检索结果-内蒙古大学图书馆

核化学与放射化学 2020年第6期42卷 443-464页

作者：邓翀苏一茂黄闻亮北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京100871

锕系元素在化合物中通常表现出比镧系元素更丰富的变价和更强的成键能力。前锕系元素(锕至镅)拥有较丰富的氧化还原化学,它们在化学反应中可以失去全部或大部分价电子。后锕系元素(锔至铹)则主要以正三价存在于化合物中,表现出与镧系元... 详细信息

锕系元素在化合物中通常表现出比镧系元素更丰富的变价和更强的成键能力。前锕系元素(锕至镅)拥有较丰富的氧化还原化学,它们在化学反应中可以失去全部或大部分价电子。后锕系元素(锔至铹)则主要以正三价存在于化合物中,表现出与镧系元素相似的化学性质。进一步拓宽锕系元素的氧化态、发展锕系元素的氧化还原化学一直是合成化学家追求的目标。本综述将首先对锕系元素的电子构型进行分析,并对“非寻常氧化态”进行界定。然后,介绍锕系元素的非寻常氧化态化学的发展历史与最新进展。作为系列综述的第一部分,将重点介绍气相、固相和水溶液中锕系元素的非寻常氧化态化学。在总结文献的基础上,将归纳这一领域研究的特点与难点,阐述其对于锕系元素基础理论与核科学发展的重大意义。

关键词：锕系元素氧化态非分子化合物电子结构

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锕系元素的非寻常氧化态化学 Ⅱ.分子配合物

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核化学与放射化学 2021年第1期43卷 1-20,I0001页

作者：邓翀苏一茂黄闻亮北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室化学与分子工程学院北京大学北京100871

近年来,结构明确的非寻常氧化态的锕系元素分子配合物的合成取得了一系列重大进展:比如二价钍、铀、镎、钚分子配合物的首度合成,以及四价锫分子配合物单晶结构的首次报道。对这一领域进行总结与展望恰当其时。作为系列综述的第二部分,... 详细信息

近年来,结构明确的非寻常氧化态的锕系元素分子配合物的合成取得了一系列重大进展:比如二价钍、铀、镎、钚分子配合物的首度合成,以及四价锫分子配合物单晶结构的首次报道。对这一领域进行总结与展望恰当其时。作为系列综述的第二部分,本文将首先对锕系元素的“非寻常氧化态”进行界定,然后着重介绍非寻常氧化态的锕系元素分子配合物的合成与表征。在总结文献的基础上,将归纳这一领域研究的特点与难点,阐述其对于锕系元素基础理论与核科学发展的重大意义,并对其未来发展做出展望。

关键词：锕系元素氧化态分子配合物电子结构配体设计

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温度对^(75)Se(Ⅳ)在我国北山花岗岩中扩散影响的再思考

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核化学与放射化学 2023年第4期45卷 284-294页

作者：王春丽杨小雨鲜东帆祝兆文生态环境部核与辐射安全中心北京100082 北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

本文对Se在我国高放废物地质处置库预选围岩北山花岗岩中的扩散研究进行了总结,包括研究方法、获取的有关数据以及尚待开展的工作等,重点分析了温度对^(75)Se(Ⅳ)在北山花岗岩中扩散的影响及可能的影响机制,旨在为国内同行提供有益参考。

关键词：扩散 Se 北山花岗岩温度

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反相胶束与微乳液萃取分离金属离子研究进展

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核化学与放射化学 2021年第1期43卷 21-38,I0001页

作者：罗越冯汕城沈兴海北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室应用物理与技术研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

微乳液(microemulsion)体系由于具有比表面积大、易于分离和增溶能力良好的优点,在萃取分离领域有着广泛的应用。萃取过程中,一些萃取剂与金属离子结合生成配合物,进而聚集形成反相胶束(reversed micelle)。随着金属离子浓度的提高,反... 详细信息

