检索结果-内蒙古大学图书馆

人工晶体学报 2023年第7期52卷 1270-1285页

作者：程曦月秘汉相洪茂椿邓水全中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室)

二阶非线性光学晶体材料通过倍频效应转换激光频率，并且调制激光的振幅和位相，在现代制造、激光医疗、光通信，以及基础科学研究领域都有重要用途。本文简要介绍了近年来在部分响应泛函方法的基础上发展起来的非线性光学原子响应理论... 详细信息

二阶非线性光学晶体材料通过倍频效应转换激光频率，并且调制激光的振幅和位相，在现代制造、激光医疗、光通信，以及基础科学研究领域都有重要用途。本文简要介绍了近年来在部分响应泛函方法的基础上发展起来的非线性光学原子响应理论。该理论使人们能够在第一性原理计算的基础上定量评估单个组成原子及轨道对非线性光学晶体材料倍频效应的贡献。在此基础上，本团队还发展了一套普适的以物理性能为标准的基团划分方案，为确定倍频效应的功能基元提供了概念基础。本工作对该理论方法的最新进展及其带来的一些新观点，如导带的作用、原子负贡献、静态偶极矩的作用、非共价基团的压倒性贡献、线性规律等进行解释和阐述，并给出了在新材料设计中的应用实例。

关键词：原子响应理论非线性光学晶体第一性原理非共价相互作用基团划分部分响应泛函

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具有单晶到单晶转化的Cu(Ⅰ)配合物的发光性质

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无机化学学报 2024年第1期40卷 99-110页

作者：牟文龙孙振洲范思杰侯川兵李中峰韩洪亮王果杨玉平金琼花首都师范大学化学系北京100048 首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 中央民族大学理学院北京100081 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

选用2-(N,N-双(二苯基膦基甲基))胺基吡啶(bdppmapy)为膦配体、二吡啶并[3,2-a∶2',3'-c]吩嗪(dppz)为氮配体、[Cu(CH_(3)CN)_(4)]BF_(4)为铜盐,在常温下进行反应,制备了3种新型Cu(Ⅰ)配合物,分别为[Cu(dppz)(bdppmapy)]_(2)(BF_(4))_(2)·H_(2)O (Cu BF_(4)-1)、[Cu(dppz)(bdppmapy)]BF_(4)(Cu BF_(4)-2)和[Cu(dppz)(bdppmapy)]BF_(4)(Cu BF_(4)-3)。获得了Cu BF_(4)-1和Cu BF_(4)-3的单晶,发现了单晶到单晶转化过程的现象,并探究了溶剂分子的存在对配合物结构和光物理性能的影响。通过单晶X射线衍射确定配合物Cu BF_(4)-1和Cu BF_(4)-3的结构,使用粉末X射线衍射(PXRD)、红外光谱(IR)和核磁共振氢谱/磷谱(~1H/^(31)P NMR)对合成的3个配合物进行结构表征。对配合物进行紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱、荧光寿命及量子产率等光物理性质的表征和分析,比较了配合物发光性质的差异,探讨了溶剂分子对配合物结构和光物理性质的影响规律。太赫兹时域光谱对配合物的研究提供了帮助。

关键词： Cu(Ⅰ)配合物弱作用力晶体结构发光性质太赫兹时域光谱

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稀硝酸催化还原工艺中Pd/AC制备条件优化

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化工进展 2022年第7期41卷 3938-3946页

作者：郑敏徐垒陈晨徐忠宁付明来中国科学院城市环境研究所城市污染转化重点实验室福建厦门361021 中国科学院大学资源与环境学院北京100049 华侨大学土木工程学院厦门市市政与工业固废资源化及污染控制重点实验室福建厦门361021 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

化工行业中含氮化合物的超标排放是水中氮元素的来源之一,硝酸是化工行业的重要原料。煤制乙二醇过程会产生大量的稀硝酸副产物,通过硝酸催化还原反应,可以将其进一步转化为亚硝酸甲酯,从而实现资源回收利用,同时减少水中氮源的输入,有... 详细信息

