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溶剂效应和取代基效应对2-(2-氨基苯基)苯并噻唑光谱性质及激发态分子内质子转移的影响

高等学校化学学报 2019年第7期40卷 1425-1432页

作者：李庆易平贵陶洪文李洋洋张志于彭文宇李玉茹湖南科技大学化学化工学院理论有机化学与功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备及功能应用湖南省重点实验室分子构效关系湖南省普通高校重点实验室

合成了多种2-(2-氨基苯基)苯并噻唑(APBT)氨基氢原子被供电子及吸电子基团取代的衍生物,并用紫外光谱﹑荧光光谱等方法和密度泛函理论(DFT)计算研究了溶剂效应和取代基效应对衍生物的光谱性质及激发态分子内质子转移(ESIPT)的影响规律.... 详细信息

合成了多种2-(2-氨基苯基)苯并噻唑(APBT)氨基氢原子被供电子及吸电子基团取代的衍生物,并用紫外光谱﹑荧光光谱等方法和密度泛函理论(DFT)计算研究了溶剂效应和取代基效应对衍生物的光谱性质及激发态分子内质子转移(ESIPT)的影响规律.结果表明,相比于非极性溶剂环己烷,随溶剂极性的增加及APBT-溶剂分子间氢键的形成,APBT的紫外-可见最大吸收峰和荧光最大发射峰均发生了一定程度的红移,并对APBT的ESIPT产生了影响.在APBT分子的氨基氮原子上引入不同的吸电子或斥电子取代基,对氮原子的电荷性质有较大的影响.在环己烷溶剂中,甲基取代后的APBT仅有单重荧光发射峰,体系未发生ESIPT过程;而COCH2Cl等吸电子基团能促进APBT的ESIPT,其荧光发射光谱出现了明显的双重峰,表明体系发生了激发态分子内质子转移反应.量子化学的理论计算较好地验证了光谱实验结果.

关键词：质子转移溶剂效应取代基效应量子化学计算

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羟基取代乙二胺衍生物与醛反应化学选择性合成取代苯并噁嗪和咪唑啉（英文）

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有机化学 2019年第3期39卷 800-810页

作者：唐子龙汪明姚园谭经照代宁宁李新兴彭丽芬焦银春湖南科技大学理论有机化学与功能分子教育部重点实验室湘潭411201 湖南科技大学化学化工学院精细聚合物可控制备及功能应用湖南省重点实验室湘潭411201

在La(OTf)3的催化作用下,羟基取代乙二胺衍生物与醛通过环化反应,高化学选择性、高效地合成多官能团取代的1,3-咪唑啉和3,1-苯并噁嗪类化合物.脂肪醛和芳香醛都适用于该反应体系.探索了可能的反应机理,O原子和N原子的亲核性对反应的化... 详细信息

在La(OTf)3的催化作用下,羟基取代乙二胺衍生物与醛通过环化反应,高化学选择性、高效地合成多官能团取代的1,3-咪唑啉和3,1-苯并噁嗪类化合物.脂肪醛和芳香醛都适用于该反应体系.探索了可能的反应机理,O原子和N原子的亲核性对反应的化学选择性起着非常重要的作用.该方法的优点是只需调节羟基取代乙二胺分子中亚甲基的位置,就可以高化学选择性地合成1,3-咪唑啉或3,1-苯并噁嗪类化合物.

关键词：羟基取代乙二胺 1,3-咪唑啉 3,1-苯并噁嗪化学选择性合成

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基于异喹啉骨架结构的新型聚集诱导发光分子的设计与合成

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有机化学 2022年第11期42卷 3776-3783页

作者：谭佳敏余雅君关猛赵云辉唐子龙周智华郭涛湖南科技大学化学化工学院精细聚合物可控制备及功能应用湖南省重点实验室湖南湘潭411201 湖南科技大学理论有机化学与功能分子教育部重点实验室湖南湘潭411201 河南工业大学化学化工学院郑州450001

