检索结果-内蒙古大学图书馆

分析化学 2024年第1期52卷 35-48页

作者：毛凯王小燕罗玉洁谢佳丽谢添锦李原芳黄承志甄淑君西南大学化学化工学院西南大学药学院

荧光各向异性（FA）分析法具有免分离、高通量和实时检测等优势，广泛应用于诸多领域。然而，当分析物的体积或质量较小时，与荧光探针结合后不能产生明显的信号变化，导致灵敏度较低。为解决此问题，研究者通常采用纳米材料增强发光体... 详细信息

荧光各向异性（FA）分析法具有免分离、高通量和实时检测等优势，广泛应用于诸多领域。然而，当分析物的体积或质量较小时，与荧光探针结合后不能产生明显的信号变化，导致灵敏度较低。为解决此问题，研究者通常采用纳米材料增强发光体的质量或体积的方式放大FA来提升检测灵敏度。然而，这些方法也存在纳米材料易猝灭荧光而降低准确度以及荧光探针修饰步骤复杂等弊端，因此，有必要开发不需要放大体积和质量且免修饰的新型FA探针。发光金属-有机框架作为一种新兴的发光纳米材料，由于其自身具有较大的体积和质量以及较高的FA值（r），无需额外的信号放大，是作为FA探针的理想材料。本研究通过微波辅助法成功合成了以铈离子(Ce3+)为中心离子、5,10,15,20-四（4-羧基苯基）卟啉（H2TCPP）为配体的镧系金属-有机框架（Ce-TCPP MOF），并将其作为一种新型的免修饰FA探针用于检测磷酸根离子（Pi）。未加入Pi时，Ce-TCPP MOF具有较大的r；加入Pi后，MOF中的Ce3+与Pi发生反应，破坏了MOF的结构，产生质量或体积更小的碎片，使r降低。随着Pi浓度增加，Ce-TCPP MOF的r的降低值（Δr）逐步增大，Δr与Pi浓度在0.5～3.5μmol/L（0.016～0.108 mg/L）范围内呈良好的线性关系，检出限（LOD, 3σ/k）为0.41μmol/L。采用本方法测得嘉陵江水中Pi浓度约为0.078 mg/L，采用钼酸铵分光光度法测得Pi浓度约为0.080 mg/L，二者检测结果一致，表明本方法可用于复杂水体中Pi的检测。

关键词：荧光各向异性探针发光金属-有机框架镧系金属-有机框架磷酸根离子

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两例新的镧系金属-有机框架化合物高效去除Cs+离子研究

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化学学报 2022年第5期80卷 640-659页

作者：吕天天马文詹冬笋邹燕敏李继龙冯美玲黄小荥中北大学材料科学与工程学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三... 详细信息

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三维微孔镧系金属-有机框架化合物（Me2NH2）0.5（H3O）0.25Na0.25Ln（OH）(stp)·0.25H2O（FJSM-Ln MOF;Ln=Eu,Tb;H3stp=2-磺酸基对苯二甲酸）,它们具有良好的水稳定性和一定的耐酸碱性.FJSM-EuMOF和FJSM-TbMOF对Cs+离子吸附具有快速的动力学和高的吸附量(qmCs分别为229.25和211.28mg/g).它们对Cs+离子具有良好的选择性(KdCs值高达2.18×10～3 mL/g).即使在Na+, K+, Mg2+, Ca2+离子干扰的情况下,它们仍然表现出对Cs+离子的选择性吸附性能.我们成功获得了Cs+吸附产物的单晶结构,通过单晶结构分析结合X射线光电子能谱（XPS）,红外（IR）,扫描电镜能量色散谱（EDS）和元素分析（EA）等多种表征方法,证实了FJSM-EuMOF对Cs+离子的吸附为离子交换的机理.结果表明,FJSM-EuMOF对Cs+离子的高效吸附主要源于镧系金属-有机阴离子框架中有机配体上的COO-和SO3-官能团对Cs+离子强的作用力以及通道内存在易交换的[Me2NH2]+阳离子和[H3O]+离子.这项工作表明,镧系金属-有机框架化合物在放射性铯的修复中具有潜在的应用价值.

