检索结果-内蒙古大学图书馆

煤炭学报 2020年第S01期45卷 499-505页

作者：张俊杰王光永徐绍平王晓东王大军邓鸿西南化工研究设计院有限公司国家碳-化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

煤中低温热解焦油可用于制取液体燃料或高值化学品,提高热解焦油产率和焦油品质是实现热解制油工业化的关键技术之一。半焦作为煤热解反应体系的主要中间产物之一,利用半焦改质煤热解焦油受到研究者的广泛关注。利用热解反应器落下床反... 详细信息

煤中低温热解焦油可用于制取液体燃料或高值化学品,提高热解焦油产率和焦油品质是实现热解制油工业化的关键技术之一。半焦作为煤热解反应体系的主要中间产物之一,利用半焦改质煤热解焦油受到研究者的广泛关注。利用热解反应器落下床反应段中神木烟煤快速热解提供稳定的挥发分来源,通过调节下游移动床反应段中快速热解新生半焦(原位半焦)的停留时间,研究了稳态下半焦床层温度和半焦床层高度对煤快速热解焦油改质的影响。结果表明,相较于无半焦-挥发分作用,新生半焦明显减少了沥青质的生成,提高了焦油品质。半焦床层高度为3 cm、半焦床层温度低于610℃时,轻质焦油产率基本不变,轻质焦油中苯酚和其他芳香类含氧化合物含量降低、苯和萘类芳烃化合物含量上升。半焦床层温度高于610℃时,气相缩聚反应增强,不利于焦油品质的提升。半焦床层高度增加后,沥青质产率有所降低,轻质焦油产率基本不变。与挥发分作用后,半焦产率增大,比表面积减小。研究表明,新生半焦改质焦油利于在热解过程中原位减少重质焦油的生成,从而有效延缓或抑制后续处理过程中的结焦和设备堵塞。研究结果可对通过中低温热解进行低阶煤的分质清洁高效利用,进而实现目标产品的定向转化提供借鉴。

关键词：焦油提质快速热解煤半焦焦油

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新型非贵金属体系催化丙烷脱氢宏观动力学的研究

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天然气化工—C1化学与化工 2021年第3期46卷 71-74,132页

作者：韩伟余秋玲潘相米梁衡艾珍李扬李南锌吴砚会西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225 内江师范学院数学与信息科学学院四川内江641100

在常压、580~640℃、丙烷体积空速500~2000 h^(-1)条件下,采用自主开发的新型非贵金属催化剂(活性组分为Zr-Ga-W-Co-Fe-Zn,载体为MgO-Al_(2)O_(3)复合物),在微型固定床反应器中考察了其催化丙烷脱氢的性能,并建立了相应的宏观动力学模... 详细信息

在常压、580~640℃、丙烷体积空速500~2000 h^(-1)条件下,采用自主开发的新型非贵金属催化剂(活性组分为Zr-Ga-W-Co-Fe-Zn,载体为MgO-Al_(2)O_(3)复合物),在微型固定床反应器中考察了其催化丙烷脱氢的性能,并建立了相应的宏观动力学模型。采用多元非线性回归得到了模型参数,其中脱氢表观活化能为153.42 kJ/mol。经计算可知,总反应速率的拟合值与实验值的平均相对误差为3.14%。经相关系数R2和F方差分析表明,所建立的宏观动力学方程是可靠的。

关键词：丙烷脱氢丙烯非贵金属催化剂宏观动力学

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酯交换法合成碳酸二甲酯的反应动力学

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工业催化 2021年第7期29卷 42-48页

作者：李博韩伟程牧曦李扬王华丁亮谭亚南西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

主要研究1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)催化碳酸乙烯酯和甲醇酯交换反应合成碳酸二甲酯的反应动力学。首先假设碳酸二甲酯的反应机理,在此基础上建立动力学模型,得到相应的动力学方程。通过实验数据处理,线性回归计算得到动力学方程... 详细信息

主要研究1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)催化碳酸乙烯酯和甲醇酯交换反应合成碳酸二甲酯的反应动力学。首先假设碳酸二甲酯的反应机理,在此基础上建立动力学模型,得到相应的动力学方程。通过实验数据处理,线性回归计算得到动力学方程的未知参数,最终得到反应速率r=4.2889e^(-15763/RT)_(c EC c MEOH)-49811e^(-31308/RT)_(c DMC c EC/c MEOH),其中正反应活化能E+a=15763 J·mol^(-1),正反应指前因子k+0=4.3889,正反应速率常数k+=4.3889^(e-15763/RT);逆反应活化能E-a=31308 J·mol^(-1),逆反应指前因子k-0=49811,逆反应速率常数k-=49811e-31308/R T。研究结果为模拟计算及工业化放大提供了一定的理论依据。

关键词：化学动力学碳酸乙烯酯动力学酯交换法碳酸二甲酯

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沉淀剂对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂性能的影响

