检索结果-内蒙古大学图书馆

电化学 2013年第1期19卷 53-58页

作者：陈四国丁炜齐学强李莉邓子华魏子栋重庆大学输配电装备及系统安全新技术国家重点实验室化学化工学院重庆400044

采用离子交换-电沉积的方法(Ion-Exchange/Electrodeposition,IEE)制备了一种高Pt利用率催化电极,对所制备电极的表面形貌、催化活性及单电池性能用线性扫描伏安(LSV)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和单电池测试进行了表征.结果表明,... 详细信息

采用离子交换-电沉积的方法(Ion-Exchange/Electrodeposition,IEE)制备了一种高Pt利用率催化电极,对所制备电极的表面形貌、催化活性及单电池性能用线性扫描伏安(LSV)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和单电池测试进行了表征.结果表明,通过电极制备工艺和离子交换-电沉积参数的调控,能够消除碳载体表面官能团的影响,使铂阳离子只与全氟磺酸树脂(Nafion)上的H+进行交换.在无铂离子的电解质中,将被交换的铂阳离子还原到与Nafion接触的碳载体上,使每一个铂纳米粒子都处于气体多孔电极的三相界面上,有效地调控铂纳米粒子的尺寸和分散度.单电池测试表明,以铂载量为0.014 ***-2的IEE电极组装的电池的输出功率与铂载量为0.3 ***-2的Nafion粘接Pt/C电极相当.

关键词：燃料电池离子交换.电沉积铂利用率

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聚苯胺包覆Pt/C催化剂的电子结构与催化活性的密度泛函研究

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中国科学：化学 2013年第11期43卷 1566-1571页

作者：李莉薛云夏美荣陈四国魏子栋输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆大学化学化工学院重庆400044

针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部... 详细信息

针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部分氧化,导电性增强;PANI在Pt/C表面主要通过共轭苯环的形式(3C、N2C-I)相互作用且伴随着电子转移;PANI的存在使Pt/C@PANI体系的HOMO能级升高,减小了与氧气分子LUMO能级的差异,有利于电子从催化剂HOMO转移到氧分子的LUMO轨道,使得氧容易得到电子;PANI吸附后,Pt原子d带中心显著降低,利于中间物种的脱附,催化活性更高;分态密度表明,PANI使Pt、C均向低能级方向移动,使Pt/C体系更稳定.

关键词：燃料电池密度泛函氧还原铂聚苯胺

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基于碳纳米管和石墨烯的非贵金属氧还原催化剂

基于碳纳米管和石墨烯的非贵金属氧还原催化剂

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中国化学会第29届学术年会

作者：张云胡劲松魏子栋万立骏中国科学院化学研究所中国科学院分子纳米结构与纳米技术重点实验室北京分子科学国家实验室重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室

开发廉价的、可持续的、高性能的非贵金属氧还原催化剂对燃料电池的商业化进程显得日益迫切。目前,基于氮掺杂的材料已被大量开发用于催化氧还原反应,然而氧还原过程中的活性位点数量需进一步提高,质量和电荷传输待进一步加强。针对这... 详细信息

开发廉价的、可持续的、高性能的非贵金属氧还原催化剂对燃料电池的商业化进程显得日益迫切。目前,基于氮掺杂的材料已被大量开发用于催化氧还原反应,然而氧还原过程中的活性位点数量需进一步提高,质量和电荷传输待进一步加强。针对这一特定目标,课题组设计并合成了基于石墨烯和碳纳米管的氮掺杂三维网络状复合材料(N-rGO–CNT),考察了制备方法和rGO/CNT的不同比例对氧还原催化性的影响1。结果表明,当rGO/CNT的质量比为5:1时,无论是采用基于水热合成的方法还是采用基于溶液自组装的方法制备的N-rGO–CNT复合材料都表现出最佳的氧还原催化性能。在此基础之上,课题组进一步制备了铁氮共掺杂的多孔三维网状复合材料(p-Fe-N-rGO-CNT),考察了铁掺杂和造孔剂对氧还原催化性能的影响2。结果表明,当铁含量为15%及造孔剂的质量为碳纳米管和石墨烯总质量的3倍时,材料表现出优越的氧还原催化性能。

关键词：石墨烯碳纳米管非贵金属催化剂氧还原反应

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磁控溅射制备Cu2O和Cu2O/TiO2复合膜及其光催化活性

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无机材料学报 2012年第4期27卷 395-399页

作者：刘灿魏子栋张骞胡宝山齐学强陈四国丁炜重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室化学化工学院重庆400044

采用直流反应磁控溅射的方法在普通玻璃上沉积得到Cu2O、TiO2和Cu2O/TiO2复合薄膜.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)对薄膜的晶体结构、表面形态和薄膜元素组成进行了分析.XRD结果表明,当反应溅射时间为5 min... 详细信息

