检索结果-内蒙古大学图书馆

环境科学 2023年第7期44卷 3705-3714页

作者：杜楠陈磊廖宏朱佳李柯南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来,大气颗粒物浓度显著降低,但臭氧(O_(3))污染日益严峻,同时对流层O_(3)作为一种重要的温室气体,其辐射强迫能够影响天气和空气质量.利用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem,再现2017年6... 详细信息

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来,大气颗粒物浓度显著降低,但臭氧(O_(3))污染日益严峻,同时对流层O_(3)作为一种重要的温室气体,其辐射强迫能够影响天气和空气质量.利用双向耦合的区域空气质量模型WRF-Chem,再现2017年6月发生在华北地区的一次O_(3)污染事件,通过敏感性试验分析对流层臭氧辐射强迫(TORF)对当地气象场的影响,以及改变的气象变量对O_(3)空气质量的反馈作用.结果表明,WRF-Chem模式在气象要素的模拟上表现出较好的性能,并且能够很好地捕捉到O_(3)浓度的时空演变特征.TORF使北京-天津-河北-山东地区的近地面气温平均升高0.23 K(最大增温可达0.8 K)、近地面相对湿度降低1.84%、边界层高度增加27.73 ***对风速的影响较弱(-0.02 m·s^(-1)),但产生的西南风异常容易将上游污染地区的O_(3)和其前体物输送至华北地区.在臭氧辐射反馈的影响下,研究区域内φ(O_(3))平均增加1.7%(1.23×10^(-9)),而在污染严重的北京和天津地区,φ(O_(3))增加量最高可达5×10^(-9).进一步利用过程诊断分析法可以发现,增强的气相化学反应是TORF恶化近地面O_(3)污染的主导原因.

关键词：对流层臭氧(O3) 辐射反馈空气质量数值模拟过程诊断分析法

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不同行业减排对我国东部地区空气质量及大气温度的影响

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环境科学 2023年第11期44卷 5889-5898页

作者：龙籽谕朱佳李柯陈磊杜楠廖宏南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

未来我国减排政策更加关注对大气污染和大气增温的协同控制效果,但不同行业减排对空气质量改善和大气温度的影响不同.利用双向耦合的空气质量模型WRF-Chem,通过多组敏感性试验量化各部门人为源(工业源、居民源、交通源、火电厂和农业源... 详细信息

未来我国减排政策更加关注对大气污染和大气增温的协同控制效果,但不同行业减排对空气质量改善和大气温度的影响不同.利用双向耦合的空气质量模型WRF-Chem,通过多组敏感性试验量化各部门人为源(工业源、居民源、交通源、火电厂和农业源)减排对2016年9月我国东部地区空气质量和大气温度的影响.结果表明,工业源、居民源、交通源、火电厂和农业源减排均能有效改善空气质量,PM_(2.5)浓度分别下降33.9%、9.6%、15.8%、10.8%和26.7%,但减弱的气溶胶-辐射相互作用使地表层获得更多能量,进而增加近地面气温0.04、0.03、0.01、0.03和0.09℃.在大气层顶,工业源、居民源、交通源和火电厂减排分别导致净辐射通量下降0.3、0.8、0.7和0.1 W·m^(-2);而农业源减排则引起大气层顶净辐射通量增加0.8 W·m^(-2).一方面,减排农业源导致散射性气溶胶下降进而引起净辐射增加;另一方面,减排农业源不会导致吸收性气溶胶(黑碳)下降,不能抵消散射性气溶胶下降引起的辐射增加.因此,减排农业源会导致大气层顶净辐射通量增加,同时近地面温度增加也最为显著.未来需要特别关注的是,尽管控制农业源排放会带来显著的空气质量改善,但同时会带来不利的显著增温后果.

