检索结果-内蒙古大学图书馆

化学世界 2012年第7期53卷 441-445页

作者：安士云金林红胡德禹张钰萍薛伟杨松贵州大学生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室绿色农药与生物工程国家重点实验室培育基地和教育部重点实验室精细化工研究开发中心贵州贵阳550025

固体酸近年来被广泛应用于有机合成、催化等领域,具有易于和产物分离、可回收、不腐蚀设备等优点。5-HMF是一种重要的有机中间体,可以作为合成新型高聚物、医药中间体、燃料的原材料,应用固体酸催化糖类生物质制备5-HMF是当前研究的热... 详细信息

固体酸近年来被广泛应用于有机合成、催化等领域,具有易于和产物分离、可回收、不腐蚀设备等优点。5-HMF是一种重要的有机中间体,可以作为合成新型高聚物、医药中间体、燃料的原材料,应用固体酸催化糖类生物质制备5-HMF是当前研究的热点之一。综述了固体酸催化单糖制备5-HMF的研究进展,并对固体酸催化单糖制备5-HMF存在的问题和未来的发展方向进行了总结和展望。

关键词：固体酸催化生物质单糖 5-HMF

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镁基固体催化剂催化酯交换反应制备生物柴油研究进展

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化学世界 2012年第9期53卷 561-566,566+565页

作者：谭道养胡德禹张钰萍金林红薛伟杨松贵州大学生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州贵阳550025 贵州大学绿色农药与生物工程国家重点实验室培育基地和教育部重点实验室贵州贵阳550025 贵州大学精细化工研究开发中心贵州贵阳550025

生物柴油是一种重要的可再生能源,非均相催化甘油酯酯交换反应制备生物柴油是当前的研究热点,而高活性的非均相催化剂则是非均相催化工艺的核心。镁基催化剂由于其原料来源广泛、价格低廉,受到了广泛关注。综述近年来镁基催化剂催化酯... 详细信息

生物柴油是一种重要的可再生能源,非均相催化甘油酯酯交换反应制备生物柴油是当前的研究热点,而高活性的非均相催化剂则是非均相催化工艺的核心。镁基催化剂由于其原料来源广泛、价格低廉,受到了广泛关注。综述近年来镁基催化剂催化酯交换反应制备生物柴油的研究进展,重点介绍了镁基催化剂制备方法、组成、结构、反应条件等对催化酯交换反应活性的影响,并探讨了镁基催化剂目前存在的不足以及今后的发展方向。

关键词：生物柴油镁基催化剂催化活性动力学

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碳水化合物制备5-羟甲基糠醛研究进展

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精细化工中间体 2012年第4期42卷 5-10,24页

作者：罗家凤吴剑张钰萍杨松生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室绿色农药与生物工程国家重点实验室培育基地和教育部重点实验室贵州大学精细化工研究开发中心贵州贵阳550025

5-羟甲基糠醛(5-HMF)是一种基于生物质的重要平台小分子,综述了近几年从葡萄糖或者纤维素等制备5-HMF的方法及研究进展,阐述了5-HMF制备收率的影响因素。最后展望了固体酸催化葡萄糖或者纤维素制备5-HMF的发展趋势。

关键词：固体酸生物质 5-羟甲基糠醛纤维素葡萄糖

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改性废蛋壳催化生物质基α,β-不饱和醛加氢转化为醇

改性废蛋壳催化生物质基α,β-不饱和醛加氢转化为醇

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第四届能源转化化学与技术研讨会

作者：罗小翔杨松李虎绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地教育部绿色农药与农业生物工程重点实验室生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州大学精细化工研究开发中心

肉桂醛(CAL)作为一种典型的α,β-不饱和醛,其选择性加氢反应主要产物肉桂醇(COL)和3-苯丙醇(HCOL)已在各个领域得到应用,包括医药中间体、化学品、香料和香水的生产。以往报道的COL加氢反应体系主要存在催化剂制备困难、反应条件严苛... 详细信息