采用直流反应磁控溅射的方法在普通玻璃上沉积得到Cu2O、TiO2和Cu2O/TiO2复合薄膜.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)对薄膜的晶体结构、表面形态和薄膜元素组成进行了分析.XRD结果表明,当反应溅射时间为5 min时,Cu2O薄膜由单一的(111)晶面组成;反应时间的延长促进了Cu2O(110)和(220)晶面的生长.通过计算得出Cu2O(111)更有利于对O2的吸附.进一步使用氙灯作为光源,用薄膜对亚甲基蓝(MB)的降解率来表征光催化活性.结果表明,Cu2O/TiO2复合薄膜的光催化效果随着Cu2O含量的增加升高而后降低,当Cu2O含量为2.6mol%时,光催化活性最高.光催化效率的提高主要归因于Cu2O的加入引起光生电子-空穴的分离,而过量的Cu2O会延长光生电子迁移到Cu2O/TiO2界面和空穴迁移至表面所需要的时间,使电子和空穴复合的几率增大,从而降低了量子效率.

关键词：磁控溅射氧化亚铜复合薄膜光催化

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甲醇氧化PtSnCo/C阳极催化剂

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物理化学学报 2011年第12期27卷 2857-2862页

作者：李庆武魏子栋陈四国齐学强柳晓丁炜马宇重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆400044

通过乙二醇液相分步还原法制备了金属质量分数为20%的PtSn/C二元及PtSnCo/C三元催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱法、能量散射谱(EDS)对催化剂进行了表征;通过阳极线性伏安扫描法(LSV)、连续循环伏安法(CV)、预吸附单层CO溶出法研究了其... 详细信息

通过乙二醇液相分步还原法制备了金属质量分数为20%的PtSn/C二元及PtSnCo/C三元催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱法、能量散射谱(EDS)对催化剂进行了表征;通过阳极线性伏安扫描法(LSV)、连续循环伏安法(CV)、预吸附单层CO溶出法研究了其电化学性质.结果表明,PtSnCo/C三元催化剂较商业化JM-PtRu/C催化剂具有更好的氧化甲醇催化活性.循环伏安扫描100圈后发现,PtSn/C二元催化剂的甲醇氧化峰电流快速衰减到其初始氧化峰电流的11%左右,而PtSnCo/C三元催化剂仅衰减到其初始值的50%左右,这表明PtSnCo/C三元催化剂具有更好的化学稳定性.在PtSnCo/C催化剂上,甲醇氧化起始电位比直接吸附CO后的CO阳极溶出电位负,意味着甲醇在PtSnCo/C催化剂上氧化的中间产物不是CO,而是比CO更为活泼且易于氧化的中间物种.

关键词：直接甲醇燃料电池 PtSnCo/C PtSn/C 稳定性甲醇氧化

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石墨烯负载Pt催化剂的制备及催化氧还原性能

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物理化学学报 2011年第4期27卷 858-862页

作者：李云霞魏子栋赵巧玲丁炜张骞陈四国重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室化学化工学院重庆400044 重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

采用直接化学还原法,以金属钠为还原剂,四氯乙烯为碳源,在石蜡油中不经氧化石墨(GO)和氧化石墨烯(GrO)而直接制备石墨烯(Gr),然后将Pt纳米粒子担载在Gr基体上,得到Pt/Gr催化剂,并对其催化氧还原(OR)性能进行了研究.通过X射线衍射(XRD),... 详细信息

采用直接化学还原法,以金属钠为还原剂,四氯乙烯为碳源,在石蜡油中不经氧化石墨(GO)和氧化石墨烯(GrO)而直接制备石墨烯(Gr),然后将Pt纳米粒子担载在Gr基体上,得到Pt/Gr催化剂,并对其催化氧还原(OR)性能进行了研究.通过X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)和电化学测试对合成催化剂的结构、形貌和电化学性质进行了表征.实验结果表明:所制备的Pt/Gr催化剂具有较好的分散性,平均粒径为3.1nm;氧还原起始电位比商业JM-Pt/C催化电极正移了24mV;交换电流密度达到1×10-3mA·cm-2,是商业JM-Pt/C催化电极的2.5倍.

关键词：石墨烯铂氧还原燃料电池电催化

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PtMo催化剂抗SO_2中毒机理的DFT研究

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中国科学：化学 2011年第12期41卷 1826-1832页

作者：夏美荣李莉齐学强杨林江陈四国丁炜魏子栋输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆大学化学化工学院重庆400044

空气中的杂质气体如SO2能使燃料电池阴极催化剂Pt中毒,降低催化剂的活性和稳定性,而Mo原子的掺杂则能有效提高Pt催化剂的活性和抗SO2中毒性.据此我们采用密度泛函理论分析Mo掺杂提高Pt催化剂抗SO2毒性的原因,Pt与掺杂Mo之间的原子比为8... 详细信息

空气中的杂质气体如SO2能使燃料电池阴极催化剂Pt中毒,降低催化剂的活性和稳定性,而Mo原子的掺杂则能有效提高Pt催化剂的活性和抗SO2中毒性.据此我们采用密度泛函理论分析Mo掺杂提高Pt催化剂抗SO2毒性的原因,Pt与掺杂Mo之间的原子比为8:1.首先,分别计算SO2及解离中间物种S和SO3在Pt(111)和PtMo(111)表面的吸附构型,获得各物种的几何、电子构型.然后,通过比较各吸附物种在Pt(111)和PtMo(111)面的吸附能、键长、键角变化,分析吸附前后Pt(111)和PtMo(111)面分态密度、d带中心以及差分电子密度的变化.结果发现:Mo的掺杂明显减弱了Pt-S间的相互作用,降低SO2、S、SO3在PtMo(111)表面的吸附能;Mo减弱了SO2吸附对PtMo(111)体系电子构型的影响,使催化剂尽量保持原有的电子构型及活性.