关键词：镧系金属-有机框架晶体结构去除铯离子交换动力学吸附量选择性

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镧系金属-有机框架衍生的多活性位点协同作用的氧还原催化剂

镧系金属-有机框架衍生的多活性位点协同作用的氧还原催化剂

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第十一届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：张仲刘术侠东北师范大学化学学院多酸科学教育部重点实验室

探寻一种易制备、低成本且性能与贵金属Pt相当或者更好的燃料电池阴极氧还原反应（ORR）催化剂对解决能源及环境问题具有重要意义。近年来,大量的研究表明金属有机框架（MOFs）衍生的功能性多孔碳基材料对ORR的催化展现了优异性能。受... 详细信息

探寻一种易制备、低成本且性能与贵金属Pt相当或者更好的燃料电池阴极氧还原反应（ORR）催化剂对解决能源及环境问题具有重要意义。近年来,大量的研究表明金属有机框架（MOFs）衍生的功能性多孔碳基材料对ORR的催化展现了优异性能。受本课题组前期报道的系列同构稀土MOFs对金属离子(尤其是Fe)传感具有极高的灵敏性的启发,我们将Ce/La双稀土金属MOF（MOF-Ce/La）与

关键词：镧系金属-有机框架协同催化氧还原反应 La掺杂CeO2 氮掺杂多孔碳

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镧系双金属-有机框架对多氯苯污染物的检测探究

镧系双金属-有机框架对多氯苯污染物的检测探究

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中国化学会第30届学术年会

作者：王璐师唯程鹏南开大学化学学院

Ln-MOFs具有从配体到金属的能量转移过程和独特发光机制而成为非常有前途的荧光传感材料。我们运用混金属掺杂策略在溶剂热条件下设计并合成了一系列金属-有机框架{[EuTb（L）)]·（DMF）}_n。通过调节Eu和Tb离子在混金属中的比例... 详细信息

Ln-MOFs具有从配体到金属的能量转移过程和独特发光机制而成为非常有前途的荧光传感材料。我们运用混金属掺杂策略在溶剂热条件下设计并合成了一系列金属-有机框架{[EuTb（L）)]·（DMF）}_n。通过调节Eu和Tb离子在混金属中的比例实现其从绿色,浅绿色,黄绿色,黄色,橙色,橙红色,到红色的荧光颜色变化。该材料能够高度灵敏地选择性识别氯苯及多氯苯混合物,通过其荧光强度变化与客体浓度之间的关系可以实现对1,2,4-三氯苯的定量检测,并且能够通过简单再生过程实现多次循环使用。该系列Ln-MOFs可以作为高效检测多氯苯的荧光探针。进一步的荧光研究表明该Ln-MOFs还能选择性识别金属阳离子Cu和Fe。

关键词：镧系金属-有机框架混金属多氯苯金属阳离子荧光探针

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铽、铕基金属-有机框架发光探针的合成及应用研究

铽、铕基金属-有机框架发光探针的合成及应用研究

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作者：张苗苗西南大学

学位级别：硕士

金属-有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）,是一类新型的有机-无机杂化材料,由金属离子或金属簇与有机配体配位形成,具有孔隙率高、比表面积大、结构和成分多样、物理化学功能可调等诸多优点,在催化、药物输送、吸附分离、分析... 详细信息

