检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2021年第10期79卷 1214-1231页

作者：宋梦迪刘莹李歆陆思华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室

芳香烃作为城市大气臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,由于其对大气二次污染、气候变化及人体健康具有重要影响,因此芳香烃氧化机理研究成为当前大气环境化学领域最具挑战的热点研究之一.本文综述了芳香烃氧化机理的研究... 详细信息

芳香烃作为城市大气臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,由于其对大气二次污染、气候变化及人体健康具有重要影响,因此芳香烃氧化机理研究成为当前大气环境化学领域最具挑战的热点研究之一.本文综述了芳香烃氧化机理的研究成果,详细讨论了它们与OH自由基在高低氮氧化物条件下的各反应通道和影响因素,重点关注近年来芳香烃氧化反应研究中的新发现和新理论.芳香烃的大气氧化反应起始由OH自由基主导,根据其反应产物主要分为醛通道、酚通道、双环RO2通道和环氧化物通道.随着形成多羟基化合物、烷氧自由基环氧化、双环过氧自由基分子内氢转移、醛类化合物氢转移、CO-loss生成低碳产物等新理论的提出,对芳香烃氧化的理解虽然有所提高,但反应过程仍存在碳质量不守恒和自由基不闭合的问题,导致对后续O3和SOA形成机制的认识还十分有限.理论计算和实验室模拟是目前芳香烃氧化机理研究的主要手段.质谱法和光谱法是芳香烃氧化产物最常用的测量技术,在线质谱技术尝试从分子水平上捕捉示踪性中间产物的转化,对揭示芳烃氧化机理具有重要作用.随着示踪物测量技术的发展,特别是色谱-质谱联用技术为中间产物的精准测量和芳香烃氧化机制的完善开拓了新方向.在此基础上,厘清芳烃氧化中的碳平衡和自由基收支等关键科学问题、探究实际大气中芳香烃的环境效应有望成为未来该领域的重点研究方向.

关键词：芳香烃醛途径酚途径双环RO2途径氢转移反应

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北京冬季PM_(2.5)中有机气溶胶的化学特征和来源解析

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环境科学 2021年第5期42卷 2101-2109页

作者：徐楠王甜甜李晓唐荣志郭松胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871

为探讨北京冬季大气细颗粒物(PM_(2.5))中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_(2.5)样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物(POM),约占有机物总量的(9.3±1.2)%.其中... 详细信息

为探讨北京冬季大气细颗粒物(PM_(2.5))中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_(2.5)样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物(POM),约占有机物总量的(9.3±1.2)%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹(CWT)模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡(MM-CMB)模型对2016年北京冬季有机碳(OC)进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_(2.5)污染问题至关重要.

关键词：大气细颗粒物有机气溶胶北京冬季来源解析

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我国城市大气PM_(2.5)与O_(3)浓度相关性的时空特征分析

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科学通报 2022年第18期67卷 2008-2017页

作者：裘彦挺吴志军尚冬杰张子睿徐楠宗韬谋赵罡汤丽姿郭松王帅刀谞王晓斐唐桂刚胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871 中国环境监测总站北京100012

近些年,我国大气PM_(2.5)的质量浓度显著降低,O_(3)污染加剧.为了厘清PM_(2.5)和O_(3)浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_(2.5)浓度与O_(3)日最大8 h滑动平均值(MDA8 O_(3))和大气总氧化剂(O_(x)=O_(3)+NO_(2))浓度之间... 详细信息

近些年,我国大气PM_(2.5)的质量浓度显著降低,O_(3)污染加剧.为了厘清PM_(2.5)和O_(3)浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_(2.5)浓度与O_(3)日最大8 h滑动平均值(MDA8 O_(3))和大气总氧化剂(O_(x)=O_(3)+NO_(2))浓度之间的相关性.2015年以来,PM_(2.5)与O_(3)双超标天数大幅下降,现阶段双超标情况主要发生在京津冀地区的4~5月.在40°N以南的地区,PM_(2.5)与O_(3)浓度的相关性呈现显著的“南高北低、夏高冬低”的时空分布规律.较强的正相关关系出现在中纬度京津冀地区的夏季以及低纬度的珠江三角洲地区,表明这些区域O_(3)和PM_(2.5)的浓度具有相同的变化趋势;而在京津冀地区的冬季,由于PM_(2.5)中一次组分占比增高以及较弱的O_(3)光化学生成,O_(3)和PM_(2.5)浓度具有相反的变化趋势.不同于PM_(2.5)与MDA8 O_(3)之间的关系,PM_(2.5)与O_(x)在不同季节均表现出较好的正相关性,表明我国大气的强氧化性驱动了PM_(2.5)中二次组分的生成.在O_(3)超标的情况下(MDA8 O_(3)>160μg/m^(3)),PM_(2.5)和O_(3)浓度的相关性与PM_(2.5)浓度有关,当PM_(2.5)浓度低于50μg/m^(3)时,O_(3)与PM_(2.5)浓度具有较好的正相关性,呈现同步变化趋势;当PM_(2.5)浓度进一步增加时,二者浓度具有相反的变化趋势,说明更高浓度的PM_(2.5)可能会抑制O_(3)生成.