关键词：密度泛函 SO2 Pt PtMo 分态密度燃料电池电催化

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磁控溅射制备Cu_(1-x)Co_xO复合氧化物的催化析氧

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化工学报 2010年第7期61卷 1803-1808页

作者：张骞魏子栋刘灿盂娣齐学强陈四国王耀琼李莉重庆大学输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室化学化工学院重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

采用直流反应磁控溅射法制备了Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物电极。利用XRD、EDS和SEM分析技术对沉积氧化物的晶体结构、化学组成及表面形貌进行了表征,并利用循环伏安、线性扫描及电化学交流阻抗对沉积氧化物电极的电化学性能进... 详细信息

采用直流反应磁控溅射法制备了Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物电极。利用XRD、EDS和SEM分析技术对沉积氧化物的晶体结构、化学组成及表面形貌进行了表征,并利用循环伏安、线性扫描及电化学交流阻抗对沉积氧化物电极的电化学性能进行了测试。XRD分析结果显示复合氧化物Cu1-xCoxO具有CuO单斜晶体结构,不存在氧化钴独立相。电化学测试结果表明Cu1-xCoxO复合氧化物电极对水氧化反应的催化活性远高于CuO和Co3O4电极,更好的催化活性、较低的电阻和高的表面粗糙度是Cu1-xCoxO复合氧化物电极催化活性提高的主要原因。生成最优Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物的溅射功率为45W(Co)、100W(Cu)。

关键词：析氧反应磁控溅射水电解

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溅射-置换法制备染料敏化太阳能电池对电极Pt/FTO

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物理化学学报 2010年第11期26卷 2957-2961页

作者：王耀琼魏子栋蔡洪英张骞赵巧玲重庆大学化学化工学院输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆400044 重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

采用溅射-置换(SD)法在导电玻璃(FTO)基底上制备了染料敏化太阳能电池(DSSC)对电极SD-Pt/FTO.形貌表征显示,和热解法(PY)所获得的对电极(PY-Pt/FTO)相比,SD法获得的对电极SD-Pt/FTO上Pt颗粒分散性显著改善.光电流-光电压特性曲线测试表... 详细信息

采用溅射-置换(SD)法在导电玻璃(FTO)基底上制备了染料敏化太阳能电池(DSSC)对电极SD-Pt/FTO.形貌表征显示,和热解法(PY)所获得的对电极(PY-Pt/FTO)相比,SD法获得的对电极SD-Pt/FTO上Pt颗粒分散性显著改善.光电流-光电压特性曲线测试表明,以SD-Pt/FTO为DSSC对电极的光电转化效率比以PY-Pt/FTO为DSSC对电极的提高了16.5%.DSSC电池性能改善与SD-Pt/FTO对电极具有较低的电阻和由Pt颗粒分散性改善引起催化性能改善密切相关.

关键词：染料敏化太阳能电池电极溅射铂

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具有光透性的超长TiO_2纳米管阵列/FTO的制备及表征

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无机材料学报 2010年第1期25卷 32-36页

作者：肖鹏张云怀张晓星 CAO Guo-Zhong 重庆大学输配电装备及系统安全及新技术国家重点实验室重庆400030 重庆大学数理学院重庆400030 重庆大学化学化工学院重庆400030 Department of Materials Science & Engineering University of Washington Settle WA 98195 USA

采用电子束蒸发方法在透明导电玻璃FTO上沉积Ti金属薄膜,室温条件下在C2H6O2+NH4F中通过恒压阳极氧化法制备出超长TiO2纳米管阵列/FTO电极,并通过场发射扫描电子显微镜(FESEM),透射电子显微镜(TEM),X光电子能谱(XPS),X射线衍射(XRD)及... 详细信息

采用电子束蒸发方法在透明导电玻璃FTO上沉积Ti金属薄膜,室温条件下在C2H6O2+NH4F中通过恒压阳极氧化法制备出超长TiO2纳米管阵列/FTO电极,并通过场发射扫描电子显微镜(FESEM),透射电子显微镜(TEM),X光电子能谱(XPS),X射线衍射(XRD)及光谱分析等方法对纳米管阵列/FTO电极进行了表征.研究表明,制备出的TiO2纳米管阵列内径43nm,管长5.4μm,经退火处理后得到长度为5μm锐钛矿相TiO2纳米管阵列/FTO透明电极,在可见光波长段的透射率为45%,在400nm波长处有一明显吸收峰.

关键词： TiO2纳米管阵列/FTO电极阳极氧化光透性

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