关键词：不同行业减排 PM_(2.5)空气质量大气温度辐射通量数值模拟

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南京近郊农田区域大气颗粒物水溶性离子污染特征

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环境科学 2025年第2期46卷 727-735页

作者：潘超张海鸥刘婉萍张鸿燕樊建凌国家能源集团科学技术研究院有限公司清洁高效燃煤发电与污染控制国家重点实验室南京210023 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

水溶性离子是大气颗粒物中重要组成部分,但当前对农业区域大气颗粒物中水溶性离子的研究与关注较少.于2020年12月至2021年11月对南京近郊农业区定点连续采样,分析了不同粒径大气颗粒物(>9.0、5.8~9.0、4.7~5.8、3.3~4.7、2.1~3.3、1.... 详细信息

水溶性离子是大气颗粒物中重要组成部分,但当前对农业区域大气颗粒物中水溶性离子的研究与关注较少.于2020年12月至2021年11月对南京近郊农业区定点连续采样,分析了不同粒径大气颗粒物(>9.0、5.8~9.0、4.7~5.8、3.3~4.7、2.1~3.3、1.1~2.1、0.65~1.1、0.43~0.65和<0.43μm)中8种水溶性离子(Na^(+)、NH_(4)^(+)、K^(+)、Mg^(2+)、Ca^(2+)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和Cl^(-))污染特征.结果表明,采样期内采样点大气总悬浮颗粒物(TSP)、<9.0μm和<2.1μm的颗粒物浓度年均值分别为54.73、49.04和27.35μg·m^(-3),均达到了国家二级标准,其中<2.1μm的颗粒物浓度占TSP的50.0%,说明细颗粒物是该区域大气颗粒物的主要成分.不同粒径颗粒物中水溶性离子浓度均表现为:秋季>春/夏季>冬季;在各季节及各粒径颗粒中,SO_(4)^(2-)是水溶性离子的主要贡献者,占比在30.6%~66.5%之间,SO_(4)^(2-)/NO_(3)^(-)的值远大于1,表明研究区以固定源污染贡献为主.不同粒径颗粒物中SOR(SO_(2)气-粒转化速率)仅在冬季个别时间出现小于0.1的情况,表明研究区SO_(4)^(2-)主要来源于SO_(2)的二次氧化.除4.7~5.8μm粒径外,其余粒径颗粒物中SOR与温度均呈显著正相关(P<0.05),表明温度的升高显著促进了各粒径颗粒物中SO_(4)^(2-)的光化学形成过程;然而,SOR与相对湿度仅在<2.1μm的细颗粒物中呈显著正相关(P<0.05),表明液相反应是细颗粒物中SO_(4)^(2-)形成的重要途径.采用主成分分析对颗粒物中水溶性离子来源进行解析,结果发现南京市近郊农田细颗粒物中的水溶性离子主要来自于SO_(2)等的二次转化;而粗颗粒物中水溶性离子主要来源于农田翻耕时的土壤扬尘.研究结果对了解农业区域大气颗粒物中水溶性离子污染特征具有重要意义,为了解南京近郊农业区大气颗粒物污染来源及形成机制提供了参考依据.

关键词：农田大气颗粒物水溶性离子粒径分布污染特征

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2,7-萘二磺酸导向构筑的五元瓜环-碱金属及碱土金属基超分子自组装体及其溶剂识别

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无机化学学报 2023年第9期39卷 1711-1720页

作者：李婕施静肖帅张明慧葛伟伟黄琳陈凯南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044

以2,7-萘二磺酸(2,7-H_(2)NDA)作为结构导向剂,与五元瓜环(Q[5])和碱金属、碱土离子(K^(+)、Rb^(+)、Mg^(^(2+))、Ca^(^(2+)))在水热条件下制备出了4种新颖的Q[5]基超分子自组装体[K_(2)(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·4H_(2)O(1)、[Rb_(2)(H_(2)O)_(5)(Q[5])](2,7-NDA)·3H_(2)O(2)、[Mg(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·8H_(2)O(3)和[Ca(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·10H_(2)O(4)。单晶X射线衍射测试结果表明,自组装体1和2具有相同的结构:Q[5]分子与金属离子配位形成的是“分子胶囊”;而在3中Q[5]与Mg^(2+)配位形成的是1∶1型简单配合物结构;在自组装体4中,Q[5]与Ca^(2+)配位形成的是一维Q[5]-Ca^(2+)配位聚合物链结构。这些结构中2,7-NDA^(2-)阴离子平衡了体系电荷,且通过其与瓜环外壁之间的弱相互作用,促进自组装体最终构筑成三维超分子结构。此外,还研究了自组装体4的溶剂识别荧光传感性能,结果表明其能够作为有机溶剂丙酮和DMF的猝灭型荧光探针。

