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化工进展 2025年

作者：张善超张德亮王露梁豪杨倩杨冠杰苏伟马晓迅朱燕燕西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西煤业化工集团神木能源发展有限公司

甲烷化学链干重整（CLDR）技术借助载氧体的循环将传统甲烷干重整反应进行时空解耦，可直接获得适合费托合成的合成气(H2/CO～2)，并实现温室气体CO2至CO的定向转化，其中，性能优异的载氧体（OC）是CLDR技术成功运行的关键。铁基钙钛矿... 详细信息

甲烷化学链干重整（CLDR）技术借助载氧体的循环将传统甲烷干重整反应进行时空解耦，可直接获得适合费托合成的合成气(H2/CO～2)，并实现温室气体CO2至CO的定向转化，其中，性能优异的载氧体（OC）是CLDR技术成功运行的关键。铁基钙钛矿(ABO3)具有优良的结构稳定性和合成气选择性，在化学链重整过程中备受关注，但它存在CH4活性低和循环稳定性差等不足，通过A和B位掺杂可调节载氧体的表面催化活性和晶格氧移动性，进而提高合成气产量和循环稳定性。本工作首先利用热力学软件研究了AFe1-xBxO3铁基钙钛矿载氧体A（Y、La、Pr、Sm）位和B位（Mn、Sn、Zr）金属取代对CLDR制合成气潜力的影响，发现A=La、B=Zr时载氧体性能最佳。之后，采用溶胶凝胶法制备了LaFe0.93Zr0.07O3载氧体，发现Zr掺杂的新鲜LaFe0.93Zr0.07O3载氧体的甲烷转化率、合成气收率分别由LaFeO3的62.06%和1.38 mmol/g提高至94.57%和1.97 mmol/g，且在30次氧化还原循环反应过程中保持稳定（93.90%～96.29%和1.96～2.01 mmol/g），在CO2氧化阶段也能够稳定高效地将更多CO2分子定向转化为CO（0.69 mmol/g vs 1.21 mmol/g），无失活现象，这主要归因于Zr掺杂降低了载氧体的晶粒尺寸，造成了FeO6八面体畸变和更多的氧空位，增强了晶格氧活性和抗烧结性。本工作结合理论与实验的研究，能够为载氧体的优化设计提供理论和实验依据。

关键词：化学链干重整钙钛矿热力学模拟载氧体甲烷

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γ-Al_(2)O_(3)负载的Ni、Fe、Cu对介质阻挡放电等离子体转化CO_(2)/CH_(4)的影响

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化工进展 2024年第5期43卷 2705-2713页

作者：冯勇强王洁茹王超娴李芳苏婉婷孙宇赵彬然西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

二氧化碳和甲烷是大气中主要的温室气体,两者的高效资源化利用有助于实现双碳目标。等离子体催化CH_(4)/CO_(2)气液两相均有产物,但存在产物组成复杂、选择性低的问题。等离子体与催化剂结合可以有效提高目标产物选择性,本文采用微燃烧... 详细信息

二氧化碳和甲烷是大气中主要的温室气体,两者的高效资源化利用有助于实现双碳目标。等离子体催化CH_(4)/CO_(2)气液两相均有产物,但存在产物组成复杂、选择性低的问题。等离子体与催化剂结合可以有效提高目标产物选择性,本文采用微燃烧法将活性金属负载在载体γ-Al_(2)O_(3)上,与等离子体结合催化转化CH_(4)/CO_(2)。负载金属后催化剂氧空位比例的改变增强催化剂表面碱性,进而提高CO_(2)转化率。负载金属后弱酸比例增加,有利于合成液相产物,其中Lewis酸有利于合成醇类产物,而Brønsted酸促进了乙酸合成。金属催化剂装填增强了介质阻挡放电功率,转移更多电荷,提升了反应能量效率。通过催化剂结构对产物选择性的影响规律研究,有利于针对等离子体催化进行催化剂的理性设计。

关键词：等离子体催化剂介质阻挡放电二氧化碳甲烷

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基于化学链的氮转化与利用的研究进展

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燃料化学学报（中英文） 2024年第11期52卷 1547-1562页

作者：武婕刘大伟马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地、陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心、陕西省洁净煤转化工程技术研究中心、陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

“双碳”背景下,氮或将成为取代碳的重要元素,可完成无碳燃料氨以及其他化合物的生产。其中,氨不仅是重要的化工原料,更是良好的能源载体。化学链技术通过重新设计反应路径,将过程分解为不同空间或时间内进行的两个或多个子反应,通过载... 详细信息

“双碳”背景下,氮或将成为取代碳的重要元素,可完成无碳燃料氨以及其他化合物的生产。其中,氨不仅是重要的化工原料,更是良好的能源载体。化学链技术通过重新设计反应路径,将过程分解为不同空间或时间内进行的两个或多个子反应,通过载体介质的反应和再生在耦合系统中实现物质和能量传递。作为一种新兴的清洁、有效能源转化手段,化学链技术近年来得到了广泛的关注。基于此,本工作对化学链技术在含氮化合物合成与转化领域中的研究进行综述,概述了以Haber-Bosch工艺为基础的多相催化和光、电等外场力驱动的化学链合成氨工艺的新发展,并对其进行总结和讨论。在含氮化合物合成方面,介绍了化学链技术用于氨氧化制一氧化氮以及烷基硝酸酯为关键中间体的烷烃化学链制醇类物质的过程。最后对基于化学链的氮转化与利用面临的挑战进行了分析和讨论,以期为今后化学链制含氮化学品提供参考。