聚集诱导发光(AIE)分子因其优异的光谱性能已广泛应用于化学、生物传感器、细胞成像和有机发光二极管(OLED)等研究领域.发现异喹啉并苯并噁嗪分子在高比例水/乙腈混合溶液中有着良好的荧光发射,呈现明显的AIE现象.在此基础上,继续设计... 详细信息

聚集诱导发光(AIE)分子因其优异的光谱性能已广泛应用于化学、生物传感器、细胞成像和有机发光二极管(OLED)等研究领域.发现异喹啉并苯并噁嗪分子在高比例水/乙腈混合溶液中有着良好的荧光发射,呈现明显的AIE现象.在此基础上,继续设计、合成了一类融合四苯乙烯和异喹啉结构单元的新型AIE分子,研究发现该类分子亦具有良好的AIE现象.通过密度泛函理论(DFT)计算证实了两个结构单元的拼接有效地降低了前线轨道的能隙,有助于制备发射波长更长的荧光分子.该研究首次发现并制备了基于异喹啉结构的AIE分子,丰富了AIE家族成员.

关键词：异喹啉聚集诱导发光荧光合成

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高灵敏磁分离荧光传感法检测黄曲酶毒素B1

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光子学报 2018年第11期47卷 47-54页

作者：曾云龙张敏易守军何盼赵敏夏晓东唐春然湖南科技大学化学化工学院理论有机和功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备与功能应用湖南省重点实验室湖南湘潭411201 湖南科技大学材料科学与工程学院湖南湘潭411201

以自组装方式制备了Au@Fe3O4/核酸适体/氨基-碳量子点磁性生物纳米复合物,并提出一种磁分离荧光传感法用于黄曲霉毒素B1的检测.当样品中有黄曲霉毒素B1时,磁性生物纳米复合物中核酸适体选择性地与黄曲霉毒素B1结合并释放出氨基-碳量子点... 详细信息

以自组装方式制备了Au@Fe3O4/核酸适体/氨基-碳量子点磁性生物纳米复合物,并提出一种磁分离荧光传感法用于黄曲霉毒素B1的检测.当样品中有黄曲霉毒素B1时,磁性生物纳米复合物中核酸适体选择性地与黄曲霉毒素B1结合并释放出氨基-碳量子点,经磁性分离后,氨基-碳量子点留在溶液中,体系溶液荧光强度随黄曲霉毒素B1浓度的增大而增强.黄曲霉毒素B1浓度在0.001~1.0ng/mL范围与溶液荧光强度成良好线性关系,线性相关系数为0.996 4,检测限为0.3pg/mL.该方法利用磁性分离技术,有效地消除了背景荧光影响,改善了荧光传感性能.

关键词：荧光传感器痕量分析黄曲霉毒素B1测定磁性分离核酸核酸适体氨基-碳量子点

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Fe_2O_3-CeO_2光催化剂的制备及其催化性能

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石油学报（石油加工） 2018年第5期34卷 912-919页

作者：李友凤刘国清曾令玮彭振山向湘昱王莹黄晓湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201 湖南科技大学精细聚合物可控制备及功能化应用湖南省重点实验室湖南湘潭411201

采用水热共沉淀法及水热浸渍法制备了Fe_2O_3-CeO_2光催化剂,考察了工艺条件对Fe_2O_3-CeO_2结构特征及光催化性能的影响,并对其催化降解过程的动力学进行了研究。结果表明,经过600℃热处理,两种方法制得的样品均为立方萤石相CeO_2结构... 详细信息

