检索结果-内蒙古大学图书馆

光子学报 2023年第1期52卷 220-231页

作者：王安琛黄忠梅黄伟其张茜刘淳王梓霖王可刘世荣贵州大学材料与冶金学院纳米光子物理研究所贵阳550025 海南师范大学物理与电子工程学院海口571158 中国科学院地球化学研究所环境化学国家重点实验室贵阳550003 复旦大学表面物理国家重点实验室微纳光子结构教育部重点实验室上海200433

在氧化硅上生长纳米硅晶,保持氧化硅的直接带隙结构,降低其能带带隙,以用于发光和光伏。采用基于密度泛函理论的第一性原理研究了块体α-方石英、薄膜α-方石英、Si/SiO_(2)界面的电子态结构和Si/SiO_(2)界面的光学性质。结果显示,其均... 详细信息

在氧化硅上生长纳米硅晶,保持氧化硅的直接带隙结构,降低其能带带隙,以用于发光和光伏。采用基于密度泛函理论的第一性原理研究了块体α-方石英、薄膜α-方石英、Si/SiO_(2)界面的电子态结构和Si/SiO_(2)界面的光学性质。结果显示,其均为直接带隙半导体,当薄膜α-方石英厚度和Si/SiO_(2)界面氧化硅层厚度逐渐减小时,能带带隙均逐渐变大,表现出明显的量子限制效应。光学性质计算结果表明:Si/SiO_(2)界面虚部介电峰和吸收峰的峰值随氧化硅层厚度降低而显著升高,且峰位向高能量方向蓝移。使用脉冲激光沉积制备了氧化硅上硅晶薄膜,测量了Si/SiO_(2)界面样品的PL光谱,在670 nm处存在一个强的发光峰,在波长超过830 nm后,Si/SiO_(2)界面样品的发光强度不断升高。因此,可以通过控制Si/SiO_(2)界面氧化硅层厚度有效地调控Si/SiO_(2)界面的电子态结构和光学性质,引进边缘电子态,调控其带隙进入1~2 eV区间,获取硅基发光材料。

关键词：第一性原理电子态结构直接带隙光致发光

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

过渡金属一氧（硫）化物分子的电子态结构和相对论效应研究

过渡金属一氧（硫）化物分子的电子态结构和相对论效应研究

引用

作者：张磊中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所)

学位级别：博士

过渡金属化合物分子的电子态信息,在检验量子电动力学和基本对称性等物理学基本问题、优化高精度量子化学计算、探索星际介质物理环境和化学过程、预测超重元素化学性质等方面具有重要的科学意义和应用价值。然而,过渡金属重原子氧化成... 详细信息