关键词：化学链含氮化合物合成氨氨氧化

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面向CH_(4)-CO_(2)重整反应的生物质炭基催化剂载体制备工艺的研究进展

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燃料化学学报（中英文） 2023年第3期51卷 273-292页

作者：陈庆明刘大伟吕随明张维祥赵青鹏张宁徐龙马晓迅西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地、陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心、陕西省洁净煤转化工程技术研究中心、陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710069

CH_(4)干重整(DRM)技术能够同时将CH_(4)和CO_(2)两种温室气体转化为合成气,以实现温室气体减排及资源化利用,因此,越来越受到研究者的青睐。生物质炭具有高比表面积、发达的孔隙结构、高的热稳定性、优异的耐酸碱性、丰富的碱/碱土金... 详细信息

CH_(4)干重整(DRM)技术能够同时将CH_(4)和CO_(2)两种温室气体转化为合成气,以实现温室气体减排及资源化利用,因此,越来越受到研究者的青睐。生物质炭具有高比表面积、发达的孔隙结构、高的热稳定性、优异的耐酸碱性、丰富的碱/碱土金属和含氧官能团含量以及成本低廉等优点,其应用于DRM,可以适用于页岩气、油田伴生气、焦炉煤气和煤层气等不同的重整体系,省去部分废气的脱硫等预处理过程,具有重要的工业应用前景。本工作对用于DRM的生物质炭基催化剂载体的制备工艺进行了总结。综述了不同的炭化工艺及其对生物质炭产量和性质的影响;介绍了生物质炭的理化性质对重整反应的影响及影响理化性质的因素;分析了不同的活化方法对生物质炭基催化剂催化性能的影响;并对影响催化剂稳定性的碳消耗进行了介绍。

关键词： CH_(4)干重整生物质炭碳化理化性质活化

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载氧体在甲烷化学链重整反应中的研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2235-2253页

作者：王嘉锐刘大伟邓耀徐瑾马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本... 详细信息

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

关键词：甲烷化学链重整载氧体合成气氢气

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低冷量下强化CO_(2)吸收的甲醇基纳米流体性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2811-2822页

作者：武西宁张宁秦佳敏徐龙魏朝阳马晓迅西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

冷甲醇洗法捕集CO_(2)技术要求低温环境,需要大量的冷冻能量,能耗较大。在吸收剂中引入纳米颗粒,可以有效提高气液传质速率,降低能耗。本研究旨在开发冷量需求少,吸收、解吸性能提升的甲醇基纳米流体。实验分别考察了纳米颗粒种类、固... 详细信息

冷甲醇洗法捕集CO_(2)技术要求低温环境,需要大量的冷冻能量,能耗较大。在吸收剂中引入纳米颗粒,可以有效提高气液传质速率,降低能耗。本研究旨在开发冷量需求少,吸收、解吸性能提升的甲醇基纳米流体。实验分别考察了纳米颗粒种类、固含量、尺寸,表面活性剂含量、操作温度和初始CO_(2)浓度等因素对吸收剂捕集CO_(2)性能的影响及机理。结果表明,在0.2~1.0g/L的TiO_(2)、Al_(2)O_(3)、SiO_(2)纳米流体中,0.4g/L的TiO_(2)-甲醇纳米流体的CO_(2)吸收、解吸增强效果最佳。向其中添加0.10%(质量分数)聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)后,纳米流体的吸收、解吸增强效果达到最大,且在5次循环后仍呈现良好增强效果。此外,本文对纳米流体增强吸收的机理进行了深入分析,提出了一个经验公式来预测TiO_(2)-甲醇纳米流体的增强因子E和最佳固含量。

关键词：二氧化碳捕集鼓泡反应器模型纳米流体低冷量供给传质增强

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球磨法制备堇青石负载Fe/Ce载氧体的甲烷化学链重整性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2396-2408页

作者：邓耀赵青鹏徐瑾刘大伟马晓迅徐龙西北大学化工学院碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710127

通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表... 详细信息

通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表征(XRD、H2-TPR、BET、SEM、XPS)。研究发现,在球料比10∶1、转速500r/min、时间1h的球磨参数下制备质量分数30%堇青石负载Fe/Ce摩尔比为1∶9的复合载氧体具有较优的氧化还原性能。质量分数15%椰壳炭的添加使复合载氧体的实际出氧量提升了38.7%,并且在还原氧化循环反应中表现出良好的稳定性和氧释放能力。