微乳液(microemulsion)体系由于具有比表面积大、易于分离和增溶能力良好的优点,在萃取分离领域有着广泛的应用。萃取过程中,一些萃取剂与金属离子结合生成配合物,进而聚集形成反相胶束(reversed micelle)。随着金属离子浓度的提高,反相胶束的结构可能改变甚至发生二次组装。萃取过程也可基于经设计的油包水(W/O)微乳液进行。本文将微乳液萃取机理分为两种:(1)典型萃取剂经皂化、质子化等处理后作为表面活性剂,或直接以常规表面活性剂在萃取有机相构筑W/O微乳液而进行萃取;(2)典型萃取剂作为助表面活性剂,增溶在常规表面活性剂构筑的微乳液体系中实现对水相金属离子的萃取,其中典型萃取剂为功能组分,而常规表面活性剂为结构组分。协同萃取和萃取第三相形成机理,是萃取化学研究领域备受关注的重要科学问题。本文试图从反相胶束和微乳液的角度总结、分析协同萃取和萃取第三相形成的机理。另外,还介绍了离子液体在微乳液萃取体系中的应用,以及几项微乳化新技术。最后,对反相胶束和微乳液萃取研究进行了总结与展望。

关键词：反相胶束微乳液萃取分离聚集体第三相

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Am在两种不同地下水中的种态分布及溶解度分析

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核化学与放射化学 2014年第5期36卷 263-271页

作者：蒋美玲王祥云刘春立王东文刘福强张灏北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 中国工程物理研究院四川绵阳621900

利用自主编写的地球化学计算软件CHEMSPEC分析了 Am在北山地下水和我国西南某地下水中的种态分布,并计算了 Am在这两种地下水中的溶解度,考察了 pH、Eh、不同离子以及硅的存在等对种态分布的影响。结果表明,Am在这两种地下水中均以正三... 详细信息

利用自主编写的地球化学计算软件CHEMSPEC分析了 Am在北山地下水和我国西南某地下水中的种态分布,并计算了 Am在这两种地下水中的溶解度,考察了 pH、Eh、不同离子以及硅的存在等对种态分布的影响。结果表明,Am在这两种地下水中均以正三价存在,随 pH 值的不同 Am的种态会发生较大的变化,在偏酸性条件下,主要以 AmSO＋4、Am（SO4）-2及 Am3＋的形式存在,在中性至弱碱性条件下,以 AmCO＋3的形式存在,强碱性条件下,则基本转化为 Am（OH）3；当北山地下水中有 Si 存在时,在 pH=6.5-9.7范围内, Am的主要种态为 AmSiO（OH）2＋3；不同离子的浓度变化对 Am的种态分布会产生一定影响,其影响顺序为HCO-3〉F-〉SO2-4〉Cl-。pH 和 HCO-3对 Am溶解度的影响较大,随着地下水 pH 的升高,Am的溶解度逐渐减小。Am在两种地下水中的溶解度分别为2.01×10-7 mol/L（北山地下水 pH=7.56、Eh=164 mV）、1.60×10-7 mol/L（西南地下水 pH=7.50、Eh=0 mV）。

关键词： CHEMSPEC Am 种态分布溶解度

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基于离子液体萃取体系宏观超分子组装的锶分离

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核化学与放射化学 2022年第1期44卷 52-60页

作者：史策熊世杰沈兴海北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室应用物理与技术研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

Sr的分离在放射性资源的回收利用领域有着重要意义。离子液体萃取Sr的体系得到了极大的拓展,但是很难实现Sr、Cs之间的完全分离。放射性废液的问题也关系着离子液体体系在乏燃料后处理领域的应用。本工作研究了Sr在离子液体萃取体系中... 详细信息