过渡金属化合物分子的电子态信息,在检验量子电动力学和基本对称性等物理学基本问题、优化高精度量子化学计算、探索星际介质物理环境和化学过程、预测超重元素化学性质等方面具有重要的科学意义和应用价值。然而,过渡金属重原子氧化成键时,由于多电子关联和相对论效应显著,分子的电子态结构和跃迁极其复杂。直到现在,许多过渡金属重元素化合物分子,尤其是其中最简单的双原子分子的高精度光谱实验数据和理论计算数据依然非常有限。本工作采用激光溅射和超声射流分子束技术产生了气相过渡金属一氧（硫）化物分子,Cr O、Cr S、Mo O、WO和Pd S,利用激光诱导荧光（LIF）光谱实验方法观测了高分辨的激发光谱和发射光谱,获取了精确的分子常数和电子态结构信息,总结了5d过渡金属原子中相对论效应对其氧（硫）化物分子的电子态谱项、键长、振动频率、自旋-轨道分裂的影响。主要研究内容和结果如下:（1）分别在13800–23200 cm-1和14950–16450 cm-1波段观测了Cr O和Cr S分子的激发谱和相应的发射谱,研究了基态X 5Π和激发态B 5Π的振转能级结构。新获得了Cr O分子B 5Π-1（v′=4–10）、B 5Π1（v′=1,5）的转动常数、X 5Π-1,0,1的振动常数、B 5Π-1（v′=0–10）的寿命,以及Cr S分子B 5Π-1（v′=7）的转动常数、X 5Π-1的振动常数和B 5Π-1（v′=0–7）的寿命,分析了Cr O和Cr S分子的基态性质与激发态中出现的微扰。（2）在13800-23580 cm-1波段观测了Mo O分子的激发谱和相应的发射谱,研究了低能电子态的振转能级结构和光谱中的同位素效应。完整地观测到基态X5Π、第一激发态a 3Σˉ和第二激发态b 3Δ的自旋-轨道分裂态（Ω态）,确定了自旋-轨道分裂常数和各Ω态的振动常数。还观测到4个具有显著同位素分辨特征的激发谱带,获得了7种Mo O同位素分子的振转常数,分析了振转能级结构中的同位素效应。（3）精确测量了WO分子基态的自旋-轨道分裂,明确了相对论效应在WO电子基态中的贡献,重新构建了准确的电子态能级结构图。利用振动分辨发射谱,并结合弗兰克-康登因子计算,确认了[a+5.4]0+/[7.5]0+、B′0+/[21.5]0+、D′1/[23.3]1是三对同电子激发态,确定了基态X 3Σˉ的自旋-轨道分裂大小,为WO分子建立了准确的电子态能级结构图。（4）首次获得了Pd S分子的高分辨激光光谱,在22030–23400 cm-1波段观测了转动和同位素分辨的激发谱带I 3Σˉ（v'=0-3）–X 3Σˉ（v''=0）以及相应的振动和同位素分辨的发射谱带I 3Σˉ–A 3Π&X 3Σˉ,获得了5种Pd S同位素分子的转动常数、振动常数和自旋-轨道分裂,对比高精度量子化学从头计算结果,全面理解了Pd S分子的电子态结构,补充了Ni族过渡金属原子一硫化物分子的关键数据。（5）对比第6族和第10族过渡金属一氧（硫）化物分子的基态特征,总结了所有过渡金属一氧（硫）化物分子的基态性质参数,包含电子组态、自旋-轨道分裂、键长和振动频率等,对比和解释了分子基态性质随金属原子价电子排布和周期数的变化规律,揭示了相对论效应在5d周期过渡金属原子氧化成键中的贡献和规律。本论文工作,实验精确测量了Cr O、Cr S、Mo O、WO和Pd S分子的激光光谱,分析了分子中的微扰和同位素位移等效应,获得了高精度的分子常数,揭示了相对论效应在重元素原子氧化成键中的作用和规律,同时,为完善高精度量子化学计算理论模型和预测重元素化合物分子的能级结构和化学性质提供了可靠的实验检验数据。

关键词：过渡金属一氧（硫）化物激光诱导荧光光谱电子态结构分子常数相对论效应

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

GuC和CuN电子态结构的MRCI计算

GuC和CuN电子态结构的MRCI计算

引用

作者：刘超曲阜师范大学

学位级别：硕士

应用ORCA程序提供的高精度从头算方法-多参考组态相互作用(MRCI),考虑了Davidson修正(+Q),开展了过渡金属Cu原子与主族元素C和N构成的双原子化合物的电子态结构计算。在获得基态和若干较低激发态完整势能曲线(PECs)的基础上,通过求解分... 详细信息

