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有机化学 2020年第10期40卷 3354-3361页

作者：鲁玲玲李一鸣姜雪峰华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 南开大学化学学院元素有机化学国家重点实验室天津300071

1,2-双碘取代烯烃,因具有高度官能团衍生性,可作为多种杂环药物和有机共轭材料功能分子的合成前体.本工作以稳定易得的无机盐碘化钠作为碘源,空气作为氧化剂,仅仅在常温常压可见光(蓝光)照射下,即可将炔烃高选择性且方便地转化为反式1,2... 详细信息

1,2-双碘取代烯烃,因具有高度官能团衍生性,可作为多种杂环药物和有机共轭材料功能分子的合成前体.本工作以稳定易得的无机盐碘化钠作为碘源,空气作为氧化剂,仅仅在常温常压可见光(蓝光)照射下,即可将炔烃高选择性且方便地转化为反式1,2-双碘烯烃化合物.反应条件温和,试剂廉价易得,操作简便稳定,无需额外添加其他过渡金属催化剂或氧化试剂.同时,该法底物普适性优秀,端炔、内炔均适用,并且对于多种含杂原子与活性氢的肽或糖类结构也能优秀地兼容.

关键词： 1 2-双碘烯烃炔烃双碘化可见光

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酰肼类化合物的羰基化制备及其在智能材料合成中的应用

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分子催化 2021年第5期35卷 456-470,I0003页

作者：杨淑晴刘晔上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室华东师范大学化学与分子工程学院上海200062

酰肼类化合物在农药、医药等领域被广泛应用,其合成方法的研究备受关注.卤代物和有机肼(或单酰肼)的羰基化反应是制备酰肼类化合物的重要合成路线之一.在由羰基化反应制备酰肼类化合物的过程中,除以CO气体作为典型、廉价易得的羰基源外,... 详细信息

酰肼类化合物在农药、医药等领域被广泛应用,其合成方法的研究备受关注.卤代物和有机肼(或单酰肼)的羰基化反应是制备酰肼类化合物的重要合成路线之一.在由羰基化反应制备酰肼类化合物的过程中,除以CO气体作为典型、廉价易得的羰基源外,CO_(2)、DMC (碳酸二甲酯)、固体羰基配合物等都可以作为替代CO气体的潜在羰基源.我们着重介绍近年来采用不同羰基源、通过羰基化反应制备酰肼类化合物的研究工作,并总结该类化合物在智能材料合成应用中的最新研究进展,最后对合成酰肼类化合物的研究趋势和应用前景进行展望.

关键词：羰基化反应羰基源酰肼类化合物合成方法智能材料

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电羧化：一种固定CO2制备有机羧酸的有效途径

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电化学 2017年第3期23卷 250-261页

作者：王欢陆嘉星华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

温室气体CO_2的绿色高效转化利用是当前的研究热点.其中,有机物的电化学羧化反应是CO_2利用的有效途径.温和条件(常温常压)下,有机底物电还原生成的碳负离子可以捕获体系中的CO_2,进而合成具有高附加值的有机羧酸类化合物.本文重点介绍... 详细信息

温室气体CO_2的绿色高效转化利用是当前的研究热点.其中,有机物的电化学羧化反应是CO_2利用的有效途径.温和条件(常温常压)下,有机底物电还原生成的碳负离子可以捕获体系中的CO_2,进而合成具有高附加值的有机羧酸类化合物.本文重点介绍了作者课题组在电羧化反应方面的研究进展,包括各类电活性基团物质的电羧化反应以及不对称电羧化反应.

关键词：电羧化二氧化碳有机电合成

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白花前胡素E的全合成研究

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有机化学 2024年

作者：白磊阳付蓓刘海平淳享姜雪峰华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

白花前胡素E (Praeruptorin E)拥有特异而多样的生物活性，但合成路线尚无报道，严重限制了其药物发现与药物研究。结构剖析表明，该分子合成存在四大难题：对映选择性、化学选择性、区域选择性以及Z/E选择性。本文以商业易得的3-甲基-2... 详细信息

白花前胡素E (Praeruptorin E)拥有特异而多样的生物活性，但合成路线尚无报道，严重限制了其药物发现与药物研究。结构剖析表明，该分子合成存在四大难题：对映选择性、化学选择性、区域选择性以及Z/E选择性。本文以商业易得的3-甲基-2-丁烯醛和原甲酸三乙酯为原料，经五到七步反应实现了白花前胡素E的首次不对称全合成，并且发散式建立了八个白花前胡素E类似物库，为其活性研究及药物筛选奠定了优质合成基础。

