检索结果-内蒙古大学图书馆

中国科学:化学 2025年第5期55卷 1264-1276页

作者：赖海威向东昇谭天邓卫平张庆红王野表界面化学全国重点实验室能源材料化学协同创新中心醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室厦门大学化学化工学院嘉庚创新实验室

废塑料催化转化制备高附加值的化学品和液体燃料有助于实现废弃碳资源循环利用和缓解塑料污染问题.分子筛因其可控酸性、孔结构及形貌,在塑料催化解聚中表现出独特的催化性能,能够以较高选择性生成芳烃、烯烃、汽/柴油等烃类产物.本文... 详细信息

废塑料催化转化制备高附加值的化学品和液体燃料有助于实现废弃碳资源循环利用和缓解塑料污染问题.分子筛因其可控酸性、孔结构及形貌,在塑料催化解聚中表现出独特的催化性能,能够以较高选择性生成芳烃、烯烃、汽/柴油等烃类产物.本文总结了近年来分子筛催化转化聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯和聚对苯二甲酸乙二醇酯等典型塑料的研究进展,着重分析了分子筛酸性和孔结构对塑料转化活性和产物选择性的影响,探讨了分子筛与金属构建的双功能催化体系,并对催化剂失活及抑制失活策略进行了讨论.

关键词：废塑料资源循环利用分子筛酸性孔结构金属-酸双功能

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γ-MnO2的形貌控制及其甲苯液相氧化性能

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物理化学学报 2013年第3期29卷 597-604页

作者：林健蔡钒张国玉杨乐夫杨金玉方维平厦门大学化学化工学院醇醚酯清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制,同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET... 详细信息

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制,同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET)、热重分析(TGA)、O2程序升温脱附(O2-TPD)以及H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对不同形貌γ-MnO2的结构、氧脱附及还原性能进行表征,并考察了其在常压和无溶剂条件下甲苯选择性氧化反应体系的催化特性.同时,对于陈化时间对形貌的影响作用进行了考察.结果表明:不同形貌的γ-MnO2的氧化还原特征及催化活性存在显著差异,其中在经PEG6000进行修饰的γ-MnO2中含有较多的阴离子空位及混合价态,因此有助于分子氧在表面的活化,具有较高的表面比活性;而经P123进行表面修饰的γ-MnO2成晶结构规整、比表面积大,对甲苯液相直接氧化反应则表现出最佳的质量比活性,甲苯转化率达18.1%,含氧化合物总选择性为87.4%,其中苯甲酸的选择性达到73.2%.

关键词： γ-MnO2 甲苯选择性氧化形貌控制氧物种表面活性剂

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载体焙烧温度对Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响

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催化学报 2009年第6期30卷 549-554页

作者：连奕新王会芳方维平杨意泉厦门大学化学化工学院化学系、醇醚酯清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

通过X射线衍射、N2吸附-脱附、程序升温脱附、程序升温还原和电子顺磁共振方法研究了焙烧温度对MgO-Al2O3载体物化结构和Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响.结果表明,在600～800oC范围内焙烧的复合氧化物以MgAl2O4-xMgO-yAl2O3无定... 详细信息

通过X射线衍射、N2吸附-脱附、程序升温脱附、程序升温还原和电子顺磁共振方法研究了焙烧温度对MgO-Al2O3载体物化结构和Co-Mo/MgO-Al2O3变换催化剂性能的影响.结果表明,在600～800oC范围内焙烧的复合氧化物以MgAl2O4-xMgO-yAl2O3无定形形式存在,载体表面存在较多的中强酸-碱位,相应的负载催化剂具有较高的水煤气变换活性.在氧化态催化剂中存在较多八面体结构的Mo物种,而硫化态催化剂中含有较多氧硫包围的Mo物种.这些钼物种与催化剂的活性紧密相关.

关键词：氧化镁氧化铝尖晶石钴钼基催化剂水煤气变换

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草酸酯加氢制乙二醇钌金属均相催化体系的研究进展

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有机化学 2017年第9期37卷 2275-2286页

作者：张亦伟陈艺林方霄龙袁友珠朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯清洁生产国家工程实验室厦门361005

草酸酯加氢是重要的有机化学反应,在工业制乙二醇生产中有着重要的应用.对钌金属配合物均相催化反应的研究进行了综述.以催化反应体系为焦点,探讨了多种因素如温度、氢气压力、催化剂浓度、反应时间、添加剂等对底物转化率以及产物选择... 详细信息

草酸酯加氢是重要的有机化学反应,在工业制乙二醇生产中有着重要的应用.对钌金属配合物均相催化反应的研究进行了综述.以催化反应体系为焦点,探讨了多种因素如温度、氢气压力、催化剂浓度、反应时间、添加剂等对底物转化率以及产物选择性的影响,并讨论了催化反应机理,其中金属-配体协同促进的H2分子异裂,进而完成对底物分子中酯基依次加氢的反应机理是探讨的重点,这为新型催化剂的设计和应用提供参考.