Sr的分离在放射性资源的回收利用领域有着重要意义。离子液体萃取Sr的体系得到了极大的拓展,但是很难实现Sr、Cs之间的完全分离。放射性废液的问题也关系着离子液体体系在乏燃料后处理领域的应用。本工作研究了Sr在离子液体萃取体系中的界面宏观超分子组装,并开展了其在锶铯分离领域的应用基础研究。首先发现并研究了Sr^(2+)在离子液体萃取体系中界面上的宏观超分子组装(MSA)行为,可实现宏观超分子组装的离子液体为C_(n) OHmimNTf_(2)(n=2、3),萃取剂为正辛基苯基-N,N-二异丁基胺基甲酰基甲基氧化膦(CMPO)和N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)。通过质谱、核磁、红外、理论计算等方法分析了Sr宏观超分子组装体(Sr-MSA)的结构,提出了形成Sr-MSA过程的三级组装机理,即Sr^(2+)与CMPO配体形成配合物并与C_(2)OHmim^(+)发生阳离子交换,进入离子液体相;配合物通过相互间的静电吸引、氢键、疏水作用、长碳链等非共价作用形成纳米尺度组装体,并可生长至介观;介观组装体逐渐转移至界面并进一步生长至宏观尺度的中间体;多个宏观中间体在Marangoni效应产生的界面牵引作用下发生MSA,最终组装为单个Sr-MSA。最后,开发了Sr的选择性分离方法,成功实现了水溶液中Sr^(2+)的一步法选择性提取和固化。形成的Sr-MSA可用镊子夹出从而简单实现Sr^(2+)从水溶液中的选择性分离。该法在高酸度环境下仍可适用,在高酸度场景如乏燃料后处理中有潜在应用价值。

关键词：锶宏观超分子组装萃取离子液体 Marangoni效应

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石墨炔基本性能及其在放射化学领域的应用

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核化学与放射化学 2020年第6期42卷 423-432页

作者：袁天宇熊世杰沈兴海北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室应用物理与技术研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

石墨炔作为一种新型的二维碳材料,自2010年首次合成后即得到了广泛的关注和研究。目前石墨炔在储能、催化、电化学、医药和吸附等领域已经展现出广阔的应用前景。石墨炔具有特殊三角孔洞结构和大π键特性,对不同离子具有选择性吸附潜力... 详细信息

石墨炔作为一种新型的二维碳材料,自2010年首次合成后即得到了广泛的关注和研究。目前石墨炔在储能、催化、电化学、医药和吸附等领域已经展现出广阔的应用前景。石墨炔具有特殊三角孔洞结构和大π键特性,对不同离子具有选择性吸附潜力,在放射化学领域有着潜在的应用价值。之前的工作表明,石墨炔在镧锕分离、钍铀分离、锶铯分离中具有显著的效果。与此同时,锕系离子被石墨炔吸附后呈现单离子态。石墨炔的π体系与锕系单离子的5f电子之间发生强烈的键合作用。而5f电子的反馈作用对锕系离子的选择性分离至关重要。本文首先对石墨炔的合成、性质、应用进行简短的综述,进而对石墨炔在放射化学领域中的初步结果进行介绍,最后对石墨炔在放射化学领域的应用进行了展望。

关键词：石墨炔放射化学离子选择性分离锕系单离子

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利用CHEMSPEC模拟计算Np和Pu在北山地下水中的种态分布及其在水合氧化铁上的吸附

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中国科学：化学 2016年第8期46卷 816-822页

作者：蒋京呈王晓丽蒋美玲周万强王祥云杜良刘春立北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 中国工程物理研究院绵阳621900

利用软件CHEMSPEC模拟计算了Np和Pu在北山地下水中的种态分布以及两者在水合氧化铁上的吸附,并考察了氧化还原电位、酸碱度、溶液中不同离子及其浓度对种态分布的影响.结果表明:Np对环境的氧化还原条件十分敏感,随着pH在3~11范围内不断... 详细信息