关键词：五元瓜环外壁作用超分子自组装体荧光探针溶剂识别

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气候变化对中国夏季臭氧影响

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环境科学 2023年第4期44卷 1801-1810页

作者：胡安琪谢晓栋龚康佳侯宇晖胡建林南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 桐乡市气象局嘉兴314000

气象条件对近地层臭氧(O_(3))的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O_(3)浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代... 详细信息

气象条件对近地层臭氧(O_(3))的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O_(3)浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046~2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O_(3)的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O_(3)浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O_(3)每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为:RCP8.5(0.7μg·m^(-3))>RCP6.0(0.3μg·m^(-3))>RCP4.5(0.2μg·m^(-3)).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天气有密切关联.气候变暖背景下高温日数增加导致O_(3)极端污染事件增加,未来中国夏季O_(3)持续污染的可能性增加.

关键词：气候变化浓度路径(RCP) 温度臭氧(O_(3)) 区域差异

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城市湖泊影响城市低空大气污染物时空分布的机制

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大气科学学报 2024年第6期47卷 928-948页

作者：黄奥刘振鑫陈诗雨胡建林陈梓轩南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心/环境科学与工程学院江苏南京210044 江苏科技大学深蓝学院江苏镇江212003

湖泊在调节局地气候和空气质量方面发挥着重要的作用,城市湖泊对城市局地大气边界层环流和大气污染物输送机制的影响是目前城市空气质量研究的重要问题。本文分析了夏季南京城区濒湖站近地面大气污染物质量浓度的日变化特征,并与相对远... 详细信息

湖泊在调节局地气候和空气质量方面发挥着重要的作用,城市湖泊对城市局地大气边界层环流和大气污染物输送机制的影响是目前城市空气质量研究的重要问题。本文分析了夏季南京城区濒湖站近地面大气污染物质量浓度的日变化特征,并与相对远离湖泊的非濒湖站的观测结果进行比较。结果表明:对于以近地面排放为主的NO_(2),日间濒湖站平均质量浓度比非濒湖站高(1.64±0.29)μg·m^(-3),夜间则低(0.51±1.39)μg·m^(-3);以边界层中高层生成与传输为主的O_(3),呈现出与NO_(2)相反的趋势,日间濒湖站平均质量浓度比非濒湖站低(9.57±2.19)μg·m^(-3),夜间则高(1.24±4.68)μg·m^(-3);PM_(2.5)质量浓度的差值没出现类似特征。利用二维陆面过程模式,并结合不同排放情景,对湖泊-城市陆地分布进行敏感性数值试验。试验结果表明,城市区域内湖面与陆面的热力性质差异影响了低空大气环流和垂直热力稳定度,并进一步影响城市近地面大气污染浓度的扩散传输过程。受湖泊存在的影响,白天位于湖泊及濒湖区域上方的垂直大气热力稳定度高于非濒湖区域上空,低层大气垂直扩散较弱,导致濒湖区域以近地面排放为主的污染物比质量浓度偏高,而以边界层中高层排放与生成为主的污染物比质量浓度则偏低;夜间情况则与之相反。该试验结果与观测数据的变化趋势吻合,且与WRF-Chem模拟结果类似。

关键词：土地利用类型陆面过程垂直大气稳定度城市空气质量

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南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

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环境科学 2023年第4期44卷 1873-1881页

作者：刘翠英靳浩樊建凌南京信息工程大学应用气象学院江苏省农业气象重点实验室南京210044 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其... 详细信息

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1~9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m^(2)·a)^(-1)]大小为:Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.