金属-有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）,是一类新型的有机-无机杂化材料,由金属离子或金属簇与有机配体配位形成,具有孔隙率高、比表面积大、结构和成分多样、物理化学功能可调等诸多优点,在催化、药物输送、吸附分离、分析检测、磁性材料等领域展现了巨大的潜力,成为人们研究的热点。发光金属-有机框架（Luminescent metal-organic frameworks,LMOFs）,是MOFs的一个重要子类别,综合了传统有机发光材料和无机发光材料的性能优势,具有易调节的发光中心和多样性的传感机制,在荧光强度、荧光量子产率和荧光寿命等方面具有明显的优势。镧系金属-有机框架（Lanthanide metal-organic frameworks,Ln-MOFs）,兼具稀土离子的发光优势和MOFs材料的多孔性、多样性等优势,具有Stokes位移大、可见光发射明亮、荧光寿命长、发射光谱窄等独特的光学性能,在构建发光探针方面具有较大吸引力,已经广泛应用于多种目标物的分析应用中。与单发射发光探针相比,双发射的比率型发光探针可根据两个波长的发射强度实现自校准,能够有效降低激发光强度、探针分子自身浓度、光散射的波动和外界环境等因素造成的影响,进而提高分析方法的灵敏度和可靠性。因此,本文设计并构建了三种基于Ln-MOFs的比率荧光探针,用于疾病标志物2,6-吡啶二羧酸、Hg2+及PO43-的裸眼可视化检测。主要研究内容如下: （1）发光铽基金属-有机框架比率发光探针检测2,6-吡啶二羧酸炭疽热（Anthrax）,是一种由炭疽芽孢杆菌（Bacillus anthracis）引起的急性传染病,对许多动植物及人类都有极大的危害。2,6-吡啶二羧酸（2,6-Pyridine dicarboxylic acid,DPA）,是炭疽芽孢杆菌孢子的一种主要成分,可作为有效生物标志物。通过检测DPA的浓度可判断细菌孢子存在与否,从而及时预防疾病爆发。本研究中,用硝酸铽(Tb（NO3）3·6H2O)提供金属中心,均苯四甲酸（1,2,4,5-Benzenetrac-arboxy,H4BTEC）和环丙沙星（Ciprofloxacin CIP）作为双配体,在室温下合成了具有水稳定性的双发射铽基金属-有机框架（Tb-CIP-BTEC）,其可以作为发光探针用于高选择性、高灵敏度检测DPA。与DPA作用后,Tb-CIP-BTEC晶体结构明显崩塌,配体CIP释放,CIP到Tb3+的能量转移过程被阻断。结果导致Tb3+在548 nm处的发射强度减弱,同时出现CIP在414 nm处的发射强度增强。通过考察414 nm处与548 nm处荧光强度的比值(I414 nm/I548 nm)与DPA浓度之间的关系,建立了检测DPA的比率荧光分析法。DPA的检测范围为0.1～30.0μM,检测限（3σ）为17.7 n M。考察了其他可能存在的干扰物质对DPA检测的影响,结果表明本方法具有较好的选择性。此外,该发光探针在两种常见中药材山茶花和三七中具有良好的可行性,表明了本方法在实际样品分析中的实用性。（2）基于混合镧系金属-有机框架比率荧光法检测2,6-吡啶二羧酸及汞离子汞是一种具有高度毒性和生物蓄积性的重金属,二价汞离子(Hg2+)广泛存在于地下水、工业废水、土壤、农作物等多种介质中,即使在微量浓度也会对生物系统和人类健康产生严重的不利影响,因此对环境中Hg2+浓度进行监测非常有必要。本研究以硝酸铽(Tb（NO3）3·6H2O)和硝酸铈(Ce（NO3）3·6H2O)为金属中心,4,5-咪唑二羧酸（4,5-Imidazole dicarboxylic acid,H2ICA）为有机配体,通过溶剂热法,制备了在水中稳定发光的掺杂镧系金属-有机框架（Tb/Ce-ICA）。进一步研究发现,Tb/Ce-ICA除了对DPA具有更灵敏的响应（检测限为12.1 n M）,对Hg2+也具有较好的光学信号响应。在Tb/Ce-ICA中,Ce3+阻断了H2ICA向Tb3+的能量转移,DPA或Hg2+存在时,恢复了H2ICA向Tb3+的能量转移,Tb/Ce-ICA在548 nm处的发射增强,360 nm处的发射被猝灭或保持不变。基于这一“Turn-on”荧光现象,设计了简便快速、选择性高、灵敏且可视化检测DPA或Hg2+的比率荧光分析法。DPA的检测范围为0.07～25.0μM,检测限（3σ）为12.1 n M;Hg2+的检测范围为0.1～20.0μM,检测限（3σ）为25.9 n M。此外,使用该方法成功测定了山茶花和三七中DPA的含量以及自来水和湖水中Hg2+的含量,为检测复杂环境中的DPA和Hg2+创造了更多可能性。（3）发光铽/铕掺杂金属-有机框架比率荧光法检