利用软件CHEMSPEC模拟计算了Np和Pu在北山地下水中的种态分布以及两者在水合氧化铁上的吸附,并考察了氧化还原电位、酸碱度、溶液中不同离子及其浓度对种态分布的影响.结果表明:Np对环境的氧化还原条件十分敏感,随着pH在3~11范围内不断增加,在还原性以及弱氧化性的环境中主要以正四价形式存在,Np F_2^(2+)、Np(CO_3)_2(OH)_2^(2-)和Np(OH)_4为主要种态,在氧化性较强的环境中以正五价形式存在的种态NpO_2^+、NpO_2CO_3^-和NpO_2(OH)含量会显著上升,Np(V)在水合氧化铁上的总吸附量先快速后缓慢增加,表面吸附种态分别是≡FeOHNpO_2^+与≡FeOHNpO_3^-;Pu主要以正四价形式存在,在pH3~11的范围内,主要种态为PuSO_4^+和Pu(OH)_4,Pu(IV)在水合氧化铁上的总吸附量先增加后减小,pH8.1时达到最大,表面吸附种态为≡FeOHPuO^(2+)与≡FeOHPuO_2.溶液中的其他离子对Np和Pu的种态分布影响顺序分别为HCO_3^->F^->SO_4^(2-)>Cl^-和HCO_3^->SO_4^(2-)>Cl^->F^-.

关键词： CHEMSPEC 镎钚种态分布吸附

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CHEMSPEC模拟铀在塔木素地下水中的种态分布

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中国科学：化学 2019年第10期49卷 1308-1314页

作者：徐雪雯周万强董亮谭昭怡王祥云刘春立北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 中国工程物理研究院绵阳621900

本文使用CHEMSPEC软件模拟了铀在塔木素地下水中的种态分布,并讨论了pH、Eh、离子浓度以及温度对铀种态分布的影响.结果表明,铀在强酸性条件下,主要以UO2^2+(aq)的形式存在;在弱酸性、中性以及弱碱性条件下,主要以UO2(OH)2(aq)的形式存... 详细信息

本文使用CHEMSPEC软件模拟了铀在塔木素地下水中的种态分布,并讨论了pH、Eh、离子浓度以及温度对铀种态分布的影响.结果表明,铀在强酸性条件下,主要以UO2^2+(aq)的形式存在;在弱酸性、中性以及弱碱性条件下,主要以UO2(OH)2(aq)的形式存在;在强碱性条件下,主要以UO2(OH)3^?的形式存在,可能会生成CaUO4沉淀.Eh<33 mV时,U(OH)4(aq)为优势种态;而Eh>33 mV时,U(VI)更为稳定.不同阴离子的引入对铀的种态分布影响的大小顺序为HCO3^?>F^?>SO4^2?>Cl^?.UO2^2+浓度的增加促进了CaUO2(CO3)32?和Ca2UO2(CO3)3(aq)的生成.温度升高使塔木素地下水中UO2OH+的浓度显著提高.

关键词： CHEMSPEC 铀塔木素种态分布影响因素

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萃取过程中微观到宏观的多尺度超分子组装——离子液体的特异性功能

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核化学与放射化学 2022年第1期44卷 1-14页

作者：史策沈兴海北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室应用物理与技术研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

液-液萃取体系中萃取剂和萃合物可能具有表面活性,从而形成多种超分子组装体如囊泡、胶束等。这些超分子组装过程通常均局限于微观或介观尺度,针对萃取体系界面的研究也主要集中在微观和介观尺度。最近,本课题组发现萃取体系界面形成宏... 详细信息

液-液萃取体系中萃取剂和萃合物可能具有表面活性,从而形成多种超分子组装体如囊泡、胶束等。这些超分子组装过程通常均局限于微观或介观尺度,针对萃取体系界面的研究也主要集中在微观和介观尺度。最近,本课题组发现萃取体系界面形成宏观超分子组装(MSA)新现象。通过MSA体系可以从宏观尺度分析萃取过程的界面行为。MSA过程发生在离子液体萃取体系,为研究离子液体体系中复杂的超分子作用提供了新思路。本文主要围绕萃取过程中微观到宏观的不同尺度超分子组装行为进行评述。首先总结了萃取体系中的微观界面性质和离子交换行为。进一步地,对萃取体系中介观尺度的超分子组装进行了分析总结。最后,重点介绍了离子液体萃取体系界面上MSA过程的机理及其分离应用。一方面,该过程提供了新的萃取分离方法;另一方面,离子液体体系界面在MSA过程中呈现出持续的Marangoni效应,为MSA领域的一个重要科学问题即持续推动力问题的解决,提供了新的途径。

关键词：萃取宏观超分子组装离子液体液-液界面 Marangoni效应

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