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低碳化学与化工 2024年

作者：杜佳奇王小莉王佳杰赵安民毛震波康仲良蔡洪城西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心

为解决传统热催化转化CH4和CO2需要高温、高压条件的问题，实现两种温室气体的高效利用，可采用非热等离子体技术，在室温、常压下将CH4和CO2直接转化为高价值含氧化合物（甲醇、乙醇和乙酸等）。考察了反应气n（CO2）:n（CH4）、反应... 详细信息

为解决传统热催化转化CH4和CO2需要高温、高压条件的问题，实现两种温室气体的高效利用，可采用非热等离子体技术，在室温、常压下将CH4和CO2直接转化为高价值含氧化合物（甲醇、乙醇和乙酸等）。考察了反应气n（CO2）:n（CH4）、反应气总流量及放电功率对反应气转化率和产物分布的调控，并研究了催化剂对该反应体系性能的影响。结果表明，反应气n（CO2）:n（CH4）为3:1、反应气总流量为40 mL/min及放电功率为25 W时，含氧化合物选择性为75%，其中乙酸选择性为47%。使用Cu催化剂时，丙酸选择性可达36%；使用ZnO催化剂时，含氧化合物选择性增大至92%，主要产物甲酸甲酯选择性为37%。反应气n（CO2）:n（CH4）越大，越有利于反应气转化及乙酸形成；反应气总流量越小，反应气转化率越大；放电功率越大，反应气转化率越大，但过大的放电功率会导致含氧化合物选择性减小。在该反应体系中使用催化剂，可生成更具经济价值的新产物。

关键词：甲烷二氧化碳催化剂非热等离子体含氧化合物

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非热等离子体CH_(4)-CO_(2)重整产物分布调控的研究

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低碳化学与化工 2025年第5期50卷 77-82,92页

作者：杜佳奇王小莉王佳杰赵安民毛震波康仲良蔡洪城西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

为解决传统热催化转化CH_(4)和CO_(2)需要高温、高压条件的问题,实现两种温室气体的高效利用,可采用非热等离子体技术,在室温、常压下将CH_(4)和CO_(2)直接转化为高价值含氧化合物(甲醇、乙醇和乙酸等)。考察了反应气n(CO_(2)):n(CH_(4)... 详细信息

为解决传统热催化转化CH_(4)和CO_(2)需要高温、高压条件的问题,实现两种温室气体的高效利用,可采用非热等离子体技术,在室温、常压下将CH_(4)和CO_(2)直接转化为高价值含氧化合物(甲醇、乙醇和乙酸等)。考察了反应气n(CO_(2)):n(CH_(4))、反应气总流量及放电功率对反应气转化率和产物分布的调控,并研究了催化剂对该反应体系性能的影响。结果表明,反应气n(CO_(2)):n(CH_(4))为3:1、反应气总流量为40 mL/min及放电功率为25 W时,含氧化合物选择性为75%,其中乙酸选择性为47%。使用Cu催化剂时,丙酸选择性可达36%;使用ZnO催化剂时,含氧化合物选择性增大至92%,主要产物甲酸甲酯选择性为37%。反应气n(CO_(2)):n(CH_(4))越大,越有利于反应气转化及乙酸形成;反应气总流量越小,反应气转化率越大;放电功率越大,反应气转化率越大,但过大的放电功率会导致含氧化合物选择性减小。在该反应体系中使用催化剂,可生成更具经济价值的新产物。

关键词：甲烷二氧化碳催化剂非热等离子体含氧化合物

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乙烯羰基化催化反应工艺研究

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低碳化学与化工 2025年第2期50卷 38-44页

作者：王光永李荣姚佩丁明月王莉李克兵陈鹏西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

作为乙烯两步法制甲基丙烯酸甲酯(MMA)的重要步骤,乙烯羰基化制丙酸甲酯通常采用贵金属、膦配体与酸性助剂构成的均相催化体系,常用的酸性助剂磺酸有利于提升催化剂活性与稳定性,但同时也具有设备腐蚀与磺酸累积等工艺问题。通过优化催... 详细信息