关键词：农田大气颗粒物重金属粒径分布干沉降

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长三角典型城市不同通勤方式的超细颗粒物暴露观测研究

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科学通报 2024年

作者：张文静 Dipesh Rupakheti 李晓芳姬瑜琛胡建林南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术重点实验室

超细颗粒物（UFP,空气动力学直径小于或等于100 nm）比粒径更大的细颗粒物（PM2.5）和可吸入颗粒物（PM10）具有更大的健康风险.为调查城市中交通微环境内的UFP暴露水平及暴露产生的健康风险,本研究在2023年4～5月,每个观测日的早高峰... 详细信息

超细颗粒物（UFP,空气动力学直径小于或等于100 nm）比粒径更大的细颗粒物（PM2.5）和可吸入颗粒物（PM10）具有更大的健康风险.为调查城市中交通微环境内的UFP暴露水平及暴露产生的健康风险,本研究在2023年4～5月,每个观测日的早高峰、非高峰和晚高峰时段（7:00～9:00、12:00～14:00、16:00～18:00）,对长三角典型城市南京市5种常见通勤方式（电动车、自行车、公交车、出租车、地铁）下的UFP暴露水平进行了观测,测量指标包括颗粒数量浓度（particle number concentration, PNC）、平均粒径（mean particle size, Diam）和肺沉积表面积（lung deposited surface area, LDSA）.结果表明,不同通勤方式之间PNC暴露存在显著差异,其中出租车的PNC水平最高（20513±13425 pt/cm3）,其次是公交车（19345±12434 pt/cm3）,地铁最低（15533±9945 pt/cm3）;非高峰时段通勤微环境内PNC水平是高峰时段的1.2倍.气象因素分析显示,温度和相对湿度显著解释了通勤微环境内17.7%～35.8%和17.1%～37.5%的变化. 5种通勤微环境中LDSA数值最大为出租车（48.40±27.44μm2/cm3）,最小为地铁（37.44±16.68μm2/cm3）,相差达到20.6%.在各通勤微环境中,爱根模态占主导地位且具有最高的平均LDSA浓度.

关键词：超细颗粒物通勤方式肺沉积表面积颗粒物暴露

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构建高效稳定的低温反向偏置双极膜电解槽用于二氧化碳还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 82-96页

作者：谢逸徐湛友卢千王莹香港中文大学化学系中国香港新界江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室UNIST-NUIST中韩能源与环境联合实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏南京210044

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反... 详细信息

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反应生成碳酸盐,导致碳利用率较低(远低于产业化应用要求).因此,未来二氧化碳电还原领域面临的关键挑战是如何有效提高碳利用率.为解决这一挑战,在酸性电解质中进行二氧化碳电还原成为了一个可行的方案,它可以有效避免“碳酸盐问题”的发生.而基于双极膜的二氧化碳电解槽技术,则允许阴/阳极在不同pH的电解质中运行,是提高碳利用率的有效方案之一.本文首先介绍了双极膜的运行模式、热力学过程、物质传输现象、水解离/合成过程以及极限电流密度的起源,并总结了近期在双极膜优化方面取得的进展.然后,进一步聚焦于双极膜在常用的三类高效二氧化碳电解槽(流通池电解槽、膜电极电解槽和固态电解质电解槽)中的应用,详细探讨了其研究进展及所面临的挑战,并强调了针对不同结构电解槽的优化策略.值得一提的是,基于反向偏置双极膜的电解槽设计在促进质子传输至阴极、抑制碳酸盐形成方面表现出显著优势,进而有效提高了碳利用率.然而,大的质子通量同时也促进了竞争性的析氢反应,这在一定程度上抑制了二氧化碳转化为多碳产物.为了解决这一问题,流通池电解槽中的阴极电解液可以被用作缓冲层,通过调节阴极液的组成和厚度,实现电极表面在较高的pH下进行二氧化碳电还原,同时本体电解液维持在酸性,从而促进生成的碳酸盐再生为二氧化碳.另一方面,膜电极电解槽,又称零间隙电解槽,其设计特点在于催化剂层和膜直接接触,这种结构降低了电解液引起的电压损耗,提高了电解效率.然而,这种紧密接触也导致阴极表面的化学环境受到膜的强烈影响.大量质子通过膜传输至阴极,导致催化剂处于强酸性环境中,这为开发高效且稳定的二氧化碳还原电催化剂带来了很大挑战.近期,多种策略已成功应用于设计能够在pH≤1电解质中稳定运行的二氧化碳还原催化剂,包括双金属催化剂、杂原子掺杂金属催化剂和先进分子催化剂.此外,也可以通过构建界面缓冲层来精细调节局部pH值并优化阴极表面化学环境,从而进一步提升膜电极电解槽中二氧化碳电还原的选择性.为了实现商业应用,二氧化碳电解槽需要直接生成高浓度的产品,以减少后续的分离成本.为此,固态电解质二氧化碳电解槽提供了一种有效的解决方案.通过在阴离子交换膜和阳离子交换膜之间引入固态电解质,使得阴极表面形成的带负电物质(例如CH3COO-)能够顺利通过阴离子交换层并输送到固态电解质中,随后与阳极提供的质子结合,形成高纯度液体产品.最后,本文提出了双极膜二氧化碳电解槽面临的机遇和挑战,其中包括:(1)开发具有高离子选择性、高机械稳定性和低膜阻的新型双极膜;(2)开发对高附加值产品具有高本征活性和选择性的新型催化剂;(3)构筑具有高效气/液/电子传输的气体扩散电极;(4)设计低能耗和高稳定性的电解槽.综上所述,本文详细介绍了基于反向偏置双极膜的二氧化碳电解槽在研究进展以及工业应用方面的可行性,为未来开发具有高碳利用率和能量效率的二氧化碳还原技术提供了参考.