化工行业中含氮化合物的超标排放是水中氮元素的来源之一,硝酸是化工行业的重要原料。煤制乙二醇过程会产生大量的稀硝酸副产物,通过硝酸催化还原反应,可以将其进一步转化为亚硝酸甲酯,从而实现资源回收利用,同时减少水中氮源的输入,有利于控制水体富营养化的发生。活性炭负载钯(Pd/AC)材料作为催化剂能有效提升硝酸转化率。本研究通过等量浸渍法制备Pd/AC,结合高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、物理吸附仪和X射线光电子能谱(XPS)表征结果,分别考察了不同的煅烧和还原条件对材料的结构以及硝酸催化还原活性的影响,优化Pd/AC的制备条件。结果表明,煅烧温度的升高、煅烧时间和还原时间的延长会造成Pd颗粒粒径增加;单质钯与氧化态钯的比值(Pd∶PdO)增加,会造成比表面积和孔容减小,从而导致Pd/AC的催化活性降低。

关键词：硝酸催化还原活性炭负载钯转化率优化

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手性配体在钯催化不对称碳氢键活化反应中的应用

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中国科学：化学 2021年第2期51卷 123-143页

作者：杜宇黄永亮高越沈慧苏伟平洪茂椿中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

目前,手性配体辅助钯催化的区域和对映选择性碳氢键活化是过渡金属催化的前沿领域.在过去的十年中,它作为一种越来越重要的合成工具,用于合成含有各种不对称元素(中心手性、轴手性和平面手性)的手性分子,也是快速构建各种碳碳键和碳杂... 详细信息

目前,手性配体辅助钯催化的区域和对映选择性碳氢键活化是过渡金属催化的前沿领域.在过去的十年中,它作为一种越来越重要的合成工具,用于合成含有各种不对称元素(中心手性、轴手性和平面手性)的手性分子,也是快速构建各种碳碳键和碳杂原子键的最有效方法之一.本文介绍了一些典型手性配体在钯催化不对称sp^(2)和sp^(3)碳氢键活化/官能团化反应中的应用,如单齿配体亚磷酰胺、手性磷酸(CPAs)和双功能氮端单保护的氨基酸(MPAAs)配体;探讨了这些手性配体辅助催化反应的创新性和特点,在理清这一研究领域发展脉络的同时,展望了未来研究工作的方向.此外,本文还介绍了这一不对称合成策略在天然产物、药物分子全合成中的应用.

关键词：手性配体碳氢键活化钯催化亚磷酰胺手性磷酸氮端单保护氨基酸

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稀土近红外二区纳米荧光影像探针及其生物医学应用

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化学学报 2022年第4期80卷 542-552页

作者：吴志芬柯建熙刘永升孙蓬明洪茂椿福建医科大学附属泉州第一医院妇科福建医科大学附属福建省妇幼保健院福建省妇儿重大疾病研究重点实验室中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

与传统的荧光生物成像相比,近红外二区(NIR-II)荧光生物成像技术具有空间分辨率高、信噪比高、成像深度大、自发荧光低、生物损伤小等优势,在活体成像、疾病诊断、无创治疗等领域应用前景广泛.在众多的NIR-II荧光纳米材料中,稀土近红外... 详细信息

与传统的荧光生物成像相比,近红外二区(NIR-II)荧光生物成像技术具有空间分辨率高、信噪比高、成像深度大、自发荧光低、生物损伤小等优势,在活体成像、疾病诊断、无创治疗等领域应用前景广泛.在众多的NIR-II荧光纳米材料中,稀土近红外二区纳米荧光探针(NIR-IILn-NPs)因具有化学稳定性和光稳定性好、发射带窄、发光颜色和寿命可调等优点受到研究人员的广泛关注.因此,本文系统介绍了NIR-II Ln-NPs的设计策略、控制合成、发光调控、表面修饰、以及在生物医学应用方面的最新研究进展,并对该领域的技术难题及未来发展趋势进行了探讨.