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工业催化 2021年第3期29卷 55-60页

作者：张可羡蔡洪城张勇惠武卫周菊发孙晨郑天平贺安平黄晨赵安民国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室西南化工研究设计院有限公司四川成都610225

采用二步共沉淀法,选取不同沉淀剂Na_(2)CO_(3)、K_(2)CO_(3)和NaHCO_(3)制备Cu-Zn-Al-Mg合成甲醇催化剂,考察不同沉淀剂对催化剂性能的影响。采用N2低温吸附、XRD、H_(2)-TPR和TG-DTG等对样品进行分析,结果表明,K_(2)CO_(3)为沉淀剂时... 详细信息

采用二步共沉淀法,选取不同沉淀剂Na_(2)CO_(3)、K_(2)CO_(3)和NaHCO_(3)制备Cu-Zn-Al-Mg合成甲醇催化剂,考察不同沉淀剂对催化剂性能的影响。采用N2低温吸附、XRD、H_(2)-TPR和TG-DTG等对样品进行分析,结果表明,K_(2)CO_(3)为沉淀剂时,催化剂前驱体中锌铝水滑石物相多且结晶好,Na_(2)CO_(3)为沉淀剂时,催化剂前驱体中有更多的Zn^(2+)发生取代生成(Cu,Zn)_(2)(OH)_(2)CO_(3)物相,有利于CuO分散,NaHCO_(3)为沉淀剂时,催化剂比表面积小,平均孔径及CuO晶粒尺寸大。

关键词：催化剂工程共沉淀沉淀剂合成甲醇催化剂催化活性

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沉淀温度及pH值对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂性能的影响

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工业催化 2021年第1期29卷 44-49页

作者：周菊发郑天平孙晨张可羡蔡洪城贺安平蒋莉萍钟红赵安民西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

采用两步共沉淀法制备了pH值7.0、沉淀温度分别为70℃、80℃、90℃及沉淀温度为70℃,pH值8.0的合成甲醇催化剂。考察了沉淀温度及pH值对催化剂性能的影响。采用X射线衍射、N 2吸附-脱附、同步热分析及H 2-程序升温还原对催化剂样品进行... 详细信息

采用两步共沉淀法制备了pH值7.0、沉淀温度分别为70℃、80℃、90℃及沉淀温度为70℃,pH值8.0的合成甲醇催化剂。考察了沉淀温度及pH值对催化剂性能的影响。采用X射线衍射、N 2吸附-脱附、同步热分析及H 2-程序升温还原对催化剂样品进行表征。结果表明,当沉淀pH值为7.0时,随着沉淀温度的降低,有利于前驱体中Zn 2+取代率增加,有利于第一步形成锌铝水滑石结构的前驱体,有利于提高催化活性;略低的沉淀pH值可以提高催化剂的高温稳定性。

关键词：催化剂工程两步共沉淀沉淀温度沉淀pH值合成甲醇催化剂高温稳定性能

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焙烧温度对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂结构与性能的影响

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工业催化 2021年第2期29卷 48-54页

作者：孙晨贺安平张可羡周菊发蔡洪城郑天平蒋莉萍钟红赵安民国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室西南化工研究设计院有限公司四川成都610225

采用共沉淀法制备Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂,并用XRD、N2低温吸附、H2-TPR、SEM、TG-DTG等手段对催化剂进行表征,着重考察焙烧温度对催化剂结构与性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的增加,铜锌间的相互作用增强,有利于催化反应进行;... 详细信息

采用共沉淀法制备Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂,并用XRD、N2低温吸附、H2-TPR、SEM、TG-DTG等手段对催化剂进行表征,着重考察焙烧温度对催化剂结构与性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的增加,铜锌间的相互作用增强,有利于催化反应进行;但过高的焙烧温度又会导致催化剂中CuO晶粒过大,不利于铜的分散。350℃下焙烧4 h得到的催化剂活性最好;300℃下适当延长焙烧时间得到的催化剂无法达到相同性能水平。

关键词：催化剂工程共沉淀法焙烧温度 Cu-Zn-Al-Mg 甲醇合成催化剂

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助剂对CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)甲醇合成催化剂性能的影响

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工业催化 2021年第11期29卷 30-35页

作者：蔡洪城周菊发孙晨张可羡贺安平黄晨丁明月蒋莉萍赵安民国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室西南化工研究设计院有限公司四川成都610225

采用共沉淀法分别制备含助剂MgO、Ga_(2)O_(3)、ZrO_(2)和CeO_(2)的CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)甲醇合成催化剂,考察助剂对催化剂性能的影响,并采用XRD、TPR、SEM、TG-DTG、N_(2)低温吸附-脱附对催化剂进行表征。结果表明,助剂ZrO_(2)增加了催... 详细信息