采用水热共沉淀法及水热浸渍法制备了Fe_2O_3-CeO_2光催化剂,考察了工艺条件对Fe_2O_3-CeO_2结构特征及光催化性能的影响,并对其催化降解过程的动力学进行了研究。结果表明,经过600℃热处理,两种方法制得的样品均为立方萤石相CeO_2结构,共沉淀法所得Fe_2O_3-CeO_2没有杂相峰出现,随着Fe3+掺杂量增加,样品结晶度增大;当Fe3+摩尔分数在5%以上时,浸渍法所得Fe_2O_3-CeO_2样品有Fe_2O_3杂相峰,并且结晶度随Fe3+掺杂量增加而降低。经过600℃热处理得到球形的Fe_2O_3-CeO_2,浸渍法制得的样品有长大与团聚趋势。随着Fe3+掺杂量增加,Fe_2O_3-CeO_2对次甲基蓝的催化降解率先增大后减小,Fe3+掺杂量为3%时的降解率最佳,并且共沉淀法制得的Fe_2O_3-CeO_2对次甲基蓝的催化降解效果优于浸渍法得到的Fe_2O_3-CeO_2及纯CeO_2。降解液的pH值直接影响到次甲基蓝的降解率,当pH值为10.0时,降解效果最好。随着催化剂用量增加,降解率先增大后减小,当催化剂质量浓度为100mg/L、降解时间为100min时,共沉淀法制备的Fe_2O_3-CeO_2催化次甲基蓝的降解率最高达97.6%;浸渍法制备的催化剂质量浓度为50mg/L、降解时间为100min时,其降解率最高为93.4%;而纯CeO_2的仅为75.8%。该光催化降解反应为一级动力学反应,反应速率服从多相催化动力学Langmiur-Hinshelwood(L-H)方程,共沉淀法所得Fe_2O_3-CeO_2的最佳表观反应速率常数kapp为14.52×10-2,较浸渍法的增大23.9%,比纯CeO_2样品高出71.8%。

关键词：光催化剂 Fe2O3-CeO2 降解活性次甲基蓝

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重金属吸附材料的研究进展

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中国材料进展 2018年第2期37卷 100-108页

作者：刘立华杨正池赵露湖南科技大学化学化工学院理论有机化学与功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备与功能应用湖南省重点实验室湖南湘潭411201

重金属不能被微生物降解,微量即可产生显著毒性,并易在生物体内特别是人体内富集而产生累积性中毒,是一类对人类危害极大的污染物。重金属废水是对环境污染最严重,对人类危害最大的废水之一。迄今,已研发了多种重金属废水处理方法,主要... 详细信息

重金属不能被微生物降解,微量即可产生显著毒性,并易在生物体内特别是人体内富集而产生累积性中毒,是一类对人类危害极大的污染物。重金属废水是对环境污染最严重,对人类危害最大的废水之一。迄今,已研发了多种重金属废水处理方法,主要有化学沉淀法、铁氧体法、离子交换法、膜分离、浮选法、电化学方法和吸附法等。其中,吸附法因其操作简单、效率较高、成本较低等优点,在重金属废水处理中获得日益广泛的应用。吸附法处理重金属废水的关键在于吸附材料的性能。用于重金属废水处理的吸附材料按来源可分为天然吸附材料、合成吸附材料和生物吸附材料。综述了重金属吸附材料的研究进展,分析了存在的问题与不足,提出了发展趋势和方向。

关键词：重金属吸附法天然吸附材料合成吸附材料生物吸附材料

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氯磷酸二苯酯介入的芳香醛与砜缩合制备非对称芳香炔烃

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有机化学 2017年第11期37卷 3013-3018页

作者：彭丽芬蒋娟彭超代宁宁唐子龙焦银春陈锦杨许新华湖南科技大学理论有机化学与功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备及功能化应用湖南省重点实验室湖南科技大学化学化工学院湘潭411201 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

氯磷酸二苯酯促进芳香醛与砜缩合反应在室温下有效进行,能高收率形成对应的非对称芳香炔烃.考察了醛及砜芳环上取代基对反应的影响,结果表明不论是吸电子基还是给电子基对反应都无明显影响,制备了一系列官能团化的非对称二苯基炔烃、噻... 详细信息

氯磷酸二苯酯促进芳香醛与砜缩合反应在室温下有效进行,能高收率形成对应的非对称芳香炔烃.考察了醛及砜芳环上取代基对反应的影响,结果表明不论是吸电子基还是给电子基对反应都无明显影响,制备了一系列官能团化的非对称二苯基炔烃、噻吩及吡啶类炔烃、香豆素类炔烃及二苯基膦酰基保护的二炔烃和三炔烃,并从分子结构上阐明了本缩合反应可在室温下有效进行的原理.