关键词：草酸酯加氢钌金属均相催化体系乙二醇反应条件催化机理

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手性多齿胺膦配体/铁簇合物催化酮的不对称转移氢化反应

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有机化学 2017年第5期37卷 1295-1299页

作者：吴访张文景安冬丽李岩云高景星厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室厦门361005

从廉价易得、绿色环保的铁簇合物Fe_3(CO)_(12)出发,开展了其与手性多齿胺膦配体(R,R,R,R)-PN_4H_6原位生成的催化体系在酮的不对称转移氢化中的应用研究.通过考察温度、添加剂等影响因素,探索最优的反应条件,并将其进一步应用于多种芳... 详细信息

从廉价易得、绿色环保的铁簇合物Fe_3(CO)_(12)出发,开展了其与手性多齿胺膦配体(R,R,R,R)-PN_4H_6原位生成的催化体系在酮的不对称转移氢化中的应用研究.通过考察温度、添加剂等影响因素,探索最优的反应条件,并将其进一步应用于多种芳香酮的不对称转移氢化反应,得到高达96%ee的对映选择性.

关键词：手性胺膦配体铁簇合物廉价金属酮不对称转移氢化反应

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乙烷与苯经接力催化路线制备乙苯

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化工学报 2021年第7期72卷 3658-3667页

作者：程挥戈牛韦汤兴蕾岳亮旭康金灿张庆红王野厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

设计乙烷经氯氧化制备乙烯再与苯烷基化一步法制备乙苯的接力催化路线。研制铈基氧化物作为活化乙烷生成中间产物乙烯的催化剂,并耦合H-ZSM-5沸石分子筛与苯进一步烷基化生成乙苯。在Mn/CeO2氧化物与H-ZSM-5沸石分子筛以研磨混合形成的... 详细信息

设计乙烷经氯氧化制备乙烯再与苯烷基化一步法制备乙苯的接力催化路线。研制铈基氧化物作为活化乙烷生成中间产物乙烯的催化剂,并耦合H-ZSM-5沸石分子筛与苯进一步烷基化生成乙苯。在Mn/CeO2氧化物与H-ZSM-5沸石分子筛以研磨混合形成的双功能催化剂上,实现了乙烷与苯催化制备乙苯的可控接力催化。考察了氧化物的组成、氧化物与沸石分子筛的耦合方式与最适质量配比、沸石分子筛的硅铝比对接力催化反应的影响,并进行了催化剂稳定性研究。结合X射线衍射(XRD)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)等表征手段分析了催化剂结构及其与催化性能的构效关系。提出后续催化剂研究的关键在于分子筛烷基化能力以及抗流失能力的提高。

关键词：乙苯乙烷苯接力催化分子筛氧化铈

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焙烧温度对镁铝复合氧化物载体性能的影响

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石油化工 2009年第6期38卷 622-629页

作者：连奕新王会芳张元华方维平杨意泉厦门大学化学化工学院化学系醇醚酯清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用混合固相反应法制备了一系列不同焙烧温度的镁铝复合氧化物载体，并负载Co—Mo活性组分制备了Co—Mo／MgO—Al2O3催化剂；通过扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、N2吸附一脱附、X射线衍射、热分析和质量滴定等方法考察了焙烧温... 详细信息

采用混合固相反应法制备了一系列不同焙烧温度的镁铝复合氧化物载体，并负载Co—Mo活性组分制备了Co—Mo／MgO—Al2O3催化剂；通过扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、N2吸附一脱附、X射线衍射、热分析和质量滴定等方法考察了焙烧温度对载体性能的影响，并评价了Co—Mo／MgO—Al2O3催化剂在水煤气变换反应中的活性。实验结果表明，500～800℃焙烧的镁铝复合氧化物载体以MgAl2O4·xMgO·yAl2O3无定形复合氧化物形式存在，900～1300℃焙烧的镁铝复合氧化物载体转变为MgAl2O4尖晶石；600～800℃焙烧的镁铝复合氧化物载体具有适宜的比表面积和孔结构，有较高的零电荷点，有利于Co—Mo活性组分的吸附和分散，以其为载体制备的Co—Mo／Al2O3-MgO催化剂具有很高的活性。

关键词：镁铝复合氧化物载体焙烧温度水煤气变换钴-钼基催化剂

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CeO_(2)负载的PdO与Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种的甲烷催化燃烧性能

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高等学校化学学报 2022年第4期43卷 112-123页

作者：王明智郑燕萍翁维正厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室厦门361005

通过调控Pd前驱物在CeO_(2)上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的Pd/CeO_(2)催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O_(2)-TPD)和氢气程... 详细信息