关键词：镧系金属-有机框架比率发光 2,6-吡啶二羧酸汞离子磷酸根

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基于镧系多孔框架的动态光响应变色防伪材料的制备与应用探究

基于镧系多孔框架的动态光响应变色防伪材料的制备与应用探究

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作者：李宇晴浙江理工大学

学位级别：硕士

当前,假冒伪劣产品泛滥,给经济发展造成了严重的危害。因此开发具有更高级别的智能防伪材料迫在眉睫。刺激响应变色材料对外界刺激具有独特的颜色变化,在防伪领域有很大的应用潜力。螺吡喃类化合物能通过紫外光的刺激产生从闭环状态(SP... 详细信息

当前,假冒伪劣产品泛滥,给经济发展造成了严重的危害。因此开发具有更高级别的智能防伪材料迫在眉睫。刺激响应变色材料对外界刺激具有独特的颜色变化,在防伪领域有很大的应用潜力。螺吡喃类化合物能通过紫外光的刺激产生从闭环状态(SP)到开环状态(MC)的异构化转变,具有成本低、读取速度快、可重复利用等多种优点被广泛研究。但是螺吡喃作为防伪材料,它的颜色变化单一,容易被仿制。因此,将螺吡喃类化合物与一些荧光材料结合,可以通过控制紫外光的照射时间得到可以用于动态防伪的智能荧光材料,解决目前防伪等级低,容易仿制,防伪等级高的操作复杂等问题。而镧系多孔有机框架材料具有可调节的孔隙结构、良好的结构稳定性以及独特的荧光发射颜色等特点,是一类理想的荧光材料。因此,我们将镧系多孔框架与螺吡喃类化合物结合,制备了两种主客体复合体系的荧光材料,并研究了其在防伪领域的应用。1.采用镧系金属-有机框架(Ln-MOFs)负载光致变色分子螺吡喃,构建了两种不同的复合体系SP@Eu-MOFs和SP@Tb-MOFs。通过紫外光控制螺吡喃分子的异构化来调控镧系供体与螺吡喃受体之间的荧光能量共振转移(FRET)效应,从而产生独特的可逆颜色变化。将复合体系与聚二甲基硅氧烷(PDMS)混合制备成柔性防伪薄膜,随着紫外光照射时间的延长,薄膜的荧光颜色在60 s内产生从黄绿色到橙色最后到红色的连续动态变化。薄膜具有良好的耐疲劳性能,反复折叠100次以上依然具有优良的光致变色性能。将薄膜制成数字密码,使记录在其中的加密信息只有在紫外光的刺激下才可见,撤去紫外光加热回复后,解密的信息迅速变回加密状态。该体系可以快速重复验证,从而提高防伪技术的安全性,增加防伪的等级。2.采用镧系金属离子修饰氢键-有机框架中游离的羧基,制备出铽基氢键-有机框架(Tb-HOFs)材料,不仅提高了氢键-有机框架的稳定性,而且引入了发光中心。与螺吡喃结合制备成SP@Tb-HOFs复合体系。与未被金属离子修饰的复合体系相比,新合成的SP@Tb-HOFs具有更优异的光致变色性能以及更稳定的可循环性能。此种方法不仅将SP的负载含量提高至9%,还丰富了荧光颜色。将复合材料涂在滤纸上制作出高对比度的图案,该图案可以在紫外光的辐射下实现实物以及荧光的双重变化,在信息存储以及防伪领域都展示了广阔的应用潜力。

关键词：刺激响应光致发光材料镧系金属-有机框架氢键-有机框架柔性防伪薄膜

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