肉桂醛(CAL)作为一种典型的α,β-不饱和醛,其选择性加氢反应主要产物肉桂醇(COL)和3-苯丙醇(HCOL)已在各个领域得到应用,包括医药中间体、化学品、香料和香水的生产。以往报道的COL加氢反应体系主要存在催化剂制备困难、反应条件严苛等问题,且大多数CAL加氢反应均采用高压H2作为氢供体。基于此,我们使用不同的制备方法对废弃鸡蛋壳进行改性,得到了不同类型的氧化钙,以Ph2SiH2为氢源,在温和的条件下可将COL高效并选择性转化为COL或HCOL。该催化体系底物普适性广,并运用DFT计算对反应机理和历程进行了针对性研究。此外,改性所得催化剂在多次循环反应后依然维持较高的催化活性。

关键词：生物质催化转化 α,β-不饱和醛转移加氢可持续催化动力学研究

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疏水性MOFs基固体酸低温催化合成生物柴油

疏水性MOFs基固体酸低温催化合成生物柴油

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第四届能源转化化学与技术研讨会

作者：李云聪杨松李虎绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地教育部绿色农药与农业生物工程重点实验室生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州大学精细化工研究开发中心

生物柴油是重要的可再生能源有希望代替化石燃料满足世界的能源需求,可其生产过程中的副产物水不利于反应的正向进行,甚至会影响催化剂的结构与活性。本工作通过无溶剂法制备了疏水性固体酸催化剂FDCA/SA-UiO-66-(Zr),并阐明疏水环境中L... 详细信息

生物柴油是重要的可再生能源有希望代替化石燃料满足世界的能源需求,可其生产过程中的副产物水不利于反应的正向进行,甚至会影响催化剂的结构与活性。本工作通过无溶剂法制备了疏水性固体酸催化剂FDCA/SA-UiO-66-(Zr),并阐明疏水环境中Lewis酸性位点对脂肪酸甲酯生产过程的催化活性影响。采用HR-TEM、STEMMapping、SEM、AFM、XPS、FT-IR、XRD、TG/DSC、TPD、水接触角测量等方法对FDCA/SA-UiO-66-(Zr)材料进行了详细的结构分析。结果表明,该材料具有良好的颗粒尺寸和高度疏水网络。与传统的固体酸催化剂以及液体酸催化剂相比,在长烷基链脂肪酸的酯化反应中表现出优越或相当的催化性能。进一步研究证实,疏水环境促进了Lewis酸位点上亲脂酸的吸附,从而显著促进了酯化反应的发生。此外,FDCA/SA-UiO-66-(Zr)催化剂在连续循环使用过程中结构稳定,重复利用性良好。

关键词：生物柴油酯化反应疏水性响应面法动力学研究

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离子键双功能固体酸催化非食用油酯转化为生物柴油

离子键双功能固体酸催化非食用油酯转化为生物柴油

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第四届能源转化化学与技术研讨会

作者：谭翔李虎杨松绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地教育部绿色农药与农业生物工程重点实验室生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州大学精细化工研究开发中心

由不同性能的材料组分优化组合而成的复合材料一直是材料科学的前沿。复合材料不仅保持了各组分材料性能的优势,而且通过各组分性能的互补性和相关性可以获得单组分材料所不能达到的综合性能。基于上述思路,我们以杂多酸（HPW）和UiO-66... 详细信息

由不同性能的材料组分优化组合而成的复合材料一直是材料科学的前沿。复合材料不仅保持了各组分材料性能的优势,而且通过各组分性能的互补性和相关性可以获得单组分材料所不能达到的综合性能。基于上述思路,我们以杂多酸（HPW）和UiO-66-NH为原料,在环境友好的条件下制备了一种新型Lewis-Br（?）nsted酸双功能复合催化剂HPW/UiO-66-NH。系列表征技术用于探讨复合催化剂结构与活性之间的关系,而Rietveld精修则对其晶体结构进行解析。结构表征证实了复合催化剂具有利于Br（?）nsted酸（B酸）位点附着和Lewis酸（L酸）位点暴露更高的比表面积和孔径。进一步研究发现,双功能酸的协同作用是复合催化剂在酯化和酯交换反应中表现出优良活性的原因。利用Polymath软件对不同级数的酯化反应动力学进行了研究,优化得到反应活化能为31.04 kJ/mol。此外,HPW/UiO-66-NH双功能复合催化剂在连续循环使用过程中结构稳定,重复利用性良好。

