检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2018年第12期34卷 1397-1404页

作者：罗盼孙芳邓菊许海涛张慧娟王煜重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室

在过去的几十年里,数以万计化石能源的开发和利用导致了一系列的环境问题,例如温室效应和水污染等。许多应对的策略被提出以应对环境问题,可再生氢气是其中一个最为瞩目的能源。而在其中,电解水是为了获得可在生氢气最为环保的方案。在... 详细信息

在过去的几十年里,数以万计化石能源的开发和利用导致了一系列的环境问题,例如温室效应和水污染等。许多应对的策略被提出以应对环境问题,可再生氢气是其中一个最为瞩目的能源。而在其中,电解水是为了获得可在生氢气最为环保的方案。在阳极发生反应过于低效则限制着这项技术的发展,所以研究开发高效的阳极电催化剂变得尤为重要。在本文中,我们通过一步水热法合成了一种直接生长在泡沫镍基地的NiS-Ni3S2树状异质结阵列。这个材料在实际电解水的阳极反应中表现出巨大的潜能,表现出高效的电催化性能和超强的稳定性能。NiS-Ni3S2树状异质结阵列比纳米棒状Ni3S2表现出更好的性能。因为其拥有更高的比表面积和NiS-Ni3S2之间协同效应展现。NiS-Ni3S2树状异质结阵列的高性能也可能是因为其紧密地与泡沫镍基地连接,拥有较好的电子传输路径。同时,在反应的过程中,一些羟基氢氧化镍的产生也有利于催化效果的提升。毫无疑问,NiS-Ni3S2树状异质结阵列作为电解水的阳极催化剂拥有极大的前景。

关键词：异质结结构树状整列 NiS-Ni3S2 析氧反应

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磁控溅射制备Cu2O和Cu2O/TiO2复合膜及其光催化活性

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无机材料学报 2012年第4期27卷 395-399页

作者：刘灿魏子栋张骞胡宝山齐学强陈四国丁炜重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室化学化工学院重庆400044

采用直流反应磁控溅射的方法在普通玻璃上沉积得到Cu2O、TiO2和Cu2O/TiO2复合薄膜.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)对薄膜的晶体结构、表面形态和薄膜元素组成进行了分析.XRD结果表明,当反应溅射时间为5 min... 详细信息

采用直流反应磁控溅射的方法在普通玻璃上沉积得到Cu2O、TiO2和Cu2O/TiO2复合薄膜.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)对薄膜的晶体结构、表面形态和薄膜元素组成进行了分析.XRD结果表明,当反应溅射时间为5 min时,Cu2O薄膜由单一的(111)晶面组成;反应时间的延长促进了Cu2O(110)和(220)晶面的生长.通过计算得出Cu2O(111)更有利于对O2的吸附.进一步使用氙灯作为光源,用薄膜对亚甲基蓝(MB)的降解率来表征光催化活性.结果表明,Cu2O/TiO2复合薄膜的光催化效果随着Cu2O含量的增加升高而后降低,当Cu2O含量为2.6mol%时,光催化活性最高.光催化效率的提高主要归因于Cu2O的加入引起光生电子-空穴的分离,而过量的Cu2O会延长光生电子迁移到Cu2O/TiO2界面和空穴迁移至表面所需要的时间,使电子和空穴复合的几率增大,从而降低了量子效率.

关键词：磁控溅射氧化亚铜复合薄膜光催化

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甲醇氧化PtSnCo/C阳极催化剂

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物理化学学报 2011年第12期27卷 2857-2862页

作者：李庆武魏子栋陈四国齐学强柳晓丁炜马宇重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆400044

通过乙二醇液相分步还原法制备了金属质量分数为20%的PtSn/C二元及PtSnCo/C三元催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱法、能量散射谱(EDS)对催化剂进行了表征;通过阳极线性伏安扫描法(LSV)、连续循环伏安法(CV)、预吸附单层CO溶出法研究了其... 详细信息

通过乙二醇液相分步还原法制备了金属质量分数为20%的PtSn/C二元及PtSnCo/C三元催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱法、能量散射谱(EDS)对催化剂进行了表征;通过阳极线性伏安扫描法(LSV)、连续循环伏安法(CV)、预吸附单层CO溶出法研究了其电化学性质.结果表明,PtSnCo/C三元催化剂较商业化JM-PtRu/C催化剂具有更好的氧化甲醇催化活性.循环伏安扫描100圈后发现,PtSn/C二元催化剂的甲醇氧化峰电流快速衰减到其初始氧化峰电流的11%左右,而PtSnCo/C三元催化剂仅衰减到其初始值的50%左右,这表明PtSnCo/C三元催化剂具有更好的化学稳定性.在PtSnCo/C催化剂上,甲醇氧化起始电位比直接吸附CO后的CO阳极溶出电位负,意味着甲醇在PtSnCo/C催化剂上氧化的中间产物不是CO,而是比CO更为活泼且易于氧化的中间物种.

