咔唑基团修饰的吡嗪配体,2,3-二(4-(9-咔唑基甲基)苯基)-5-甲基吡嗪(CzMPMP)及其铱配合物Ir(CzMPMP)2(acac)(acac:乙酰丙酮).用核磁共振(NMR)、质谱、元素分析等方法对其进行了表征,并用紫外-可见吸收光谱、液相和固相光致发光光谱对其光学性质进行了研究.通过与没有咔唑取代基的2,3-二苯基-5-甲基吡嗪铱配合物Ir(DPMP)2(acac)进行对照,说明咔唑基团对配合物的光学性质有显著影响.不含咔唑取代基的配合物Ir(DPMP)2(acac)的固态光致发光光谱中存在很强的激活双体(excimer)峰,而Ir(CzMPMP)2(acac)的固态光致发光光谱中未发现有激活双体峰;并且在溶液中,含有咔唑取代基的配合物Ir(CzMPMP)2(acac)较Ir(DPMP)2(acac)的光致发光强度有显著提高.这些结果说明咔唑基团的空间位阻可以有效阻止配合物成膜时产生激活双体,从而消除发射峰红移现象并提高发光效率.

关键词：咔唑吡嗪铱配合物有机电致发光器件磷光

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