关键词：生物柴油酯化和酯交换双功能催化响应面法动力学研究

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新型聚膦酸——铪杂化材料催化生物质基糠醛“一步法”转化为γ-戊内酯

新型聚膦酸——铪杂化材料催化生物质基糠醛“一步法”转化为γ-...

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第四届能源转化化学与技术研讨会

作者：谭金玉李虎杨松绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地教育部绿色农药与农业生物工程重点实验室生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州大学精细化工研究开发中心

γ-戊内酯(GVL)是一种绿色溶剂,也是合成生物燃料和化学品的多功能平台化学分子,其高效经济的合成方法备受关注。生物质基糠醛转化为GVL因包含多个反应步骤,需同时具有Lewis酸和Br(?)nsted酸,会产生多个中间体,而限制了GVL的高效合成。... 详细信息

γ-戊内酯(GVL)是一种绿色溶剂,也是合成生物燃料和化学品的多功能平台化学分子,其高效经济的合成方法备受关注。生物质基糠醛转化为GVL因包含多个反应步骤,需同时具有Lewis酸和Br(?)nsted酸,会产生多个中间体,而限制了GVL的高效合成。本文以不同摩尔比的乙烯基膦酸(VPA)、对甲苯磺酸(p-TSA)和HfCl4为原料,用溶剂热法合成了一系列新型非均相铪基酸碱双功能催化剂。其制备工艺简单,无废液排放,无外源氢使用。可通过调控VPA、p-TSA和HfCl4的比例控制催化剂的Lewis酸和Br(?)nsted酸的酸密度和强度,来高效合成GVL。其中,VPA-Hf(1:1.5)-0.5(VPA:Hf:p-TSA=1:1.5:0.5)因具有球形多孔结构(孔径为3.3 nm)、高比表面积(290 m2/g)、大孔容(0.24cm3/g)、高酸密度(2.5 mmol/g)、适宜的L酸/B酸(5.3)、较高反应速率(TOF值:5.0 h-1),可一步级联催化糠醛高效转化为GVL (产率:81%)。该催化剂可至少重复使用4次,其形貌和结构未发生变化,催化活性稳定。此外,其较低的活化能(58.8 kJ/mol)和E-factor值(0.19),证明VPA-Hf (1:1.5)-0.5高效经济的特性。提出了糠醛转化为GVL的反应机理。

关键词：生物质能非均相催化生物质转化聚合物/有机金属框架级联反应 γ-戊内酯

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内源催化物种促进CO2高值转化为含N-苯并杂环化合物

内源催化物种促进CO2高值转化为含N-苯并杂环化合物

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第四届能源转化化学与技术研讨会

作者：吴红果李虎杨松绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地绿色农药与农业生物工程教育部重点实验室生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州大学精细化工研究开发中心

目的:开发了一种内源X-C=O物种原位催化CO选择性还原合成甲酸以及含N-苯并杂环化合物的新策略。方法:采用Agilent 1260液相色谱、Agilent 7890B气相色谱和Agilent 6890N GC/5973 MS气质联用仪对甲酸和含N-苯并杂环化合物进行定量和定性... 详细信息