关键词：稀土纳米晶近红外二区荧光探针生物医学应用

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基于超分子晶体制备超细铂纳米颗粒用于催化加氢硝基苯

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化学学报 2021年第2期79卷 180-185页

作者：张晓萌李希雅熊晚枫李红芳曹荣福州大学化学学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

由于纳米催化剂的独特催化活性,因而开发稳定的超细纳米催化剂的制备方法引起了广大科研工作者们的关注.然而,复杂的合成过程和结构的不稳定性已经成为纳米催化剂研究和实际应用的瓶颈.本工作通过原位还原氯铂酸和十甲基五元瓜环(Me_(10... 详细信息

由于纳米催化剂的独特催化活性,因而开发稳定的超细纳米催化剂的制备方法引起了广大科研工作者们的关注.然而,复杂的合成过程和结构的不稳定性已经成为纳米催化剂研究和实际应用的瓶颈.本工作通过原位还原氯铂酸和十甲基五元瓜环(Me_(10)CB[5])构筑的超分子晶体材料,成功制备了粒径尺寸约为3.0 nm的超细铂纳米粒子.Me_(10)CB[5]的空间限域效应成功抑制铂纳米颗粒的团聚;瓜环端口羰基氧与铂纳米粒子表面的相互作用防止铂纳米粒子脱落,确保催化剂的高稳定性.该铂纳米催化剂对于温和条件下催化加氢硝基苯反应具有优良的催化活性、高稳定性和高化学选择性.这项工作为纳米催化剂的制备开辟了一条新途径,为纳米催化剂在电化学、能源科学和环境保护等许多重要领域的应用提供了基础.

关键词：超分子晶体 Pt纳米颗粒硝基芳烃催化加氢

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蒸汽发生器二次侧pH分布的模型研究

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核技术 2022年第11期45卷 87-98页

作者：肖发亮钟婷婷付威伶康晓言邓水全福州大学化学学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室) 福州350108

核电站二回路的腐蚀问题一直是影响其安全和效率的重要原因之一。实际运行中通过加入碱化剂调控二回路水的pH可以有效减缓管道腐蚀。然而,二回路实际工况的复杂性使pH的分布存在显著的非均匀性而难于获得。目前,对于一些关键部位的pH大... 详细信息

核电站二回路的腐蚀问题一直是影响其安全和效率的重要原因之一。实际运行中通过加入碱化剂调控二回路水的pH可以有效减缓管道腐蚀。然而,二回路实际工况的复杂性使pH的分布存在显著的非均匀性而难于获得。目前,对于一些关键部位的pH大多采用外部实验或用国外的商用软件进行模拟,但这些模拟很难考虑实际的工况条件。本文首先建立含有碱化剂的二回路水中重要离子之间温度相关的平衡关系,并进一步通过有限元方法研究了二回路模型系统中水的温度场分布,据此计算了相应的pH分布,研究了不同总浓度条件下,复合碱化剂摩尔浓度比、支撑板等对pH分布的影响;研究了乙醇胺(Ethanolamine,ETA)对pH更好的提升效应并发现了有关的饱和效应。这些结果对解决核电站二回路的腐蚀问题及降低其运行成本提供了有价值的参考。

关键词： pH 碱化剂有限元模拟腐蚀二回路

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表面配位金属-有机框架薄膜的制备及电催化应用

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功能高分子学报 2021年第3期34卷 198-214页

作者：靳志斌张健谷志刚中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

设计和开发高效电催化剂对能源的存储和转化具有十分重要的意义。金属-有机框架(MOF)在基底表面通过液相外延层层配位组装的MOF薄膜(也被称作表面配位MOF薄膜,SURMOF)具有厚度可调节、生长取向可控以及表面均匀致密等优点,在电催化反应... 详细信息

设计和开发高效电催化剂对能源的存储和转化具有十分重要的意义。金属-有机框架(MOF)在基底表面通过液相外延层层配位组装的MOF薄膜(也被称作表面配位MOF薄膜,SURMOF)具有厚度可调节、生长取向可控以及表面均匀致密等优点,在电催化反应领域得到了广泛的研究和应用。本文总结了SURMOF及其衍生薄膜(SURMOF-D)的制备及其在电催化应用中的研究进展。由于SURMOF及其衍生薄膜具有结构多样性和功能可调节性,可在析氧反应、析氢反应、氧化还原反应、二氧化碳还原反应、超级电容器和串联电催化等过程中提供丰富的活性位点并加速电荷转移,使电催化性能更加高效。本文还讨论了SURMOF作为一类新型的薄膜催化剂在电催化应用中的研究挑战和存在的问题。