作为乙烯两步法制甲基丙烯酸甲酯(MMA)的重要步骤,乙烯羰基化制丙酸甲酯通常采用贵金属、膦配体与酸性助剂构成的均相催化体系,常用的酸性助剂磺酸有利于提升催化剂活性与稳定性,但同时也具有设备腐蚀与磺酸累积等工艺问题。通过优化催化体系,确定了维持乙烯羰基化反应性能所需的适宜磺酸添加量,并进一步引入了第二助剂替代磺酸。针对反应气氛与反应液组成、原料微量杂质以及反应釜体积等工艺开发的核心要素进行了影响评价,并探讨了该催化体系在乙烯高碳醇羰基化方面的应用潜力。结果表明,在反应温度100℃、操作压力1.2 MPa条件下,磺酸添加量(质量分数,下同)为0.0145%时,转化频率(TOF)达44400 h^(-1);反应液中磺酸添加量降低至0.0070%时,TOF显著降低至34868 h^(-1)。维持磺酸添加量为约0.0070%,并引入添加量为0.0304%~0.0596%的第二助剂无助于乙烯羰基化反应性能的恢复。反应液中无磺酸添加、第二助剂添加量为0.0595%时,TOF降低至11941 h^(-1),但当第二助剂添加量提高到2.0125%时,TOF升至38758 h^(-1),反应后釜液无明显沉淀,催化剂稳定性良好(TOF均为反应3 h的平均值)。在一定范围内,CO体积分数和甲醇含量越高,乙烯羰基化反应速率越快。反应液中添加质量分数为0.1%的乙醇、反应气氛中添加体积分数为0.442%的H_(2),未对乙烯羰基化反应速率造成明显影响,可降低对原料中甲醇、乙烯和CO的纯化要求。反应釜体积由250 mL放大至1000 mL,反应3 h后,TOF与总转化数(TON)等反应指标基本一致,TON均约为130000,丙酸甲酯选择性均为99%以上。该研究可为乙烯羰基化反应工艺的开发提供借鉴。

关键词：羰基化乙烯催化剂均相反应

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基于碳分子筛吸附剂的CH_(4)/N_(2)变压吸附工艺研究

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低碳化学与化工 2024年第6期49卷 115-121,128页

作者：梁力友鲁德华袁英陈禹嘉潘峰姚中华黄晨李旭西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

变压吸附(PSA)法是一种用于CH_(4)/N_(2)混合气分离的成熟技术,现有研究多集中于CH_(4)含量(体积分数,下同)较低(10%~50%)的混合气的分离提纯,需要针对CH_(4)含量较高(≥70%)的CH_(4)/N_(2)混合气,开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技... 详细信息

变压吸附(PSA)法是一种用于CH_(4)/N_(2)混合气分离的成熟技术,现有研究多集中于CH_(4)含量(体积分数,下同)较低(10%~50%)的混合气的分离提纯,需要针对CH_(4)含量较高(≥70%)的CH_(4)/N_(2)混合气,开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技术。利用PSA静态测试与单塔模拟实验筛选出了分离系数高、吸附容量高的碳分子筛,再采用多塔模拟实验确定与之配套的工艺条件,通过改变吸附时间、吸附压力及工艺步序等参数得到了最佳工艺条件。结果表明,采用5-1-2/V工艺步序,吸附压力为0.5 MPa,吸附70 s,两次均压,一均压时间60 s,二均压时间10 s,逆放至常压,逆放20 s,抽真空70 s至真空度-0.092 MPa为最佳多塔模拟工艺条件,在该条件下可将产品气中CH_(4)含量提高至天然气管道输送要求(CH_(4)含量≥95%,N_(2)含量≤5%),CH_(4)收率达到68%。

关键词：变压吸附碳分子筛 CH_(4)/N_(2)分离多塔模拟实验

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固定床甲醇氧化制甲醛铁钼催化剂的应用与研究进展

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低碳化学与化工 2024年第1期49卷 12-24页

作者：程金燮黄宏王华丁明月姚佩康志强杜勇赵安民西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

为突破铁钼甲醛催化剂“卡脖子”技术,实现其国产化和大面积推广应用,综述了国内外铁钼甲醛催化剂的工业应用、实验室制备和反应及失活机理的研究进展。分析发现,国外铁钼甲醛催化剂经过70年的工业应用与改进,甲醛收率可达93.3%,而国产... 详细信息

