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高分子学报 2019年第10期50卷 1047-1067页

作者：安立佳陈尔强崔树勋董侠傅强韩艳春何嘉松胡文兵胡祖明江明李宝会李良彬李林李卫华林嘉平吕中元门永锋沈志豪孙平川童真王笃金武培怡谢续明徐坚徐志康薛奇闫寿科杨玉良俞炜俞燕蕾张广照张军张俐娜张平文张文科赵江郑强周东山中国科学院长春应用化学研究所长春130022 北京大学化学与分子工程学院北京100871 西南交通大学材料先进技术教育部重点实验室成都610031 中国科学院化学研究所北京100090 四川大学高分子科学与工程学院成都610065 南京大学化学化工学院南京210023 东华大学纤维材料改性国家重点实验室上海200051 复旦大学高分子科学系上海200433 南开大学物理学院天津300071 中国科技大学国家同步辐射实验室合肥230026 北京师范大学化学学院北京100875 华东理工大学材料科学与工程学院上海200237 吉林大学理论化学研究所长春130023 华南理工大学材料科学与工程学院广州510640 清华大学化工系北京100084 浙江大学高分子科学与工程学系杭州310027 北京化工大学材料科学与工程学院北京100029 上海交通大学化学化工学院上海200240 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

本综述介绍了改革开放四十多年来中国大陆学者在高分子物理和表征领域所取得的部分成就.按照时间顺序,分别从概念的突破、理论的发展和技术的创新三个方面选取具有代表性研究成果进行简短的介绍,以期展示当代中国学者在这一基础研究领... 详细信息

本综述介绍了改革开放四十多年来中国大陆学者在高分子物理和表征领域所取得的部分成就.按照时间顺序,分别从概念的突破、理论的发展和技术的创新三个方面选取具有代表性研究成果进行简短的介绍,以期展示当代中国学者在这一基础研究领域所表现出来的拼搏意志和创新精神,激励新一代学者共同努力,勇攀科学高峰,为国民经济和社会发展作出更大的贡献.

关键词：高分子物理高分子表征相分离结晶流变和力学性质

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Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶制备与结构及其光学性能表征(英文)

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无机材料学报 2018年第1期33卷 100-106页

作者：王东贺剑桥赖晓芳黄荣铁施鹰徐丽黄富强上海大学材料科学与工程学院上海200444 中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 广东工业大学物理与光电工程学院广州510006 全球能源互联网研究院先进输电技术国家重点实验室电工新材料技术联合实验室北京102209

采用碘化钠为助熔剂,通过固相反应法制备了两种晶体质量较好的Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶。测试结果表明,它们属于氯化钠结构,面心立方,空间群为Fm-3m。形貌表征和物性测试结果表明,在碘化钠的作用下,... 详细信息

采用碘化钠为助熔剂,通过固相反应法制备了两种晶体质量较好的Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶。测试结果表明,它们属于氯化钠结构,面心立方,空间群为Fm-3m。形貌表征和物性测试结果表明,在碘化钠的作用下,化合物Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4呈现双锥状形貌,沿(111)晶面择优取向生长,带隙分别为1.29和1.45 eV。通过光电器件性能测试,发现两种化合物均表现出良好的光电响应特性,说明它们可以作为一类潜在的、性能优良的光电开关材料。

关键词：单晶生长 Na1.88Bi1.88S4 Na1.36Ca1.28Bi1.36S4 半导体材料

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稀土离子掺杂La2O2S纳米晶的发光性质研究

稀土离子掺杂La2O2S纳米晶的发光性质研究

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：张格王棣孙聆东严纯华稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土离子的4f电子组态能级众多,这赋予了它们丰富的光学性质。不同的掺杂基质可影响发光中心之间距离、纳米晶配位和能量传递,稀土硫氧化物与其他基质材料（例如稀土氧化物）相比,稀土硫氧化物除Ln-O键还具有Ln-S键,S→Ln的电荷迁移跃... 详细信息