通过调控Pd前驱物在CeO_(2)上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的Pd/CeO_(2)催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O_(2)-TPD)和氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)的表征结果显示,相比于与载体相互作用较弱的PdO物种,与CeO_(2)相互作用较强的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种具有更加稳定的Pd—O键.催化剂的甲烷燃烧反应起燃活性测试结果显示,以PdO物种为主的催化剂表现出了良好的低温催化性能,在原料气配比为1%CH_(4)/4%O_(2)-Ar,空速为60000 mL·g^(-1)_(cat)·h^(‒1)的条件下,T_(10)和T_(90)分别为275和367℃,而两种以Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的催化剂的T_(10)均超过420℃.催化剂的甲烷程序升温还原(CH_(4)-TPR)表征结果表明,在升温过程中只有当PdO或Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种被CH_(4)还原后,催化活性才开始上升.由于PdO物种的Pd—O键强度较弱,有利于Pd物种上的晶格氧在较低温度下参与CH_(4)的氧化过程.而Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种的Pd—O键较稳定,且在反应条件下离子态Pd^(2+)与反应体系中氧物种的作用较强,进而抑制了其与CH_(4)的反应,因此反应的起燃温度较高.以γ-Al_(2)O_(3)为载体采用相同的方法制备了Pd/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,相关的表征结果进一步证实,与载体相互作用较弱的PdO物种更容易被CH_(4)还原,进而具有较高的催化活性.据此可以认为Pd/CeO_(2)上氧化态的Pd物种被CH_(4)的还原性能是决定其甲烷催化燃烧反应活性的重要因素之一.

关键词：氧化铈钯甲烷催化氧化氧化钯 Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ) 还原性

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介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯(英文)

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物理化学学报 2012年第9期28卷 2135-2140页

作者：孙毅飞李广超潘心頔黄传敬翁维正万惠霖固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯清洁生产国家工程实验室厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005

以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂,异丙醇铝为氧化铝的前驱物,采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂,并以介孔氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载Ni-Co氧化物催化剂.采用N2吸附-脱附、... 详细信息

以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂,异丙醇铝为氧化铝的前驱物,采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂,并以介孔氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载Ni-Co氧化物催化剂.采用N2吸附-脱附、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)以及激光拉曼光谱(LRS)等技术对催化剂的结构与性质进行表征,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢反应性能.结果表明:一锅法制备的各催化剂均有大的比表面积和规整的孔道结构,且负载的金属氧化物高度分散;而浸渍法制备的催化剂,其载体的介孔结构被破坏并有Co3O4晶相生成.在考察的催化剂中,一锅法合成的介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂表现出最佳的丙烷氧化脱氢性能.在450℃、C3H8:O2:N2的摩尔比为1:1:4和空速(GHSV)为10000mL·g-1·h-1条件下,该催化剂上丙烯产率为10.3%,远高于浸渍法制备的催化剂上所获得的丙烯产率(2.4%).关联催化剂表征和反应结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系.

关键词：丙烷:丙烯:氧化脱氢 Ni-Co氧化物催化剂介孔氧化铝一锅法

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氧化苯乙烯加氢体系中竞争反应的影响因素

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精细化工 2021年第1期38卷 110-117,154页

作者：刘毅吴洪键刘义云尹燕波赖伟坤连奕新厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361102

以氧化苯乙烯为原料,通过催化加氢制得2-苯乙醇。考察了不同活性金属、活性金属负载量、载体及反应条件对氧化苯乙烯催化加氢存在的竞争反应的影响;选择Pd/Al_(2)O_(3)、Ni/Al_(2)O_(3)、Pt/Al_(2)O_(3)、Pd/MgO-Al_(2)O_(3)和Pd/AC(活... 详细信息

以氧化苯乙烯为原料,通过催化加氢制得2-苯乙醇。考察了不同活性金属、活性金属负载量、载体及反应条件对氧化苯乙烯催化加氢存在的竞争反应的影响;选择Pd/Al_(2)O_(3)、Ni/Al_(2)O_(3)、Pt/Al_(2)O_(3)、Pd/MgO-Al_(2)O_(3)和Pd/AC(活性炭)催化体系为研究对象,采用XRD、H_(2)-TPD、BET、XPS和催化剂评价方法探究了催化剂与竞争反应的关联性。研究发现,在Pd基催化体系中,提高反应温度可以促进氧化苯乙烯加氢反应进行,但是过高温度更有利于异构化生成苯乙醛并进一步发生缩合反应。结果表明,以Pd_(0.5)/MgO-Al_(2)O_(3)(Pd含量为Al_(2)O_(3)载体质量的0.5%)为催化加氢体系,当反应温度为150℃时,氧化苯乙烯转化率为93%,2-苯乙醇选择性大于85%,而苯乙醛及其缩合物选择性小于15%。

关键词：竞争反应氧化苯乙烯苯乙醛 2-苯乙醇催化技术

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