关键词：细颗粒物臭氧大气污染相关性分析

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2013~2020年北京大气PM_(2.5)和O_(3)污染演变态势与典型过程特征

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科学通报 2022年第18期67卷 1995-2007页

作者：张子睿胡敏尚冬杰肖瑶胡淑雅裘彦挺徐楠宗韬谋赵罡汤丽姿郭松王帅刀谞王晓斐唐桂刚吴志军北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871 中国环境监测总站北京100012

细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013~2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_(2.5)与O_(3)污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消... 详细信息

细颗粒物(PM_(2.5))和臭氧(O_(3))是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013~2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_(2.5)与O_(3)污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消除”规律.研究表明,PM_(2.5)污染过程的发生频次、持续时间、峰值浓度均逐年下降;相比之下,O_(3)污染过程的年际变化趋势不明显,在历年的5~7月中大约1/3时间处于O_(3)污染过程;且在2018年,O_(3)超标天数首次超过PM_(2.5)超标天数,暗示O_(3)可能正在取代PM_(2.5)成为北京空气质量超标的主要污染物.通过剖析3次PM_(2.5)污染过程、3次O_(3)污染过程、3次PM_(2.5)与O_(3)双污染过程,发现PM_(2.5)爆发时和O_(3)爆发前对应着高氮氧化物(NO_(x))浓度.PM_(2.5)超标天多发生在冬季及其前后,且一个污染过程持续时间较长,PM_(2.5)浓度变化呈现横跨多天的山峰型或阶梯型;而O_(3)超标天多发生在夏季及其前后,O_(3)浓度呈现明显的日变化规律,即日间高夜间低;当O_(3)污染持续时间较长时,可能发展成O_(3)与PM_(2.5)双超标,此时两种污染物的浓度会在时间序列上呈现一定的峰谷交替现象,且与温湿度的昼夜变化规律较为吻合.本研究结果可为相关部门明晰与协同控制PM_(2.5)和O_(3)提供一定的理论依据,在现阶段大气污染防治已取得长足进展的基础之上,进一步提升空气质量.

关键词： PM_(2.5) O_(3) 大气污染气象条件气态前体物颗粒物化学组成

来源：评论

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德州、北京重污染过程PM2.5中PAHs污染特征及来源分析

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环境科学研究 2021年第1期34卷 54-62页

作者：李晓范瀚允吴兴贺徐楠郭松胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871

为探讨华北地区秋冬季重污染过程PM2.5(细颗粒物)中PAHs(多环芳烃)的污染水平、分布特征及来源,分别采集2018年11月17日—2019年1月19日德州市和北京市PM2.5样品,利用气相色谱-质谱法测量两个站点6次重污染过程中26种PAHs浓度水平,分析P... 详细信息