为突破铁钼甲醛催化剂“卡脖子”技术,实现其国产化和大面积推广应用,综述了国内外铁钼甲醛催化剂的工业应用、实验室制备和反应及失活机理的研究进展。分析发现,国外铁钼甲醛催化剂经过70年的工业应用与改进,甲醛收率可达93.3%,而国产铁钼甲醛催化剂在开展工业试用后仍未实现大面积的进口替代;共沉淀法是制备该催化剂的主流方法,钼铁比(n(Mo):n(Fe))、助剂种类、沉淀温度、p H值、搅拌速率、陈化时间和煅烧温度等都会影响该催化剂的结构和性能;甲醇在该催化剂上氧化生成甲醛的反应遵循氧化还原机理,晶格氧在其中扮演氧化活性位的角色,甲氧基生成、甲氧基脱氢和晶格氧传递等过程均有可能是反应速控步骤,反应过程中的钼挥发流失是造成该催化剂失活的重要原因。进一步指出国内需针对工业试用出现的问题,加强对铁钼甲醛催化剂形成机制、制备过程对催化剂结构与性能的影响规律和催化反应及失活机理等问题的研究,以提升该催化剂性能,特别是催化剂稳定性。

关键词：催化剂铁钼法甲醛甲醇氧化

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乙烯气相法制醋酸乙烯Pd-Au催化剂研究进展

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低碳化学与化工 2024年第3期49卷 30-41页

作者：任栎张向辉王光永陈鹏李克兵丁明月姚佩赵安民西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

醋酸乙烯(VAc)是重要的化工原料,具有良好的应用价值。随着光伏行业的迅速发展以及环保要求的提升,我国对高品质醋酸乙烯(即乙烯气相法醋酸乙烯)的需求逐年增加,开发高催化活性、高目标产物选择性、高稳定性以及低成本的乙烯气相法制醋... 详细信息

醋酸乙烯(VAc)是重要的化工原料,具有良好的应用价值。随着光伏行业的迅速发展以及环保要求的提升,我国对高品质醋酸乙烯(即乙烯气相法醋酸乙烯)的需求逐年增加,开发高催化活性、高目标产物选择性、高稳定性以及低成本的乙烯气相法制醋酸乙烯Pd-Au催化剂具有重要意义。首先,综述了乙烯气相法制醋酸乙烯催化剂的发展,概述了Pd-Au催化剂的载体、活性组分以及醋酸钾助剂的作用,分析了乙烯气相法制醋酸乙烯的两种反应机理和Pd-Au催化剂的失活原因,阐述了由浸渍法制得蛋壳型Pd-Au催化剂的制备过程。然后,总结了研究者为进一步提高催化性能、降低催化剂成本在催化剂改进方面的研究成果,包括载体改性和异型化,以及活性组分的浸渍、陈化、还原、水洗及干燥等步骤的改进。最后,提出了未来乙烯气相法醋酸乙烯催化剂的研究方向。

关键词：醋酸乙烯乙烯气相法 Pd-Au催化剂催化剂改进

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乙烯气体深度脱氧催化剂性能研究

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低碳化学与化工 2024年第5期49卷 44-49页

作者：李洁王磊陈耀壮赵英雷菊梅郑珩蒲江涛西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

贵金属脱氧催化剂和化学吸附型脱氧催化剂用于乙烯气体脱氧,存在价格昂贵、脱氧容量小和再生频繁等缺点。以稀土氧化物改性的γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用浸渍法负载Pd-Ag双金属活性组分,制备了乙烯气体深度脱氧催化剂。考察了催化剂在富... 详细信息

贵金属脱氧催化剂和化学吸附型脱氧催化剂用于乙烯气体脱氧,存在价格昂贵、脱氧容量小和再生频繁等缺点。以稀土氧化物改性的γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用浸渍法负载Pd-Ag双金属活性组分,制备了乙烯气体深度脱氧催化剂。考察了催化剂在富含乙烯气体中对氧的深度脱除性能,并通过X射线衍射(XRD)、N_(2)吸/脱附和热重分析等手段对载体及催化剂结构进行了表征。结果表明,稀土改性后载体孔径增大(平均孔径由改性前的1.90 nm增大至改性后的2.50 nm),活性组分具有高分散度和良好的低温脱氧活性,在反应温度为110~180℃的条件下,催化剂可将乙烯气体中氧脱至小于1×10^(-6)(O_(2)的体积分数)。在空速为5000 h^(-1),反应温度为145℃的条件下,催化剂在1650 h的寿命测试中保持了较高的脱氧活性,且使用前及使用过程中均无需还原再生。