关键词：白花前胡素E 对映选择性化学选择性区域选择性 Z/E选择性

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惰性键与二氧化碳的电化学羧化反应研究

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有机化学 2024年第10期44卷 3043-3062页

作者：高小童钟昱卿冯楠孙莹杨得勇周锋重庆科技大学化学化工学院重庆401331 华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

二氧化碳(CO_(2))是一种绿色可再生的C1合成子,通过与惰性键的羧化反应,能够实现从简单分子到高附加值羧酸衍生物的直接转化,兼具步骤经济性与原子经济性.有机电合成是利用电子作“试剂”的绿色合成技术,发展电化学促进的惰性键与二氧... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))是一种绿色可再生的C1合成子,通过与惰性键的羧化反应,能够实现从简单分子到高附加值羧酸衍生物的直接转化,兼具步骤经济性与原子经济性.有机电合成是利用电子作“试剂”的绿色合成技术,发展电化学促进的惰性键与二氧化碳的羧化反应成为近年研究热点.按照C—H、C—C、C—O、C—F键的分类,综述了二氧化碳参与惰性键的电还原羧化反应的研究成果,着重讨论了反应机理及应用,并对该领域发展趋势进行了展望.

关键词：二氧化碳惰性键电化学还原羧化羧酸

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铜催化的不对称叠氮和炔烃的环加成反应的研究进展

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有机化学 2020年第10期40卷 3065-3077页

作者：王才周锋周剑华东师范大学化学与分子工程学院绿色化学与化工过程绿色化上海市重点实验室上海200062 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032

尽管铜催化的叠氮和炔烃环加成(CuAAC)反应作为点击化学的核心反应得到广泛应用,然而其不对称催化的研究却相对滞后.反应本身虽然不产生手性元素,但是能够通过对具有潜手性的炔烃或叠氮化合物的去对称化以及外消旋叠氮或炔烃化合物的动... 详细信息

尽管铜催化的叠氮和炔烃环加成(CuAAC)反应作为点击化学的核心反应得到广泛应用,然而其不对称催化的研究却相对滞后.反应本身虽然不产生手性元素,但是能够通过对具有潜手性的炔烃或叠氮化合物的去对称化以及外消旋叠氮或炔烃化合物的动力学拆分,来不对称催化合成手性叠氮、炔烃和三氮唑类具有重要应用价值的化合物.自2013年首例高对映选择性的CuAAC反应被报道以来,相关研究有了重要进展,并被成功用于中心手性、轴手性和平面手性的构建.概述了不对称CuAAC反应的研究进展,讨论其面临的发展难题和未来的发展空间.

关键词：铜催化的叠氮和炔烃环加成(CuAAC)反应去对称化 (动态)动力学拆分

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Me_2(CH_2Cl)SiCN和Me_3SiCN在醛的不对称氰化反应中的比较研究

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化学学报 2016年第12期74卷 984-989页

作者：叶旭曾兴平周剑华东师范大学化学与分子工程学院绿色化学与化工过程绿色化上海市重点实验室上海200062 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032

研究考察了在手性(salen)AlCl-叶立德络合物(R,R)-1/2a作为催化剂和异丙醚作为溶剂的条件下,两种不同硅氰化试剂[Me_2(CH_2Cl)SiCN和Me_3SiCN(TMSCN)]在对醛的不对称氰化中的应用情况.一系列不同取代的芳香醛均可分别与这两种试剂发生反... 详细信息

研究考察了在手性(salen)AlCl-叶立德络合物(R,R)-1/2a作为催化剂和异丙醚作为溶剂的条件下,两种不同硅氰化试剂[Me_2(CH_2Cl)SiCN和Me_3SiCN(TMSCN)]在对醛的不对称氰化中的应用情况.一系列不同取代的芳香醛均可分别与这两种试剂发生反应,以高到优秀的产率和对映选择性得到目标产物.脂肪醛的反应产物的对映选择性最高只能达到中等.对比研究发现,Me_2(CH_2Cl)SiCN在醛的硅氰化反应中显示出了明显高于TMSCN的反应活性,但是产物的对映选择性大体相当.