关键词：二氧化碳还原电催化双极膜碳利用率能量效率

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工业园区尺度常通量层垂直高度计算及其在排放源强实时反演中的应用

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环境科学学报 2025年第1期45卷 447-460页

作者：涂墨新刘振鑫胡建林曹天元米君睿李海妮蒋慕贤连汝续南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室江苏省大气环境与设备技术协同创新中心南京210044 无锡零碳环境管理有限公司无锡214000 中国科学院大气物理研究所北京100029

工业园区是中国新型制造业和智能产业的关键枢纽,也是大气污染物的重要排放源.由于工业园区独特的时空特征,园区内的大气污染物通常被局限于热动力湍流强烈且水平非均一的近地面常通量层内,而非传统的用于评估大气环境容量的大气边界层... 详细信息

工业园区是中国新型制造业和智能产业的关键枢纽,也是大气污染物的重要排放源.由于工业园区独特的时空特征,园区内的大气污染物通常被局限于热动力湍流强烈且水平非均一的近地面常通量层内,而非传统的用于评估大气环境容量的大气边界层内.本研究基于临界理查森数和湍流混合长理论,推导出适用于工业园区空间范围(1~10 km)的近地面大气常通量层高度的理论公式,再将该公式应用于计算工业园区尺度实时大气环境容量,再结合园区内大气污染物浓度监测数据,最终求得大气污染物实时排放量,从而实现了一种可以实时计算工业园区排放强度的算法EMAC(Emission model based on the near-ground atmospheric environmental capacity).本文进一步使用中国东部某工业园区2023年1—5月的监测站点数据,以及2008年、2010年MIX-Asia排放清单数据与2015年、2017年MIXv2排放清单数据,对EMAC的结果进行了多手段验证.此外,还将验证结果与传统的高斯型大气扩散模型结果进行了比较.结果表明:(1)引入基于临界理查森数得到的近地面常通量层高度计算工业园区时空尺度下大气环境容量,模拟得到的排放估计与使用传统基于物料平衡法和基于高斯型烟羽模拟的计算结果比较吻合,这证明了使用近地面常通量层作为工业园区局地大气环境容量的垂直指标的合理性;(2)EMAC的排放估计准确性和稳定性显著受到观测的污染物浓度和监测站的空间分布的影响,这可能与建筑区近地面气象场的水平非均一性特征有关.因此,采用密集网格化布置的站点布点方案,可以进一步提高模型计算的准确性和稳定性.

关键词：大气污染物排放反演源强大气数值模拟大气环境容量空气污染溯源

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