稀土离子的4f电子组态能级众多,这赋予了它们丰富的光学性质。不同的掺杂基质可影响发光中心之间距离、纳米晶配位和能量传递,稀土硫氧化物与其他基质材料（例如稀土氧化物）相比,稀土硫氧化物除Ln-O键还具有Ln-S键,S→Ln的电荷迁移跃迁使得稀土硫氧化物在300 nm之后还可以被激发。我们利用前驱体热分解法合成了掺杂Nd、Er和Ho近红外发光中心,以及Eu和Tb可见发光中心的（La1-xL nx）2OS纳米晶。以Nd掺杂为例,通过透射电子显微镜发现所得到的样品为掺杂均匀、单分散性良好和具有面对面组装行为的超薄纳米片。测试77 K下375 nm光激发的Nd的近红外发射峰数目与理论能级劈裂数目相同。变温光谱中,Nd的F→I跃迁的R→Y和R→Y荧光强度比值与温度成线性关系,说明(LaNd)OS纳米晶作为温度探针的应用前景。在(LaEuOS和(LaTb)OS纳米晶中考察了形貌、结构和可见光发光性质,并将二者应用到光学防伪和荧光探针中,证明了该体系作为功能性纳米材料的应用前景。

关键词：稀土纳米晶掺杂可见发光近红外发光

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稀土纳米晶局域结构对上转换发光的调控

稀土纳米晶局域结构对上转换发光的调控

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第十届国际（中国）功能材料及其应用学术会议、第六届国际多功能材料与结构学术大会、首届国际新材料前沿发展大会

作者：董浩孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土上转换发光纳米晶因其独特的反斯托克斯发光性质在信息存储、生物诊疗、超分辨光学成像和光遗传学等领域受到日益增多的关注和研究[1]。有效调控稀土上转换发光的跃迁选择性和增强稀土上转换发光的量子产率对提高稀土纳米晶的应用... 详细信息

稀土上转换发光纳米晶因其独特的反斯托克斯发光性质在信息存储、生物诊疗、超分辨光学成像和光遗传学等领域受到日益增多的关注和研究[1]。有效调控稀土上转换发光的跃迁选择性和增强稀土上转换发光的量子产率对提高稀土纳米晶的应用性能有重要意义。为此,我们发展了调节稀土纳米晶局域结构的方法,实现

关键词：稀土纳米晶上转换发光局域结构

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稀土硫化物纳米晶的发光敏化研究

稀土硫化物纳米晶的发光敏化研究

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：张锦文张格王棣孙聆东严纯华北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

稀土硫化物纳米晶在材料和光磁等领域具有较重要的理论价值。根据软硬酸碱理论,稀土硫化物是一类低稳定性的化合物,因此目前缺少针对这类材料的纳米相的合成手段;而稀土离子具有丰富的能级结构,使其发光范围从紫外覆盖到近红外,但是因... 详细信息

稀土硫化物纳米晶在材料和光磁等领域具有较重要的理论价值。根据软硬酸碱理论,稀土硫化物是一类低稳定性的化合物,因此目前缺少针对这类材料的纳米相的合成手段;而稀土离子具有丰富的能级结构,使其发光范围从紫外覆盖到近红外,但是因为这些发光能级间的跃迁属于选律禁阻的f-f跃迁,所以稀土离子跃迁几率很低,因此如何敏化稀土离子发光成为一个重要的问题。基于本课题组在稀土硫化物纳米晶合成方面的工作,针对稀土硫化物纳米晶的发光性质的调控手段这一科学问题,我们设计合成了半导体-稀土硫化物异质结构:以金纳米球诱导成核促进稀土硫化物纳米晶规整生长,再以外延生长、离子交换等手段,构筑贵金属-稀土硫化物-量子点纳米晶多层复合结构;利用激子吸收很强的半导体来敏化稀土纳米晶,利用厚度可控的半导体壳层来控制其向稀土离子的能量传递过程,为增强硫化物基质中稀土离子发光提供新手段。而设计得到的具有优异近红外发光性质的异质结有望为近红外成像提供一类新材料。

关键词：稀土硫化物发光性质调控贵金属纳米晶

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基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：肖钰源黄闻亮北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的... 详细信息