关键词：乙烯催化剂深度脱氧稀土改性

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甲醇合成催化剂失活典型案例剖析

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低碳化学与化工 2024年第8期49卷 138-142页

作者：惠武卫郑珩杜勇张祥剑苏敏西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

甲醇是连接现代煤化工和传统煤化工的平台产品。工业上通常采用合成气在催化剂作用下反应制备甲醇。甲醇合成催化剂的使用寿命通常在3~4年,保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命对甲醇企业具有重要意义。对工业中甲醇合成催化剂硫中毒和铁... 详细信息

甲醇是连接现代煤化工和传统煤化工的平台产品。工业上通常采用合成气在催化剂作用下反应制备甲醇。甲醇合成催化剂的使用寿命通常在3~4年,保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命对甲醇企业具有重要意义。对工业中甲醇合成催化剂硫中毒和铁中毒的典型案例进行了剖析,结合文献资料对中毒机理进行了阐述,指出铁中毒和硫中毒等是导致甲醇合成催化剂失活的主要原因,同时提出了相应的应对措施,可为保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命提供指导。

关键词：甲醇催化剂失活铁中毒硫中毒

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焦炉煤气制氢的二氧化碳排放分析

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现代化工 2024年第5期44卷 224-227页

作者：姬存民惠武卫赵合楠周强于媛西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610025

介绍了2种典型的焦炉煤气制氢工艺,并对焦炉煤气直接制氢过程进行了碳排放分析,计算了该制氢过程的二氧化碳排放,指出焦炉煤气制氢相较于传统天然气制氢可减排二氧化碳88%以上,是当下重要的低碳氢来源路径之一,同时指出发展工业副产气... 详细信息

介绍了2种典型的焦炉煤气制氢工艺,并对焦炉煤气直接制氢过程进行了碳排放分析,计算了该制氢过程的二氧化碳排放,指出焦炉煤气制氢相较于传统天然气制氢可减排二氧化碳88%以上,是当下重要的低碳氢来源路径之一,同时指出发展工业副产气制氢对推动我国氢能供应体系的建设有着积极的意义。

关键词：氢二氧化碳排放焦炉煤气碳减排

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改性分子筛催化C_(4+)混合烃制低碳烯烃的性能研究

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低碳化学与化工 2024年第4期49卷 58-62页

作者：王科韩伟潘相米梁衡艾珍张军李扬西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

甲醇制烯烃过程中会副产大量C_(4+)混合烃。利用副产C_(4+)混合烃来高效生产乙烯和丙烯,提升乙烯和丙烯产率,成为煤制烯烃行业一个重要的研究方向。采用水热法合成了纳米级的HZSM-5分子筛,并在此基础上分别制备了P改性的HZSM-5分子筛催... 详细信息

甲醇制烯烃过程中会副产大量C_(4+)混合烃。利用副产C_(4+)混合烃来高效生产乙烯和丙烯,提升乙烯和丙烯产率,成为煤制烯烃行业一个重要的研究方向。采用水热法合成了纳米级的HZSM-5分子筛,并在此基础上分别制备了P改性的HZSM-5分子筛催化剂(P/HZSM-5)和P-Mg复合改性的HZSM-5分子筛催化剂(P-Mg/HZSM-5)。采用XRD、SEM和N_(2)吸/脱附等手段对分子筛和相应催化剂进行了表征,并在小型固定床反应器上分别进行了分子筛和分子筛催化剂催化C_(4+)混合烃制低碳烯烃的催化性能测试。结果表明,在温度为520℃、压力为0.2 MPa、水蒸气空速为1000 h^(-1)和原料混合气体积空速为100 h^(-1)的条件下反应8 h,P-Mg/HZSM-5的乙烯和丙烯产率可达到46.2%,综合性能最优(乙烯选择性为28.6%,丙烯选择性为60.8%)。

关键词：混合烃分子筛低碳烯烃乙烯丙烯

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