关键词：缩合反应非对称芳香炔烃香豆素炔烃二苯基膦酰基炔烃

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膦酰保护基促进选择性Hay偶联制备非对称1,3-二炔（英文）

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有机化学 2018年第11期38卷 3048-3055页

作者：彭丽芬彭超汪明唐子龙焦银春许新华湖南科技大学化学化工学院理论有机化学与功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备及功能化应用湖南省重点实验室湘潭411201 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

报道了芳香末端炔烃与单膦酰基-保护二炔的选择性Hay偶联反应. Ph_2P(O)的极性使得产物非对称1,3-二炔易与副产物分离.单膦酰基-保护二炔的低反应活性减少了自身氧化偶联,从而提高了目标产物的产率.很多芳香末端炔烃与单膦酰基-保护二... 详细信息

报道了芳香末端炔烃与单膦酰基-保护二炔的选择性Hay偶联反应. Ph_2P(O)的极性使得产物非对称1,3-二炔易与副产物分离.单膦酰基-保护二炔的低反应活性减少了自身氧化偶联,从而提高了目标产物的产率.很多芳香末端炔烃与单膦酰基-保护二炔都能应用于本Hay偶联反应,且相应非对称1,3-二炔产物的产率为中等到好.产物非对称1,3-二炔能用于合成非对称炔-二炔烃及环多炔烃.

关键词： Hay偶联非对称1,3-二炔末端炔烃膦酰保护基

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环苯基六炔烃的制备:脱Ph_2P(O)/分子内Eglington偶联环化反应

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有机化学 2018年第2期38卷 519-525页

作者：彭丽芬张思维王丙昊寻梦硕唐子龙焦银春许新华湖南科技大学理论有机化学与功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备及功能化应用湖南省重点实验室化学化工学院湘潭411201 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

脱二苯膦酰(Ph_2P(O))保护基/分子间炔烃偶联环化反应可一锅进行,高效形成环苯基六炔烃.与Haley等的脱硅基/Eglington偶联分步反应的制备方法相比,极性Ph_2P(O)保护基使产物与少量剩余原料具有不同极性而易分离,且本反应与产物Rf值相近... 详细信息

脱二苯膦酰(Ph_2P(O))保护基/分子间炔烃偶联环化反应可一锅进行,高效形成环苯基六炔烃.与Haley等的脱硅基/Eglington偶联分步反应的制备方法相比,极性Ph_2P(O)保护基使产物与少量剩余原料具有不同极性而易分离,且本反应与产物Rf值相近的分子间偶联副产物量较少,使得产物易分离.且一锅反应可避免脱Ph_2P(O)的后处理,减少化合物损失,有效提高了环苯基六炔烃的产率.此外,本方法还具有中间体易制备、反应条件温和等优点.

关键词：一锅反应二苯基膦酰基保护基环苯基多炔烃

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末端炔烃保护基的研究进展

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有机化学 2020年第10期40卷 3112-3119页

作者：胡志芳彭丽芬邱仁华折田明浩湖南科技大学化学化工学院理论有机化学与功能分子教育部重点实验室精细聚合物可控制备及功能化应用湖南省重点实验室湖南湘潭411201 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082 c日本冈山理科大学化学系日本冈山700-0005

官能团的保护/脱保护是有机合成中最基础的技能之一,理想保护基需具备容易引入、稳定及容易脱保护等条件,末端炔烃中的氢原子具有一定酸性,在某些反应中往往需要先进行保护.综述了末端炔烃保护基的研究进展,对极性较小的保护基如三甲基... 详细信息

官能团的保护/脱保护是有机合成中最基础的技能之一,理想保护基需具备容易引入、稳定及容易脱保护等条件,末端炔烃中的氢原子具有一定酸性,在某些反应中往往需要先进行保护.综述了末端炔烃保护基的研究进展,对极性较小的保护基如三甲基硅基(TMS)、三甲基锗基(Me3Ge),极性较大的保护基如(3-氰基丙基)二甲基甲硅烷基(CPDMS)、(3-氰基丙基)二异丙基甲硅烷基(CPDIPS)和二苯基膦酰基(Ph2P(O))进行了详细介绍.

关键词：保护基末端炔烃 Sonogashira偶联

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