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的适配性,因此对其电子结构和成键性质的研究对于理解低价稀土的电子态和反应性有着重大意义。在之前报道的钇等稀土金属联苯化合物的基础上,我们合成了传统可变价稀土钐和镱的联苯化合物并研究了其电子结构、成键性质和反应性。实验表征和理论计算表明在钐的联苯化合物中,钐为正三价而联苯是负四价离子,两者以共价性的?键成键,其结构可以在用冠醚移除钾离子后维持;而在镱的联苯化合物中,镱为正二价而联苯是负二价离子,两者主要以离子型的静电相互作用成键,其结构在移除钾离子后解离并生成冠醚配位的镱配合物。钐和镱的联苯化合物在电子结构、成键特性和反应性上的区别显示该稀土芳烃配合物体系具有调控稀土离子4f/5d轨道能量差的作用,对于加深低价稀土离子前沿轨道和成键性质的理解有重要意义。

关键词：低价稀土化学稀土芳烃配合物电子结构和成键特性

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基于球差矫正电镜在原子尺度探究氮化铝在蓝宝石衬底上的生长过程

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电子显微学报 2019年第3期38卷 215-220页

作者：窦志鹏陈召龙李宁刘秉尧张敬民魏同波刘志强罗强廖蕾高鹏湖南大学物理与微电子学院微纳光电器件及应用教育部重点实验室湖南长沙410082 北京大学电子显微镜实验室北京100871 北京大学化学与分子工程学院纳米化学中心北京100871 中国科学院半导体研究所固态照明国家重点实验室北京第三代半导体材料与应用工程研究中心北京100083 北京大学物理学院量子材料研究中心北京100871 量子物质科学协同创新中心北京100871

Ⅲ族氮化物在光电器件方面有着广泛的应用。探究Ⅲ族氮化物的外延生长机制对于制备高质量薄膜材料器件具有重要意义。本文利用球差矫正透射电子显微镜,揭示了金属有机化学气相沉积方法(MOCVD)生长的氮化铝(AlN)在蓝宝石(Al2O3)衬底上的... 详细信息

Ⅲ族氮化物在光电器件方面有着广泛的应用。探究Ⅲ族氮化物的外延生长机制对于制备高质量薄膜材料器件具有重要意义。本文利用球差矫正透射电子显微镜,揭示了金属有机化学气相沉积方法(MOCVD)生长的氮化铝(AlN)在蓝宝石(Al2O3)衬底上的界面原子结构,探究了异质外延的生长机制。分析发现,Al2O3衬底在氨气的氛围下退火后,表面率先被氮化,生成一层AlN。在进一步生长AlN的时候,铝(Al)原子优先填补Al2O3表面高位铝的位置,然后按照AlN的晶格结构生长。此外,该方法生长的AlN在界面附近是非金属(N)极性。这些发现加深了我们对氮化物薄膜的外延生长动力学的认识,为更好地控制界面的成核、极性提供了有用的信息。

关键词：球差矫正电镜 AlN 蓝宝石界面原子结构极性

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高温煅烧氧化铜-二氧化铈催化剂构筑高活性Cu1O3位点

高温煅烧氧化铜-二氧化铈催化剂构筑高活性Cu1O3位点

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：于文竹王伟伟贾春江司锐严纯华山东大学化学与化工学院胶体与界面化学教育部重点实验室中国科学院上海应用物理研究所上海同步辐射光源北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室

纳米催化剂中高效活性位点的构建在多相催化中具有重要的现实意义。然而在常规条件下制备兼具高活性与高稳定性的催化材料一直存在挑战。针对这一关键问题,我们采用沉积沉淀法在二氧化铈纳米棒上负载1wt%Cu,进一步经过800°C下空气... 详细信息