关键词：液相外延层层组装金属-有机框架衍生薄膜结构化学电催化应用

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金属有机框架材料的合成、表征与性能

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科学通报 2025年

作者：高明亮薛天威李江南郭利霞郑和奇卢江封彭丽杨四海崔元靖钱国栋徐刚江海龙中国科学技术大学化学系合肥微尺度物质科学国家研究中心厦门大学化学化工学院北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心浙江大学材料科学与工程学院硅及先进半导体材料全国重点实验室中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建省氢能关键材料与技术重点实验室

金属有机框架(metal-organicframework,MOF)材料是由金属离子(簇)与有机配体通过配位键自组装而成,具有丰富多样的结构以及可调控的孔隙等特性,在诸多领域展现出重要应用前景.MOF材料的性能受其结构因素、客体分子性质以及外部环境因素... 详细信息

金属有机框架(metal-organicframework,MOF)材料是由金属离子(簇)与有机配体通过配位键自组装而成,具有丰富多样的结构以及可调控的孔隙等特性,在诸多领域展现出重要应用前景.MOF材料的性能受其结构因素、客体分子性质以及外部环境因素的影响,因此MOF材料的结构表征对于理解其功能和性能优化至关重要.大科学装置,如先进光源、先进中子源、核磁共振仪和电子显微镜等,提供了先进实验技术和方法.利用先进的表征技术探究MOF材料在实际应用中的结构-性能关系,将为实现功能导向MOF材料的合理设计和可控制备提供重要理论基础.本文综述了MOF材料的绿色合成及结构,先进的原位表征技术及其在气体吸附与分离、荧光传感、质子传导、催化及工业领域中的应用及其前景分析,最后对MOF材料的未来发展进行了展望.尽管目前已经取得了诸多进展,但仍需要解决诸如精确调控结构与相互作用、改善实际应用稳定性等问题.未来的研究将着眼于开发功能导向MOF基材料、深入探究作用机制以及加强跨领域研究,以此推动MOF材料的进一步发展,为解决实际应用中重要的科学问题创造更多的可能性.

关键词：金属有机框架材料合成与先进表征气体吸附与分离荧光传感质子传导催化

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理性调控聚合物给体-非富勒烯受体的混溶性制备高效率有机太阳能电池

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化学学报 2022年第6期80卷 724-733页

作者：林文源朱清哲马云龙王鹏万硕郑庆东福州大学化学学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 南京大学现代工程与应用科学学院南京210093 中国科学院大学北京100049 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210

除了非富勒烯受体的设计与合成,聚合物给体的选择对非富勒烯太阳能电池的光伏性能同样重要.本工作设计并合成一种共轭骨架无sp^(3)杂化碳原子的新型非富勒受体(命名为MDB),并将其作为模型化合物研究给受体混溶性和分子有序堆积对太阳能... 详细信息

除了非富勒烯受体的设计与合成,聚合物给体的选择对非富勒烯太阳能电池的光伏性能同样重要.本工作设计并合成一种共轭骨架无sp^(3)杂化碳原子的新型非富勒受体(命名为MDB),并将其作为模型化合物研究给受体混溶性和分子有序堆积对太阳能电池性能的影响.本工作选择三种宽带隙聚合物给体(PM6、J71和P3HT)与MDB共混来制备太阳能电池.得益于MDB和PM6之间适度的混溶性,由二者组成的混合膜表现出合适的相分离,“face-on”的分子取向和更紧密有序的分子堆积,从而促进了载流子传输,并抑制了电荷复合.因此基于PM6:MDB的器件实现了13.26%的优异光电转换效率,远高于基于J71:MDB(8.16%)和P3HT:MDB(0.45%)的器件.该工作证明了给体-受体之间合适的混溶性是实现高效率有机太阳能电池的关键因素之一,这对有机光伏材料的设计与合成具有重要指导意义.

关键词：有机太阳能电池非富勒烯受体聚合物给体混溶性光电转换效率

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