应用ORCA程序提供的高精度从头算方法-多参考组态相互作用(MRCI),考虑了Davidson修正(+Q),开展了过渡金属Cu原子与主族元素C和N构成的双原子化合物的电子态结构计算。在获得基态和若干较低激发态完整势能曲线(PECs)的基础上,通过求解分子的径向薛定谔方程,分析得到各束缚电子态的特性参数及光谱学常数等重要信息。在对CuC电子态结构的MRCI+Q计算中,在核间距R= 0.04 nm～0.54 nm的变化范围内,获得了对应CuC离解极限Cu(2Sg )+C(3pg)的4个电子态2∑-,2Π,4∑-和4Π势能曲线。计算表明,CuC的基态为4∑-,但激发态2Π的激发能很小。4个态均表现为束缚态,且很好的趋向于同一离解极限,与分子群论推断的结果完全一致。通过PECs,直接得到所有束缚态的平衡核间距Re、绝热激发能Te和离解能De。利用PECs计算所得数值作为势函数求解Schrodinger方程,得到各束缚电子态的所有振动能级。设定径向积分的网眼为0.0001 nm,并将积分区域外推至0.04nm～0.99nm,得到4个束缚态4∑-,2Π,2∑-和4Π各有50,46,25和6个振动能级。通过拟合振动能级及转动常数,得出4E-,2Π,2∑-和4Π的谐振频率ωe分别是542.4 cm-1,562.7 cm-1,469.7 cm-1和569.1 cm-1；非谐性常数ωexe分别是3.77 cm-1,5.69 cm-1,10.68 cm-1和23.29 cm-1。在对CuN电子态结构的MRCI+Q计算中,对CuN较低的8个电子态(x3∑-,13∏, 23∑-,13△, 11△, 11∑-,11∏和5∑-)的势能曲线进行了扫描计算,扫描的范围为R=0.1 nm-0.5nm,这8个电子态很好地趋向于Cu(2Sg)+N(4Su)和Cu(2Sg)+N(2Du)离解极限,这个结果与分子群论所预测的结果完全一致。其中除了5∑-态为明显的离解态和11△态存在一个局域极大值外,其余各态均为束缚态,并得到了各束缚态的平衡核间距、激发能、离解能等重要参数。基于计算得到的势能曲线数值,通过求解径向Schrodinger方程,获得了各束缚电子态所有可能的振动能级、转动常数(取转动量子数N=0),由数值拟合得出谐振频率、非谐性常数等光谱学参数。考虑到基态为自旋三重态X3∑-,为预测CuN可能的激发光谱,用MRCI方法计算了X3∑-、13∏和23∑-态的偶极矩随核间距的变化关系,并计算了23E--X3∑-和13Π-X3∑-跃迁偶极矩曲线及其Franck-Conden因子,其中23∑--X3∑-的跃迁偶极矩远大于13Π-X3∑跃迁,在R=0.25 nm达到峰值4.76Debye,是该处13Π-X3∑-跃迁偶极矩的9倍左右。

关键词： CuC CuN MRCI计算电子态结构势能曲线振动能级光谱常数

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

CuC和CuN电子态结构的MRCI计算

CuC和CuN电子态结构的MRCI计算

引用

作者：刘超曲阜师范大学

学位级别：硕士

应用ORCA程序提供的高精度从头算方法-多参考组态相互作用(MRCI)，考虑了Davidson修正(+Q)，开展了过渡金属Cu原子与主族元素C和N构成的双原子化合物的电子态结构计算。在获得基态和若干较低激发态完整势能曲线(PECs)的基础上，通过求... 详细信息