关键词：不对称氰化反应 TMSCN Me2(CH2Cl)SiCN (Salen)AlCl/叶立德络合物手性氰醇

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高阶枝杈型轮烷树状分子研究进展

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北京师范大学学报（自然科学版） 2022年第4期58卷 650-661页

作者：徐小琴王旭庆王威杨海波华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

归因于其结构和动态特性,枝杈型轮烷树状分子在人工分子机器和智能材料等领域具有广阔的应用前景.本文将3类不同的枝杈型轮烷树状分子最新的研究进展进行了总结,重点关注其合成策略、刺激响应性以及应用探究,以期为后续新型轮烷树状分... 详细信息

归因于其结构和动态特性,枝杈型轮烷树状分子在人工分子机器和智能材料等领域具有广阔的应用前景.本文将3类不同的枝杈型轮烷树状分子最新的研究进展进行了总结,重点关注其合成策略、刺激响应性以及应用探究,以期为后续新型轮烷树状分子体系的发展起到有益的指导和促进作用.

关键词：机械互锁分子分子机器刺激响应性聚集诱导发光光捕获

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HPPO体系中的溶剂甲醇制丙烯反应的研究

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石油化工 2024年第10期53卷 1400-1408页

作者：丁超俊刘月明华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶... 详细信息

过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶剂甲醇中的主要杂质(乙醇、1,2-丙二醇(PG)和丙二醇甲醚(MME))对MTP反应的影响。实验结果表明,磷改性失活TS-1分子筛在MTP反应中显示出良好的催化性能,在反应温度为450℃、m(甲醇)∶m(H_(2)O)=1∶1、质量空速为3.00 h^(-1)时,丙烯选择性可达30.52%;当乙醇含量(基于甲醇和乙醇的质量)从0增加到5%(w)时,丙烯选择性变化不大,乙烯选择性上升0.80百分点,甲烷选择性下降3.40百分点;当PG含量(基于甲醇和PG的质量)从0增加到3%(w)时,丙烯选择性和乙烯选择性分别下降3.98百分点和0.75百分点;当MME含量(基于甲醇和MME的质量)从0增加到1%(w)时,丙烯选择性下降3.05百分点,乙烯选择性上升3.16百分点;溶剂甲醇中杂质的总含量(基于有机化合物的总质量)低于9%(w)时,甲醇转化率仍保持100%,丙烯选择性下降2.76百分点,C_(2)^(=)~C_(5)^(=)的总选择性仍保持在70%左右。HPPO体系溶剂甲醇用于MTP反应是可行的,这为溶剂甲醇的再利用提供了新途径。

关键词：甲醇制丙烯环氧丙烷溶剂甲醇催化剂失活TS-1分子筛

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手性胺/金(Ⅰ)协同催化的不对称串联反应研究

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有机化学 2022年第10期42卷 3033-3050页

作者：崔效源周锋吴海虹周剑华东师范大学化学与分子工程学院绿色化学与化工过程绿色化上海市重点实验室上海200062 中国科学院上海有机化学研究所金属有机国家重点实验室上海200032

协同催化是改善反应效率和选择性控制的一种有力策略.通过组合不同催化剂来获得协同效应,实现单一催化剂难以企及的高反应活性和选择性以及发展挑战性新反应,是不对称催化的重要研究内容.手性胺根据胺结构的不同,可通过烯胺、亚胺或攫... 详细信息

协同催化是改善反应效率和选择性控制的一种有力策略.通过组合不同催化剂来获得协同效应,实现单一催化剂难以企及的高反应活性和选择性以及发展挑战性新反应,是不对称催化的重要研究内容.手性胺根据胺结构的不同,可通过烯胺、亚胺或攫氢活化等方式来活化具有α-氢的醛(酮)、共轭烯醛(酮)、活泼次甲基或亚甲基化合物;而阳离子型的一价金催化可以高效活化烯烃、炔烃和重氮化合物,因此,结合两种催化剂的特点来发展不对称串联反应,实现从简单原料出发构建较复杂手性化合物受到关注.本综述旨在介绍手性伯胺、仲胺或叔胺与一价金协同催化来实现的不对称串联反应,重点关注两者协同催化的优势、避免催化剂失活的方法以及讨论未来的发展空间,进而为从事不对称催化相关的研究人员提供一些有益参考和借鉴.

关键词：不对称催化协同催化手性胺催化金催化

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