关键词：直接甲醇燃料电池 PtSnCo/C PtSn/C 稳定性甲醇氧化

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不同氮掺杂石墨烯氧还原反应活性的密度泛函理论研究

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物理化学学报 2016年第1期32卷 321-328页

作者：王俊李莉魏子栋重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆400044

N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带... 详细信息

N掺杂石墨烯作为一种具有较高活性和稳定性的氧还原反应(ORR)催化剂,受到人们的广泛关注。然而不同的N掺杂类型对氧还原活性的影响一直存在争议。本文通过密度泛函理论分别对石墨型和吡啶型两种N掺杂石墨烯的ORR活性进行比较研究。能带结构分析表明,石墨氮掺杂石墨烯(GNG)的导电性随掺N量的增加而降低;吡啶氮掺杂石墨烯(PNG)的导电性则随掺N量的增加先提高后降低。当N掺杂浓度达到4.2%(原子分数)时,PNG具有最优导电性。且当N掺杂浓度大于1.4%时,PNG的导电率总是高于GNG。氧还原自由能阶梯曲线发现O_2的质子化是整个氧还原过程的潜在控制步骤。在同等氮掺杂浓度下,O_2的质子化自由能能变在GNG上低于在PNG上,意味着若在同等电子传输能力的情况下,GNG具有比PNG更优异的催化活性。进一步分析发现:当N掺杂浓度在低于2.8%时,GNG和PNG导电性差异小,其催化ORR活性由O_2质子化反应难易程度决定,GNG的催化活性优于PNG;当N掺杂浓度高于2.8%时,氮掺杂石墨烯的电子传输性能(导电性)成为决定催化剂ORR活性的主要因素,因此PNG表现出较GNG更高的活性。

关键词：氧还原反应氮掺杂石墨烯吡啶氮石墨氮密度泛函理论

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碱性介质中氢氧化和析氢反应机理研究现状

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物理化学学报 2021年第9期37卷 21-37页

作者：李孟婷郑星群李莉魏子栋输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室洁净能源与资源化工过程重庆市重点实验室重庆大学化学化工学院

氢氧燃料电池和电解水是实现氢能循环利用的两个重要系统,其中氢氧化反应(HOR)和析氢反应(HER)因在碱性介质中的反应速率较酸性介质中慢2至3个数量级,成为阻碍碱性燃料电池与电解水制氢发展的主要瓶颈。深入研究碱性介质中的HOR/HER机理... 详细信息

氢氧燃料电池和电解水是实现氢能循环利用的两个重要系统,其中氢氧化反应(HOR)和析氢反应(HER)因在碱性介质中的反应速率较酸性介质中慢2至3个数量级,成为阻碍碱性燃料电池与电解水制氢发展的主要瓶颈。深入研究碱性介质中的HOR/HER机理,探究碱性与酸性电解质中HOR/HER活性差异之根本原因,对发展低温碱性能源转化器件具有重要意义。据此,本文综述了近年来碱性介质中HOR/HER机理的相关解释与推论,如双功能机理、氢结合能(HBE)理论与电子效应,及各观点间存在的争议;并从理论计算的角度,介绍了目前电化学界面的理论模拟方法及其在HOR/HER研究中的应用。由于电化学反应系统的复杂性,实验与理论计算的结合有助于理清HOR/HER的机理以及pH效应,并有望应用于指导设计高活性、高稳定性的HOR/HER催化剂。

关键词：燃料电池电解水氢氧化反应析氢反应 pH效应密度泛函理论分子动力学

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磁控溅射制备Cu_(1-x)Co_xO复合氧化物的催化析氧

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化工学报 2010年第7期61卷 1803-1808页

作者：张骞魏子栋刘灿盂娣齐学强陈四国王耀琼李莉重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室化学化工学院重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

采用直流反应磁控溅射法制备了Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物电极。利用XRD、EDS和SEM分析技术对沉积氧化物的晶体结构、化学组成及表面形貌进行了表征,并利用循环伏安、线性扫描及电化学交流阻抗对沉积氧化物电极的电化学性能进... 详细信息

采用直流反应磁控溅射法制备了Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物电极。利用XRD、EDS和SEM分析技术对沉积氧化物的晶体结构、化学组成及表面形貌进行了表征,并利用循环伏安、线性扫描及电化学交流阻抗对沉积氧化物电极的电化学性能进行了测试。XRD分析结果显示复合氧化物Cu1-xCoxO具有CuO单斜晶体结构,不存在氧化钴独立相。电化学测试结果表明Cu1-xCoxO复合氧化物电极对水氧化反应的催化活性远高于CuO和Co3O4电极,更好的催化活性、较低的电阻和高的表面粗糙度是Cu1-xCoxO复合氧化物电极催化活性提高的主要原因。生成最优Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物的溅射功率为45W(Co)、100W(Cu)。

关键词：析氧反应磁控溅射水电解

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具备高效析氢催化效率的三维多孔氮化钒八面体催化剂（英文）