应用ORCA程序提供的高精度从头算方法-多参考组态相互作用(MRCI)，考虑了Davidson修正(+Q)，开展了过渡金属Cu原子与主族元素C和N构成的双原子化合物的电子态结构计算。在获得基态和若干较低激发态完整势能曲线(PECs)的基础上，通过求解分子的径向薛定谔方程，分析得到各束缚电子态的特性参数及光谱学常数等重要信息。\n 在对CuC电子态结构的MRCI+Q计算中，在核间距R=0.04 nm~0.54 nm的变化范围内，获得了对应CuC离解极限Cu(2Sg)+C(3Pg)的4个电子态2∑-,2∏,4∑-和4∏势能曲线。计算表明，CuC的基态为4∑-，但激发态2∏的激发能很小。4个态均表现为束缚态，且很好的趋向于同一离解极限，与分子群论推断的结果完全一致。通过PECs，直接得到所有束缚态的平衡核间距Re、绝热激发能Te和离解能De。利用PECs计算所得数值作为势函数求解Schr?dinger方程，得到各束缚电子态的所有振动能级。设定径向积分的网眼为0.0001 nm，并将积分区域外推至0.04 nm~0.99 nm，得到4个束缚态4∑-,2∏,2∑-和4∏各有50,46,25和6个振动能级。通过拟合振动能级及转动常数，得出4∑-,2∏,2∑-和4∏的谐振频率ωe分别是542.4 cm-1,562.7 cm-1,469.7 cm-1和569.1 cm-1；非谐性常数?exe分别是3.77 cm-1，5.69 cm-1，10.68 cm-1和23.29 cm-1。\n 在对CuN电子态结构的MRCI+Q计算中，对CuN较低的8个电子态(X3∑-,13∏,23∑-,13Δ,11Δ∑-,11∏和5∑-的势能曲线进行了扫描计算，扫描的范围为R=0.1 nm~0.5 nm，这8个电子态很好地趋向于Cu(2Sg)+N(4Su)和Cu(2Sg)+N(2Du)离解极限，这个结果与分子群论所预测的结果完全一致。其中除了5∑-态为明显的离解态和11Δ态存在一个局域极大值外，其余各态均为束缚态，并得到了各束缚态的平衡核间距、激发能、离解能等重要参数。基于计算得到的势能曲线数值，通过求解径向Schr?dinger方程，获得了各束缚电子态所有可能的振动能级、转动常数(取转动量子数N=0)，由数值拟合得出谐振频率、非谐性常数等光谱学参数。考虑到基态为自旋三重态X3∑-，为预测CuN可能的激发光谱，用MRCI方法计算了23∑-13∏和23∑-态的偶极矩随核间距的变化关系，并计算了23∑--X3∑-和13∏-X3∑-跃迁偶极矩曲线及其Franck-Conden因子，其中23∑--X3∑-的跃迁偶极矩远大于13∏-X3∑-跃迁，在R=0.25 nm达到峰值4.76Debye，是该处13∏-X3∑-跃迁偶极矩的9倍左右。

关键词：双原子化合物电子态结构 MRCI计算完整势能曲线光谱学常数束缚电子态

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

激光诱导荧光光谱研究二氧化硫和硫化氢离子低电子态结构

激光诱导荧光光谱研究二氧化硫和硫化氢离子低电子态结构

引用

作者：杨杰张巍张大成刘春华刘惠萍赵冬梅郭大龙王书龙中国科学院近代物理研究所

二氧化硫SO2和硫化氢H2S分子及其对应离子,在大气化学、环境科学、工业半导体加工等领域发挥着重要作用。然而直到目前对于SO2+和H2S+的谱学实验研究十分有限,严重的限制了对其电子态结构和解离动力学的认识。本申请利用新建成的高灵敏... 详细信息

标准号: 1700160856

二氧化硫SO2和硫化氢H2S分子及其对应离子,在大气化学、环境科学、工业半导体加工等领域发挥着重要作用。然而直到目前对于SO2+和H2S+的谱学实验研究十分有限,严重的限制了对其电子态结构和解离动力学的认识。本申请利用新建成的高灵敏、高分辨的激光诱导荧光光谱(LIF)实验装置,研究SO2+和H2S+分子离子的电子基态和低能量激发态结构。实验精确测量SO2+和H2S+的振动/转动分辨的激光激发光谱和发射光谱,通过光谱分析,确定电子态的对称性,获得离子在不同电子态的转动常数、振动频率、非谐性常数等光谱常数,键长、键角等几何构型,电子态中存在的电子自旋轨道耦合、Renner-Teller效应、费米共振等各种相互作用大小及类型等,给出两离子电子态势能面特征的信息,结合并对比量子化学计算结果,进一步加深对SO2+和H2S+低电子态结构的理解。