采用共沉淀法分别制备含助剂MgO、Ga_(2)O_(3)、ZrO_(2)和CeO_(2)的CuO-ZnO-Al_(2)O_(3)甲醇合成催化剂,考察助剂对催化剂性能的影响,并采用XRD、TPR、SEM、TG-DTG、N_(2)低温吸附-脱附对催化剂进行表征。结果表明,助剂ZrO_(2)增加了催化剂的比表面积,改善活性组分Cu的分散度,促进了铜锌之间的相互协同作用,从而提高了催化剂的活性和热稳定性。在反应温度235℃、反应压力5 MPa、空速10000 h^(-1)、H_(2)与C体积比为4.0条件下,甲醇时空收率达1.54 g·(h·mL)^(-1),老化后甲醇时空收率达1.42 g·(h·mL)^(-1)。

关键词：催化剂工程共沉淀助剂甲醇合成催化剂

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羟醛缩合法制甲基丙烯酸甲酯催化剂研究

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天然气化工—C1化学与化工 2020年第5期45卷 1-5,30页

作者：王光永李荣鄢义谌晓玲贾绘如毛震波王大军西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

以质量分数为80%的浓缩甲醛与丙酸甲酯作为反应原料,研究了所制备催化剂的羟醛缩合制备甲基丙烯酸甲酯(MMA)的反应活性及其副反应情况,并进一步探讨了催化剂稳定性和再生性能。用于制备催化剂的载体经预处理后,形成更为发达的孔结构和... 详细信息

以质量分数为80%的浓缩甲醛与丙酸甲酯作为反应原料,研究了所制备催化剂的羟醛缩合制备甲基丙烯酸甲酯(MMA)的反应活性及其副反应情况,并进一步探讨了催化剂稳定性和再生性能。用于制备催化剂的载体经预处理后,形成更为发达的孔结构和吸附表面,负载活性组分和助剂后具有更高的丙酸甲酯转化率和MMA选择性。对CAT-2催化剂,随着反应压力从0.1 MPa升高到0.6 MPa,丙酸甲酯转化率由16.4%升至24.4%,MMA选择性则由93.8%降至85.2%。在选定的反应条件0.3 MPa、350℃、酯醛比2:1、进料速率0.4 mL/min下,丙酸甲酯转化率22.3%,MMA选择性91.6%,MMA时空收率可达329.9 g/(kgcat·h)。反应过程中,酯、酸通过酯化反应平衡,产物中的丙酸和甲基丙烯酸经分离后可返回作为反应原料。随着酯醛比的减小、操作压力的升高和处理量的降低,MMA选择性有所下降,副反应加剧,特别是在较低的酯醛比下,CO和CO2生成量大幅增加。甲醛可分解生成CO2、H2、CO和甲醇,丙酸甲酯会分解生成少量CO2。180 h反应时间内,该催化剂上甲醛转化率、丙酸甲酯转化率、MMA选择性分别维持在78%、18%和90%左右,仅有轻微下降,随着反应的进行,催化剂出现积炭,反应后催化剂热分析表明,烧炭温度在380~450℃间。原位再生后,催化剂活性略高于新鲜催化剂,甲醛转化率、丙酸甲酯转化率、MMA选择性分别在83%、19%和90%左右。累积测试263 h反应时长内,催化剂稳定性良好。

关键词： MMA 羟醛缩合催化剂甲醛丙酸甲酯

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催化剂焙烧工艺对丙烷直接制丙烯酸催化剂性能的影响

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广州化工 2021年第18期49卷 31-32,44页

作者：李南锌韩伟潘相米汤雪梅彭颖娟西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

在溶液法制备条件下,考察了不同焙烧条件对MoV 0.3 Te 0.23 Nb 0.12 O x催化剂的晶体结构及其在丙烷直接氧化制丙烯酸反应中催化性能的影响。实验数据显示,在流动氮气中低温段缓慢升温、高温段迅速升温煅烧的方法更有利于丙烯酸的生成,... 详细信息

在溶液法制备条件下,考察了不同焙烧条件对MoV 0.3 Te 0.23 Nb 0.12 O x催化剂的晶体结构及其在丙烷直接氧化制丙烯酸反应中催化性能的影响。实验数据显示,在流动氮气中低温段缓慢升温、高温段迅速升温煅烧的方法更有利于丙烯酸的生成,产物中丙烯酸选择性明显增加。进一步的XRD表征结果表明,分段升温的方法能够加强催化剂XRD谱图在28.1°的衍射峰强度,其峰衍射强度的强弱与产物中丙烯酸的选择性成正向关系。在上述条件下得到的最佳催化剂,用于丙烷脱氢制丙烯酸活性评价,其丙烷转化率能够达到30%,丙烯选择性达到65%。

关键词：丙烯酸丙烷焙烧

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低碳烷烃脱氢新型催化剂研究及开发

低碳烷烃脱氢新型催化剂研究及开发

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2021全国碳一化工技术研讨会

作者：韩伟西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心

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