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电化学 2019年第5期25卷 579-588页

作者：尹灿付威威方玲游时利张慧娟王煜重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆大学化学化工学院

随着中国经济和社会的快速发展,能源需求和环境污染问题也日益渐长.发展和开发高效清洁的新能源燃料可以有效地缓解能源危机和环境污染.如今,研发高效、环境友好和低成本的催化剂仍是析氢反应的研究重点.在此项研究中,作者首先通过煅烧... 详细信息

随着中国经济和社会的快速发展,能源需求和环境污染问题也日益渐长.发展和开发高效清洁的新能源燃料可以有效地缓解能源危机和环境污染.如今,研发高效、环境友好和低成本的催化剂仍是析氢反应的研究重点.在此项研究中,作者首先通过煅烧处理方式制备了一种三维多孔的氮化钒八面体结构型的催化剂.该催化剂具备高效的析氢效率,包括较低的过电位94.0 mV(在-10 mA·cm-2时),塔菲尔斜率为54.6 mV·dec-1,以及在酸性条件80小时展现出的优良稳定性,该氮化钒的析氢催化效率优于许多报道过的氮化物,其优良的催化效率可以归因于它独一无二的自身性质和大量的活性位点.

关键词：氮化物(氮化钒) 多孔催化剂活性位点析氢反应

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溅射-置换法制备染料敏化太阳能电池对电极Pt/FTO

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物理化学学报 2010年第11期26卷 2957-2961页

作者：王耀琼魏子栋蔡洪英张骞赵巧玲重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆400044 重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

采用溅射-置换(SD)法在导电玻璃(FTO)基底上制备了染料敏化太阳能电池(DSSC)对电极SD-Pt/FTO.形貌表征显示,和热解法(PY)所获得的对电极(PY-Pt/FTO)相比,SD法获得的对电极SD-Pt/FTO上Pt颗粒分散性显著改善.光电流-光电压特性曲线测试表... 详细信息

采用溅射-置换(SD)法在导电玻璃(FTO)基底上制备了染料敏化太阳能电池(DSSC)对电极SD-Pt/FTO.形貌表征显示,和热解法(PY)所获得的对电极(PY-Pt/FTO)相比,SD法获得的对电极SD-Pt/FTO上Pt颗粒分散性显著改善.光电流-光电压特性曲线测试表明,以SD-Pt/FTO为DSSC对电极的光电转化效率比以PY-Pt/FTO为DSSC对电极的提高了16.5%.DSSC电池性能改善与SD-Pt/FTO对电极具有较低的电阻和由Pt颗粒分散性改善引起催化性能改善密切相关.

关键词：染料敏化太阳能电池电极溅射铂

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石墨烯负载Pt催化剂的制备及催化氧还原性能

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物理化学学报 2011年第4期27卷 858-862页

作者：李云霞魏子栋赵巧玲丁炜张骞陈四国重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室化学化工学院重庆400044 重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

采用直接化学还原法,以金属钠为还原剂,四氯乙烯为碳源,在石蜡油中不经氧化石墨(GO)和氧化石墨烯(GrO)而直接制备石墨烯(Gr),然后将Pt纳米粒子担载在Gr基体上,得到Pt/Gr催化剂,并对其催化氧还原(OR)性能进行了研究.通过X射线衍射(XRD),... 详细信息

采用直接化学还原法,以金属钠为还原剂,四氯乙烯为碳源,在石蜡油中不经氧化石墨(GO)和氧化石墨烯(GrO)而直接制备石墨烯(Gr),然后将Pt纳米粒子担载在Gr基体上,得到Pt/Gr催化剂,并对其催化氧还原(OR)性能进行了研究.通过X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)和电化学测试对合成催化剂的结构、形貌和电化学性质进行了表征.实验结果表明:所制备的Pt/Gr催化剂具有较好的分散性,平均粒径为3.1nm;氧还原起始电位比商业JM-Pt/C催化电极正移了24mV;交换电流密度达到1×10-3mA·cm-2,是商业JM-Pt/C催化电极的2.5倍.

关键词：石墨烯铂氧还原燃料电池电催化

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聚苯胺包覆Pt/C催化剂的电子结构与催化活性的密度泛函研究

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中国科学：化学 2013年第11期43卷 1566-1571页

作者：李莉薛云夏美荣陈四国魏子栋输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆大学化学化工学院重庆400044

针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部... 详细信息

针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部分氧化,导电性增强;PANI在Pt/C表面主要通过共轭苯环的形式(3C、N2C-I)相互作用且伴随着电子转移;PANI的存在使Pt/C@PANI体系的HOMO能级升高,减小了与氧气分子LUMO能级的差异,有利于电子从催化剂HOMO转移到氧分子的LUMO轨道,使得氧容易得到电子;PANI吸附后,Pt原子d带中心显著降低,利于中间物种的脱附,催化活性更高;分态密度表明,PANI使Pt、C均向低能级方向移动,使Pt/C体系更稳定.

关键词：燃料电池密度泛函氧还原铂聚苯胺

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