关键词：激光诱导荧光光谱二氧化硫离子硫化氢离子电子态结构低能量电子激发态

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

温度与外磁场对Si均匀掺杂的GaAs量子阱电子态结构的影响

引用

物理学报 2014年第5期63卷 353-359页

作者：杨双波南京师范大学物理科学与技术学院南京210023

本文在有效质量近似下,通过自洽地求解薛定鄂方程及泊松方程计算了在温度T=273 K,磁感应强度B=25 T,Si均匀掺杂的GaAs/AlGaAs量子阱系统的电子态结构.研究了温度与外磁场对子带能量,本征包络函数,自洽势,电子密度分布,及费米能量的影响... 详细信息

本文在有效质量近似下,通过自洽地求解薛定鄂方程及泊松方程计算了在温度T=273 K,磁感应强度B=25 T,Si均匀掺杂的GaAs/AlGaAs量子阱系统的电子态结构.研究了温度与外磁场对子带能量,本征包络函数,自洽势,电子密度分布,及费米能量的影响.发现在给定磁感应强度B=fi0下,随温度升高子带能量单调增加,费米能量单调递减,自洽势的势阱变深变陡,电子密度分布变宽,峰值降低;在给定温度下,随磁感应强度的增加子带能量及费米能量单调递增,自洽势阱变浅变宽,电子密度分布变窄,峰值升高.

关键词：掺杂量子阱磁场电子态结构

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

少层Te及单层WTe2薄膜的分子束外延生长及电子态表征

少层Te及单层WTe2薄膜的分子束外延生长及电子态表征

引用

作者：张海民华东师范大学

学位级别：硕士

二碲化钨（WTe2）是过渡金属硫族化合物（TMDs）中的一员,有着众多新奇的物理效应。WTe2的体材料是一种外尔半金属,有巨大的磁阻效应。而在超薄WTe2薄膜中更是有着包括拓扑、非线性霍尔效应、超导、激子绝缘体以及电子与电子相互作用等... 详细信息

二碲化钨（WTe2）是过渡金属硫族化合物（TMDs）中的一员,有着众多新奇的物理效应。WTe2的体材料是一种外尔半金属,有巨大的磁阻效应。而在超薄WTe2薄膜中更是有着包括拓扑、非线性霍尔效应、超导、激子绝缘体以及电子与电子相互作用等奇异现象。目前所有输运实验研究的样品都是通过解离WTe2晶体获得,而在薄膜生长方面还存在相当大的困难,主要在于单层薄膜覆盖度较低以及薄膜表面会存在大量团簇等等。为了优化WTe2薄膜的生长,我们首先探索了碲（Te）薄膜在钛酸锶衬底上的生长模式,首次获得了少层均一厚度且接近满覆盖的Te薄膜,并在此基础上研究了Te缓冲层对单层WTe2薄膜分子束外延生长的影响。我们的主要研究内容及成果可概括为以下两个方面:第一、我们在钛酸锶衬底上成功生长出平整且满覆盖度的少层Te薄膜。我们探究了Te薄膜的生长动力学行为,利用低温生长以及快速退火的手段来抑制Te团簇的大规模迁移,首次获得了平整且满覆盖度的少层Te薄膜,并发现只有在一定的厚度（3个单层）以上才会形成平整的薄膜。我们发现在钛酸锶衬底上形成的都是β-Te相结构,并且带隙接近其在石墨烯衬底上的两倍。第二、Te缓冲层可以提高钛酸锶衬底上WTe2薄膜的覆盖度及W/Te的反应率。我们尝试在平整及覆盖度较高的Te薄膜上生长单层WTe2薄膜,发现Te缓冲层的存在可以提高W和Te元素之间的反应率,极大的减少了薄膜表面无规则团簇的数量。我们生长的单层WTe2薄膜接近满层,连续性较高,畴界处没有出现明显的畴界电子态特征,这为在输运上探测到WTe2薄膜的量子自旋霍尔效应提供了重要的基础。