纳米催化剂中高效活性位点的构建在多相催化中具有重要的现实意义。然而在常规条件下制备兼具高活性与高稳定性的催化材料一直存在挑战。针对这一关键问题,我们采用沉积沉淀法在二氧化铈纳米棒上负载1wt%Cu,进一步经过800°C下空气煅烧处理得到1CuCe-800催化剂。CO催化氧化测试结果显示该烧结催化剂在120°C下的CO消耗速率为6,100μmolCO·gCu·s,超出以往报道的任何铜催化剂至少20倍,更是超出近期Science中报道的高活性Pt催化剂的30倍。同时在恶劣的循环反应(200?600°C)条件下仍然具有优异的长期稳定性。基于深入的结构表征和机理研究,我们发现在烧结的1CuCe-800中构建了稳定的配位不饱和的原子分散CuO物种,CO和O分子都在此位点上被吸附活化,从而展现出优异CO氧化活性。进一步研究发现CuO物种是通过高温煅烧CuO转化而来。在本体系中,我们首开先河,通过在烧结的氧化铜-二氧化铈催化剂中构筑不饱和的CuO位点实现高活性与高稳定性并存,为在多相催化中设计高性能催化剂提供了新的途径。

关键词：氧化铜-二氧化铈催化剂 CO氧化反应 Cu1O3活性位点

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局域屏蔽库伦修正方法及其对EuX(X=O,S,Se,Te)的应用

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中国稀土学报 2017年第1期35卷 124-134页

作者：王越超蒋鸿北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

含有开壳层4f局域电子的稀土材料体系,因其独特的物理化学性质而在基础和应用研究领域受到广泛关注。从第一性原理理论计算的角度,通常的局域密度近似或广义梯度近似下的密度泛函理论(DFT)方法,因为对局域f-电子的描述存在严重的自相互... 详细信息

含有开壳层4f局域电子的稀土材料体系,因其独特的物理化学性质而在基础和应用研究领域受到广泛关注。从第一性原理理论计算的角度,通常的局域密度近似或广义梯度近似下的密度泛函理论(DFT)方法,因为对局域f-电子的描述存在严重的自相互作用误差,难以正确描述这一类强关联体系的基态性质。被广泛地应用于强关联材料的第一性原理计算的DFT+U方法,通常需要人为指定屏蔽库伦作用参数,削弱了它对新体系的预测能力。本工作中,我们在密度泛函理论的框架下,采用Thomas-Fermi模型,发展了一种体系自洽的局域屏蔽库伦修正方法,该方法基于局域空间内的电子密度自洽地获得体系依赖的屏蔽作用参数。将该方法应用于研究Eu X(X=O,S,Se,Te)体系的电子能带结构和磁性质,取得了较为合理的结果,验证了方法的有效性。

关键词：密度泛函理论屏蔽库伦作用强关联体系局域屏蔽库仑修正

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氧化铁负载铂纳米簇催化卤代硝基苯本体氢化性质研究

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物理化学学报 2017年第5期33卷 984-992页

作者：连超张垲王远北京交通大学理学院化学系北京100044 北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

复相金属催化剂中的载体效应研究具有重要意义。我们以结构不同的氧化铁载体吸附"非保护型"Pt金属纳米簇制备了具有相同Pt纳米簇的Pt/Fe_3O_4、Pt/γ-Fe_2O_3和Pt/α-Fe_2O_3催化剂,考察了其在无溶剂条件下(本体条件)催化邻... 详细信息

复相金属催化剂中的载体效应研究具有重要意义。我们以结构不同的氧化铁载体吸附"非保护型"Pt金属纳米簇制备了具有相同Pt纳米簇的Pt/Fe_3O_4、Pt/γ-Fe_2O_3和Pt/α-Fe_2O_3催化剂,考察了其在无溶剂条件下(本体条件)催化邻氯硝基苯(o-CNB)选择性氢化反应的性能,发现三种铂/氧化铁催化剂的催化选择性远高于商购铂/碳催化剂,Pt/γ-Fe_2O_3和Pt/α-Fe_2O_3的催化选择性明显高于Pt/Fe_3O_4,而Pt/Fe_3O_4的催化活性较Pt/α-Fe_2O_3高50%。铂/氧化铁对不同卤代硝基苯的本体选择性氢化反应表现出优良的催化性能,相应卤代苯胺产物的选择性均可达到99%以上。考察了温度、氢气压力对Pt/Fe_3O_4催化o-CNB本体氢化性能的影响。本工作为理解氧化铁负载金属纳米簇催化剂的特殊催化性质,进而发展高效金属纳米簇基催化体系提供了新的基础。

关键词：铂金属纳米簇氧化铁卤代硝基苯卤代苯胺选择性氢化

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