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Stochastic Thermodynamics of Mesoscopic Electrochemical Reactions

Chinese Journal of Chemical Physics 2018年第1期31卷 61-65,I0001页

作者：肖铁军周匀贵州师范学院贵州省纳米材料模拟与计算重点实验室贵州省科学云大数据开发及其产业应用协同创新中心

In this work, we discussed the stochastic thermodynamics of mesoscopic electron transfer reactions between ions and electrodes. With a relationship between the reaction rate con- stant and the electrode potential, we find that the heat dissipation βq equals to the dynamic irreversibility of the reaction system minus an internal entropy change term. The total en- tropy change Ast is defined as the summation of the system entropy change As and the heat dissipation/βq such that △st=△s＋βq. Even though the heat dissipation depends linearly on the electrode potential, the total entropy change is found to satisfy the fluctuation theo- rem 〈e-△st 〉=1, and hence a second law-like inequality reads （△st）≥0. Our study provides a practical methodology for the stochastic thermodynamics of electrochemical reactions, which may find applications in biochemical and electrochemical reaction systems.

关键词： Mesoscopic chemical reaction Electron transfer Electrode potential Entropyproduction Fluctuation theorem

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