关键词：单层1T'-WTe2 少层Te 分子束外延扫描隧道显微镜电子态结构

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

温度和掺杂浓度对delta掺杂GaAs量子阱电子态结构和子带间光学吸收的影响

引用

南京师大学报（自然科学版） 2014年第4期37卷 51-58页

作者：赵恒飞杨双波南京师范大学物理科学与技术学院南京210023

在有效质量近似下,通过自洽计算求解薛定谔方程和泊松方程,得到了温度不为零时Siδ掺杂的Ga As量子阱系统的电子态结构.研究了温度和掺杂浓度对系统子带能量、费米能级、电子密度分布和子带间光学吸收系数的影响.发现在一定的掺杂浓度下... 详细信息

在有效质量近似下,通过自洽计算求解薛定谔方程和泊松方程,得到了温度不为零时Siδ掺杂的Ga As量子阱系统的电子态结构.研究了温度和掺杂浓度对系统子带能量、费米能级、电子密度分布和子带间光学吸收系数的影响.发现在一定的掺杂浓度下,费米能级会随着温度的升高而降低,子带间入射光总的吸收系数随温度升高而降低;在温度一定时,费米能级和子带能级随掺杂浓度的增大而增大,子带间入射光总吸收系数随掺杂浓度增大而增大.

关键词： GaAs量子阱入射光吸收系数温度掺杂浓度电子态结构

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

反铁磁氮化铬薄膜的精确制备及其物性调控研究

反铁磁氮化铬薄膜的精确制备及其物性调控研究

引用

作者：金桥中国科学院大学(中国科学院物理研究所)

学位级别：博士

过渡金属氮化物具有优异的热电、催化、力学等特性,被广泛用于能源、环境、微电子器件等领域。在这类具有关联电子效应的材料中,电荷、轨道、晶格以及自旋等自由度之间相互耦合,是探索外场调控序参量的绝佳载体之一。然而,长久以来,制... 详细信息