关键词：化学链重整载氧体球磨法堇青石椰壳

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溶剂溶胀对鄂尔多斯褐煤结构及热解产物分布的影响

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燃料化学学报 2021年第4期49卷 444-454页

作者：彭志威强路遥白柏杨张穗穗孙鸣马晓迅王飞利西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西省能源化工国际能源合作基地陕西西安710069

采用四种有机溶剂对鄂尔多斯褐煤进行溶胀预处理并在粉-粒流化床上进行快速热解,探究溶胀对褐煤结构及热解特性的影响。采用傅里叶变换红外光谱仪、热重分析仪、气相色谱-质谱联用仪、固体核磁、X射线衍射、全自动化学吸附仪等仪器对溶... 详细信息

采用四种有机溶剂对鄂尔多斯褐煤进行溶胀预处理并在粉-粒流化床上进行快速热解,探究溶胀对褐煤结构及热解特性的影响。采用傅里叶变换红外光谱仪、热重分析仪、气相色谱-质谱联用仪、固体核磁、X射线衍射、全自动化学吸附仪等仪器对溶胀煤及热解产物进行表征。结果表明,非极性溶剂对煤结构影响较小。极性溶剂可以降低褐煤含氧官能团的氢键交联,增加小分子的流动性,增加煤的平均孔径。溶胀后的煤热解焦油和气相产率提高,热解水产率降低。与原煤相比,极性溶剂甲醇、丙酮、四氢呋喃处理煤样的热解焦油产率分别提高了18.88%、26.72%、33.58%,焦油的轻质组分中酚类、单环和双环类芳香烃组分含量明显增加。

关键词：溶胀褐煤快速热解粉-粒流化床

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低温等离子体结合乙醇胺船舶尾气脱硫脱硝研究

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燃料化学学报 2021年第4期49卷 564-572页

作者：骆嘉钦刘露马晓迅西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710069

采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟船舶尾气同时脱硫脱硝的研究。分别考察了尾气中各气体组分及乙醇胺用量、放电电流和气体流量等因素对NO_x和SO_2脱除的影响,探究了放电脱除NOx的机理。结果表明,在模拟... 详细信息

采用自行设计的介质阻挡耦合电晕放电等离子体反应装置进行了模拟船舶尾气同时脱硫脱硝的研究。分别考察了尾气中各气体组分及乙醇胺用量、放电电流和气体流量等因素对NO_x和SO_2脱除的影响,探究了放电脱除NOx的机理。结果表明,在模拟船舶尾气(N_2/O_2/SO_2/NO_x/CO_2/H_2O)中,保持放电电流为1.67 A和气体总流量为650 mL/min,添加0.48%乙醇胺后可以有效减弱O_2和H_2O对等离子体放电脱除NO_x的抑制作用,同时乙醇胺会吸收进入体系中的部分CO_2,减弱CO_2对NOx脱除的抑制,最终脱硝率达94%。添加乙醇胺后,由于其可高效吸收SO_2,且不受尾气中O_2、CO_2和H_2O等组分的影响,SO_2脱除率可达97%。

关键词：介质阻挡电晕放电船舶尾气脱硫脱硝

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EDTA辅助制备高活性费托合成催化剂

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化工进展 2022年第2期41卷 759-769页

作者：赵潇陈中顺唐忠强石轩代成义马晓迅西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710069

费托合成(FTS)对天然气、煤炭和生物质向清洁运输燃料和增值化学品的转化至关重要。传统上,用于FTS的负载型铁催化剂主要是以氧化铝和二氧化硅为载体。然而,金属与载体的相互作用阻碍了活性相碳化铁的形成,使得催化剂活性较低。本文通... 详细信息

费托合成(FTS)对天然气、煤炭和生物质向清洁运输燃料和增值化学品的转化至关重要。传统上,用于FTS的负载型铁催化剂主要是以氧化铝和二氧化硅为载体。然而,金属与载体的相互作用阻碍了活性相碳化铁的形成,使得催化剂活性较低。本文通过乙二胺四乙酸(EDTA)络合浸渍制备了Fe/Al_(2)O_(3)催化剂,通过带正电荷的羟基(OH^(+)_(2))与[Fe(EDTA)]-配合物阴离子之间的库仑相互作用来提高氧化铝载体上铁物种的分散度。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积(BET)、原位红外(In-situ IR)等手段进行表征分析。结果表明,添加EDTA有助于增强Fe的抗烧结性。在煅烧络合浸渍制备样品的过程中,EDTA可以分解为具有还原性质的有机小分子,将催化剂中的铁物种还原为Fe^(2+),有利于催化剂的还原;更多活性中心增强了催化剂对CO的吸附量。原位红外实验表明,EDTA辅助制备的催化剂更容易富集活性物种,从而提高CO的转化率。调节体系中碱金属钠的含量改善了烃内产物分布。在较低的氢碳比(H_(2)/CO=1/1)下,EDTA络合制备的Fe-Na/Al_(2)O_(3)催化剂显示出高的CO转化率(88.5%)以及最大的C_(2)~C_(4)=和C_(5)~C_(11)选择性,总选择性达71.2%。

关键词：固定床合成气费托合成催化剂碳氢化合物乙二胺四乙酸

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