目的:开发了一种内源X-C=O物种原位催化CO选择性还原合成甲酸以及含N-苯并杂环化合物的新策略。方法:采用Agilent 1260液相色谱、Agilent 7890B气相色谱和Agilent 6890N GC/5973 MS气质联用仪对甲酸和含N-苯并杂环化合物进行定量和定性分析,评价反应条件敏感性,结合1H/13C NMR和LC-MS/MS高分辨质谱分析数据提出可能的转化历程,并通过DFT计算和同位素标记实验进一步证实反应机理。结果:在内源X-C=O物种的作用下,CO可高效选择性还原转化为甲酸以及含N-苯并杂环化合物（如苯并咪唑、苯并噻唑、苯并恶唑等）,所得产率均较高（>90%）。结论:N-甲基取代的酰胺类溶剂[MeN-C（=O）-R]和原位形成甲酸甲硅烷酯的O-甲酰基部分[O-C（=O）-H]作为内源X-C=O物种在活化含氢硅烷选择性还原CO的过程中表现出显著的促进作用。

关键词：可持续化学无催化剂绿色溶剂甲酸苯并咪唑

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磁性磺酸催化生物质基呋喃“一锅多步”合成N-取代吡咯

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贵州大学学报(自然科学版) 2021年第3期38卷 1-9页

作者：李虎王克平杨英郭珍燕韦倩贵州大学绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地和教育部重点实验室贵州大学生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州大学精细化工研究开发中心贵州大学化学与化工学院

生物质衍生物2,5-二甲基呋喃可与一系列芳胺化合物经过酸催化开环、Paal-Knorr缩合等反应"一锅法"合成2,5-二甲基-N-芳基吡咯。在所设计优筛的酸催化材料中,一种新型磁性碳基磺酸固体催化剂(WK-8)表现出较优异的催化性能(可达... 详细信息

生物质衍生物2,5-二甲基呋喃可与一系列芳胺化合物经过酸催化开环、Paal-Knorr缩合等反应"一锅法"合成2,5-二甲基-N-芳基吡咯。在所设计优筛的酸催化材料中,一种新型磁性碳基磺酸固体催化剂(WK-8)表现出较优异的催化性能(可达约90%的产率),并且易于通过外加磁场分离回收。同时,呋喃开环被证实为上述"一锅多步"转化过程的决速步骤,但是水的加入可显著提升上述基元反应。此外,系列表征手段证实该磁性磺酸催化剂在含水反应氛围中具有良好的稳定性。

关键词：生物质转化吡咯磁性催化剂固体酸 Paal-Knorr

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含Zr/Hf金属氧化物催化生物质平台分子转移加氢研究进展

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贵州大学学报（自然科学版） 2022年第6期39卷 49-59页

作者：刘怡璇李云聪李明瑞李虎杨松贵州大学绿色农药与农业生物工程国家重点实验室培育基地和教育部重点实验室贵州贵阳550025 贵州大学生物质资源综合利用国家地方联合工程实验室贵州贵阳550025 贵州大学精细化工研究开发中心贵州贵阳550025

通过探究催化转移氢化(catalytic transfer hydrogenation,CTH)使高含氧量生物质加氢脱氧为高值平台分子的新策略,以实现生物质的资源化与利用和达成生产净零碳排放燃料的目标。文中以Zr/Hf金属氧化物非均相催化体系设计、构筑及性能调... 详细信息

通过探究催化转移氢化(catalytic transfer hydrogenation,CTH)使高含氧量生物质加氢脱氧为高值平台分子的新策略,以实现生物质的资源化与利用和达成生产净零碳排放燃料的目标。文中以Zr/Hf金属氧化物非均相催化体系设计、构筑及性能调控为基本思路,以乙酰丙酸、糠醛、5-羟甲基糠醛及γ-戊内酯等重要生物质平台分子的可控定向转化为主线,重点评估了催化剂结构对应的酸碱活性位点在Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应中的关键作用,探讨并展望了Zr/Hf酸碱双功能催化剂在生物质平台分子转化为高值化学品领域的发展前景。本研究不仅对催化剂活性位点(Lewis/Br?nsted酸和碱)在相应生物质转化过程中的反应机理做出了归纳和总结,并且提出了兼顾经济效益和环境影响的新型固体酸催化剂的设计思路和策略。

关键词：转移加氢 Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应含Zr/Hf金属氧化物酸碱双功能生物质转化

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