过渡金属氮化物具有优异的热电、催化、力学等特性,被广泛用于能源、环境、微电子器件等领域。在这类具有关联电子效应的材料中,电荷、轨道、晶格以及自旋等自由度之间相互耦合,是探索外场调控序参量的绝佳载体之一。然而,长久以来,制备高结晶质量、单相并且化学组分准确的氮化物薄膜和异质结极具挑战性,许多与过渡金属氮化物相关的基本物理问题有待解决。探索过渡金属氮化物薄膜的精确制备以及物性调控方法,不仅有助于强关联体系的物理图像的全面构建,也将拓展氮化物在薄膜器件甚至功能材料领域的应用前景。本论文首先研究了晶格应变对反铁磁金属氮化铬（CrN）薄膜电子态的影响。利用活性氮原子源辅助脉冲激光沉积技术制备了准确化学计量比且高结晶质量的CrN单晶薄膜。通过改变厚度,CrN薄膜受衬底张应力作用逐渐凸显,发生电子态转变。当薄膜厚度减小至30原胞层时,由于表层少量氧掺杂致使CrN薄膜密度明显降低,进而导致其晶格膨胀、载流子浓度降低、电阻率增大。继续减小薄膜厚度,CrN将产生金属-绝缘体转变。通过水溶性牺牲层法去除薄膜中的失配应力,20原胞层厚的CrN薄膜由绝缘特性恢复为金属特性。利用第一性原理计算和同步辐射光源的线性二色谱测试证实,应变诱导的轨道能级劈裂改变了费米能级附近的带隙是CrN薄膜产生电子态相变的主因。本论文也研究了衬底晶体对称性和晶向对CrN薄膜电子态的影响。在Al2O3（0001）衬底上外延的CrN薄膜沿着[111]晶向生长。相比于CrN（001）薄膜,CrN（111）薄膜的金属-绝缘体转变的临界厚度增加了近五倍。扫描透射电镜结果表明,CrN（111）薄膜在衬底提供的巨大压应力作用下呈现出周期性的水平孪晶畴和大量的位错。这些晶体缺陷导致巡游电子散射加剧,致使电阻增加,CrN薄膜更易呈现出绝缘体特性。此外,在不同晶向Nd Ga O3衬底上生长的CrN薄膜呈现显著的电输运各向异性特征。以上结果均表明,应力有效地调制CrN薄膜带隙的大小,促使其电子态发生转变。本论文的第二部分主要研究了由反铁磁性CrN和反铁磁性氧化铬（Cr2O3）构成异质界面的室温铁磁性。通过CrN和Cr2O3的交替生长,获得了高结晶质量、准确化学配比并且界面锐利的CrN/Cr2O3超晶格。利用超导量子干涉仪和金刚石氮空位磁力计证明了该超晶格具有铁磁性,且居里温度超过两种本征母体材料的聂耳温度,达到325 K。X射线磁圆二色谱结果表明铁磁性的来源是超晶格中的三价Cr3+离子,而极化中子反射实验进一步确定了超晶格中磁性在膜层中均匀分布。通过上述实验我们定量地获得超晶格中Cr3+离子的总磁矩为0.23μB/Cr。结合第一性原理计算结果,超晶格的界面磁性起源于磁交换耦合强度的改变,界面两侧的铬离子更易形成自旋长程有序排列。这项基础研究证明了将氧化物与氮化物构成新型界面的可能,增进了对该异质界面物性起源的理解,揭示了其可能蕴含着丰富的物理特性。本论文的最后一部分简要介绍了铁磁性氮化铁（Fe3N）和超导电性氮化钒（VN）的初步研究结果。延续此前CrN薄膜的精确制备及精准调控方法,拓展至Fe3N以及VN薄膜,实现了准确计量比且高结晶质量的单晶薄膜。通过对Fe3N电磁输运特性的测试中发现,降低薄膜维度,也会出现类似CrN薄膜厚度依赖的电子态转变,Fe3N薄膜的转变临界厚度约为10个原胞层,并且Fe3N薄膜具有明显的磁晶各向异性,易轴位于面内。全氮化物CrN/Fe3N异质结展现出明显的交换偏置特性。针对VN的低温输运表征结果表明,VN的超导转变温度具有明显的应力依赖性,超导转变临界磁场也随温度升高而减弱。本论文优化了传统脉冲激光沉积技术,获得准确化学计量比、单一晶体学取向、平整表/界面的氮化物薄膜及超晶格。实现了基于应变工程的过渡金属氮化物的电子态调制,并成功构筑氮化物/氧化物新型异质界面,诱导出新颖物理特性。借助同步辐射光源和散裂中子源等大科学装置以及基于密度泛函理论的第一性原理计算构建起实验观测与理论计算的联系。该研究不仅推进了过渡金属氮化物在基础研究领域的发展,也为新型多态磁存储器介质以及低维量子器件提供了极具应用前景的备选材料。

关键词：过渡金属氮化物磁性薄膜脉冲激光沉积技术晶体结构电子态结构

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

气相钨系化合物激光光谱与质谱研究

气相钨系化合物激光光谱与质谱研究

引用

作者：张吉才中国科学院大学(中国科学院近代物理研究所)

学位级别：博士

以钨原子为代表的过渡金属化合物,其电子自旋多重度高、自旋轨道相互作用强、电子态结构复杂,气相分子的光谱研究结果非常有限。本论文的主要工作是对钨原子化合物,即WO、WS、[W（CO）6]+和[Re（CO）6]+分子,开展激光光谱和质谱实验研... 详细信息