为探讨华北地区秋冬季重污染过程PM2.5(细颗粒物)中PAHs(多环芳烃)的污染水平、分布特征及来源,分别采集2018年11月17日—2019年1月19日德州市和北京市PM2.5样品,利用气相色谱-质谱法测量两个站点6次重污染过程中26种PAHs浓度水平,分析PAHs污染特征、分子组成分布及其来源,并利用毒性当量因子估算了PAHs毒性.结果表明:①6次重污染过程中,德州站点∑26 PAHs浓度为62~191 ng/m^3,北京站点为61~129 ng/m^3.②单位质量PM2.5中PAHs的浓度北京站点更高.③两个站点PAHs分子组成分布较为一致,萘、蒽、芴等低分子量的PAHs浓度较低,高分子量PAHs浓度较高,浓度最高的分别为苯并[b]荧蒽、苯并[a]芘、苯并[a]蒽和甲基荧蒽等.④特征比值结果显示,PAHs来源包括柴油车尾气、燃煤和生物质燃烧,德州站点受生物质燃烧影响更为显著.⑤毒性当量计算结果表明,德州站点毒性当量浓度(TEQ)高于北京站点,6次重污染过程中两个站点PAHs的TEQ平均值在6.5~17.2 ng/m^3之间,低于国内其他一些地区,但苯并[a]芘的浓度在5.2~13.1 ng/m^3之间,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》日均值的标准限值(2.5 ng/m^3),对人体健康存在潜在危害.研究显示:秋冬季重污染过程中,北京站点单位质量PM2.5中PAHs的浓度较高,两个点位PAHs分子组成分布特征及来源较为相似,且均对人体健康存在潜在危害;应进一步加强对PAHs浓度水平的控制,这不仅有利于持续改善PM2.5污染,也有助于减轻人体潜在的健康风险.

关键词：多环芳烃(PAHs) 细颗粒物重污染过程特征比值毒性当量

来源：评论

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大气颗粒态有机硝酸酯的转化机制、测量技术及应用

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中国环境科学 2021年第7期41卷 3017-3028页

作者：李伟黄山袁斌郭松邵敏暨南大学环境与气候研究院粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东广州511443 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871

大气中的颗粒态有机硝酸酯是连接挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NO_(x))、二次有机气溶胶(SOA)及臭氧的关键物质,总结了近10年国内外对颗粒态有机硝酸酯来源、形成机制、测量分析方法、浓度水平等方面的研究,描述了现有大气化学框架下... 详细信息

大气中的颗粒态有机硝酸酯是连接挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NO_(x))、二次有机气溶胶(SOA)及臭氧的关键物质,总结了近10年国内外对颗粒态有机硝酸酯来源、形成机制、测量分析方法、浓度水平等方面的研究,描述了现有大气化学框架下有机硝酸酯的大气转化机制,梳理了测量有机硝酸酯的离线、在线方法及其优缺点,总结了应用不同测量技术对环境大气中颗粒态有机硝酸酯的实测结果,提出了当前有机硝酸酯研究在测量技术、机理研究和观测尺度等方面的薄弱环节,并对其未来研究方向进行了展望.

关键词：大气气溶胶有机硝酸酯化学机制测定方法外场观测

来源：评论

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成都市臭氧重污染成因与来源解析

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中国环境科学 2022年第3期42卷 1057-1065页

作者：宋梦迪冯淼李歆谭钦文宋丹林刘合凡董华斌曾立民陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871 成都市环境保护科学研究院四川成都610072

采用来源解析的方法对2020年成都市发生的一次较为严重的臭氧污染事件进行了研究.结果表明,此次污染过程呈现从清洁-污染-清洁的变化趋势,污染持续时间长达9d,最大臭氧小时浓度达到258.8μg/m^(3).气象因素在成都臭氧污染中的影响不可忽... 详细信息

采用来源解析的方法对2020年成都市发生的一次较为严重的臭氧污染事件进行了研究.结果表明,此次污染过程呈现从清洁-污染-清洁的变化趋势,污染持续时间长达9d,最大臭氧小时浓度达到258.8μg/m^(3).气象因素在成都臭氧污染中的影响不可忽略,其中温度与臭氧浓度呈现显著正相关关系,东北风主要出现在污染前和污染后,可能起到稀释扩散臭氧浓度的作用;东南风主要出现在污染时期,存在对臭氧的传输作用.烯烃和芳香烃对成都的臭氧形成贡献显著,是成都臭氧污染治理应注意的重要前体物.汽油车排放(+燃烧源)作为影响成都VOCs的重要来源(27.3%~58.7%),且在污染期间有显著的升高,是成都臭氧污染治理应重点关注的前体物来源.在重污染天气,对污染情景的精准判断是治理污染的前提.通过对成都臭氧污染期间的气象因素及前体物来源进行综合分析,发现成都存在本地生成与传输共同作用和传输主导两种污染情景.在本地生成与传输共同作用污染情景下,应采取控制成都市前体物排放的措施并密切关注臭氧传输情况,加强联防联控;而在传输主导的污染情景下,控制本地前体物排放效果不大,应注重区域联防联控.

关键词：臭氧污染本地生成外地传输挥发性有机物来源解析成都市

来源：评论

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