以钨原子为代表的过渡金属化合物,其电子自旋多重度高、自旋轨道相互作用强、电子态结构复杂,气相分子的光谱研究结果非常有限。本论文的主要工作是对钨原子化合物,即WO、WS、[W（CO）6]+和[Re（CO）6]+分子,开展激光光谱和质谱实验研究。一方面,通过高精度光谱得到分子常数,为理论计算提供基准数据,并帮助理解分子的化学成键特性和分子内部的相互作用;另一方面,通过气相原子分子的质谱实验,研究其化学反应动力学特性,为同族超重元素的单原子化学反应研究提供直接的数据参考。首先,我们自主设计并搭建了激光光谱与质谱实验平台,并对自由基分子的产生、分子束性质和质谱进行了测试。结果表明,气体放电等离子体可以有效的将激光溅射产生的大量金属原子团簇进行二次解离,变为更小的碎片离子,随后这些碎片产物与气体等离子体发生化学反应产生目标化合物自由基,超声射流冷却后,这些化合物自由基分子离子具有很低的振动和转动温度,非常适合激光光谱实验。另外,改进后的Wiley-Mclaren型飞行时间质谱仪对正负离子工作良好,质量分辨率好于1500,为后续开展分子离子化合物实验提供了必要的基础。其次,我们测量了WO自由基分子的高分辨光谱,研究其低能量电子态结构。通过放电辅助的激光溅射装置配合O2/Ar混合气,我们制备了气相WO自由基分子,测量了在18900-23500 cm-1范围内的激光诱导荧光光谱,并归属到12个电子激发态跃迁,其中新发现四个电子激发态。通过光谱的振转拟合分析,得到了WO分子在不同电子激发态的分子常数,包括振动频率、非谐性项、带源、转动常数（键长）、离心畸变等。首次测量了在无碰撞条件下所有电子振动态的荧光退激曲线,获得其寿命。实验观测到的光谱出现反常的同位素位移,利用电子振动态能级结构和寿命,给出了合理解释。结合之前的发射谱实验结果,可以确定在实验测量能量范围内的所有?<3的电子态都被观测到,通过与高精度理论计算比较,发现实验观测到的5个0+对称性电子态远多于理论计算预言的2个,需要更高精度的理论计算进行验证,并帮助理解WO分子复杂的电子态结构。再次,我们开展WS自由基分子的低能量电子态研究。通过激光溅射二硫化钨（WS2）靶材制备了WS自由基分子,测量了13100-21500cm-1范围内的激光诱导荧光光谱,观测到42个电子振动跃迁谱带,归属到11个电子激发态跃迁,大多数电子激发态都是首次被实验观测。通过光谱的振转拟合分析,精确确定了WS分子基态的自旋轨道分裂大小为2181.10（9）cm-1,得到了不同电子激发态的分子常数,包括电子态能级、振动频率、非谐性项、转动常数（键长）、离心畸变、激发态寿命等。另外,实验结果给出了第一电子激发态和第二激发态的自旋轨道分量,以及第六个到第十二个?=1的电子激发态能级的完整的信息,为高精度量子化学计算方法开展强电子关联和强自旋轨道耦合的分子体系的电子态结构计算提供了基准数据。最后,开展了气相W/Re羰基化合物分子反应动力学的实验研究。我们通过将激光溅射纯金属Re和W靶材产生的原子、离子产物与不同比例的He与杂质气体（O2、H2、H2O等）等混合气体来研究过量CO条件下的稳定反应产物。同时我们也进行了高精度的密度泛函理论计算,发现W/Re离子与充足的CO反应的稳定产物为[Re（CO）6]+和[W（CO）6]+离子,这与我们的飞行时间质谱实验结果一致,为下一步在实验上开展Bh元素的单原子羰基化学反应实验提供了直接的数据支持。

关键词：钨化合物电子态结构化学反应动力学激光诱导荧光光谱飞行时间质谱

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：